铁钠磷酸盐玻璃陶瓷固化体的结构与性能的研究

发布时间：2018-03-08 20:47

  本文选题：玻璃陶瓷　切入点：氧化锆　出处：《西南科技大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：高放废物主要来源于乏燃料的后处理工艺,乏燃料中99%以上裂变产物都进入了高放废物中,因此对高放废物的处理是各国都非常关注的问题。本文以铁钠磷酸盐玻璃(20Fe_2O_3 60P_2O_5 20Na_2O)为基础玻璃,ZrO_2、CeO_2作为模拟核废物的氧化物,采用传统的熔融冷却法制备玻璃固化体,固相烧结法制备玻璃陶瓷固化体。通过XRD、FTIR、DSC等测试手段研究ZrO_2、CeO_2对铁钠磷酸盐玻璃以及玻璃陶瓷固化体的结构、热性能以及化学稳定性的影响,其中获得以下主要结论:(1)铁钠磷酸盐玻璃对ZrO_2、CeO_2的包容量分别为4mol%、24mol%。掺杂4mol%ZrO_2的铁钠磷酸盐玻璃热稳定性最稳定,在900℃对ZrO_2 Fe_2O_3 P_2O_5 Na_2O玻璃体系进行热处理时,析出主晶相ZrP2O7。CeO_2含量的增加使铁钠磷酸盐玻璃的热稳定性先增强后减弱,在650~750℃对CeO_2 Fe_2O_3 P_2O_5 Na_2O玻璃体系进行热处理时,析出主晶相NaFeP2O7。这两个玻璃体系的结构单元以Q1基团为主。(2)以ZrO_2、CeO_2作为模拟核废料氧化物与基础玻璃混合制备的玻璃陶瓷固化体的主晶相和次晶相分别为NaCe2(PO4)3、NaZr2(PO4)3,大多数的Zr、Ce元素被包容在晶体相中。当核废物的包容量大于55wt%时,固化体的析晶效果减弱。固化体的主要结构单元为Q1基团,包容量增加使Q1基团减少,桥氧键增加,固化体的化学稳定性得到改善。通过MCC-1静态浸出实验分析铁钠磷酸盐玻璃陶瓷固化体的化学稳定性发现,在浸泡时间低于14天时,质量损失率变化较大,14天之后逐渐趋于稳定。失重率的数量级为10-8g/cm2·min。通过ICP-MS以及ICP-OES测试发现Zr、Ce离子的元素浓度均在检出限以下,因此包容ZrO_2与CeO_2的铁钠磷酸盐玻璃陶瓷固化体有较强的化学稳定性。
[Abstract]:High level radioactive waste mainly comes from the reprocessing process of spent fuel, and more than 99% fission products in spent fuel are entered into high level radioactive waste. Therefore, the treatment of high-level radioactive wastes is of great concern to all countries. In this paper, glass solidification is prepared by traditional melt cooling method, based on 20FeS / 2Fe2O3 / 60P2O5 / 20Na2O2 as the oxide of simulated nuclear waste. Glass ceramic solidified bodies were prepared by solid-state sintering. The effects of ZrO _ 2C _ 2O _ 2 on the structure, thermal properties and chemical stability of iron sodium phosphate glasses and glass ceramics were studied by means of XRD and FTIR DSC. The main conclusions are as follows: (1) the encapsulation capacity of iron sodium phosphate glass for ZrO _ 2CeO _ 2 is 4mol / 24mol respectively. The thermal stability of the iron sodium phosphate glass doped with 4mol / ZrO _ 2 is the most stable, when the ZrO_2 Fe_2O_3 / P _ 2O _ 2O _ 5 Na_2O glass system is heat-treated at 900 鈩，

本文编号：1585489