针铁矿—石墨烯复合体表面修饰介孔载体光芬顿催化剂的制备及其催化降解苯酚废水的研究

发布时间：2017-03-21 05:11

  本文关键词：针铁矿—石墨烯复合体表面修饰介孔载体光芬顿催化剂的制备及其催化降解苯酚废水的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：光源辅助芬顿反应,即光芬顿反应体系,可以增强对有机污染物的去除效果,拓宽pH适用范围。作为优良的光电材料,将石墨烯掺杂于多孔载体催化剂中可以最大限度发挥其在载体界面加快光电转化和电子传输的助催化作用以及分散催化活性粒子,促进并加快催化反应的进行,从而提高光芬顿反应的催化效能。本文采用亚铁离子诱导自组装技术制备基于α-FeOOH-石墨烯一介孔载体(Al-MCM-41、MCM-41和γ-Al2O3)三者结合的复合型催化材料,并应用于氙灯模拟目光/H2O2体系联合降解苯酚废水的研究。主要结果如下：在亚铁离子诱导自组装过程中,亚铁离子诱导还原氧化石墨烯,自身被氧化生成α-FeOOH附着于被还原的石墨烯表面,生成的复合体gh/α-Fe OOH分布均匀并表面修饰于介孔载体表层结构中。通过对复合体gh/α-Fe00H表面修饰的不同载体催化剂结构特征和催化效能进行综合分析与评价,基于载体Al-MCM-41得到的gh/α-FeOOH-Al-MCM催化效能优于另两种载体催化剂。gh/α-FeOOH-Al-MCM组合元素优化参数为：2g Al-MCM-41,30mlGO (7.75mg·mL-1)和5%wt Fe2+用量,GO/Fe2+质量比2.33。相比暗芬顿反应体系,氙灯模拟日光的辅助增强了gh/α-FeOOH-Al-MCM对苯酚废水的降解去除效果,缩短了降解反应时间,拓宽了pH有效适用范围,充分发挥了gh/a-FeOOH-Al-MCM组合结构中a-FeOOH-石墨烯Al-MCM-41三者的协同增强作用,连续进行5次降解实验仍能保持较好的催化降解效果。Mn2+/Fe2+和Ce2+/Fe2+:二元改性催化材料的降解效果不如gh/a-FeOOH-Al-MCM。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系pH有效适用范围为4-9,催化剂和双氧水最佳用量分别为0.Smg·L-1和 10mM。氙灯模拟日光条件下gh/a-FeOOH-Al-MCM反应体系的催化效果优于真实日光、滤波片模拟可见光以及暗室条件,略低于汞灯模拟紫外光条件。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系以异相光芬顿降解反应为主要贡献作用。水体中阴离子(Cl-、SO42-、NO3-、HCO3-、HPO43-)、小分子有机酸(C6H8O7、H2C2O4、 C4H6O6)和天然有机物(HA口FA)对gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的催化效能均有不同程度的削弱作用。氙灯模拟日光的辅助加快了gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应过程中氧化自由基的生成速率,除生成羟基自由基·OH,还产生其他氧化自由基(如·02)。
【关键词】：光芬顿反应 石墨烯 针铁矿 亚铁离子诱导自组装 苯酚
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ426;X784
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-28
• 1.1 课题研究背景16-18
• 1.1.1 煤化工污水处理现状16-17
• 1.1.2 芬顿技术的发展与挑战17-18
• 1.2 光芬顿技术研究进展18-24
• 1.2.1 均相光芬顿氧化技术18-21
• 1.2.2 异相光芬顿氧化技术21-24
• 1.3 基于石墨烯催化材料概述24-26
• 1.3.1 氧化石墨烯还原处理技术25
• 1.3.2 铁基石墨烯复合催化材料25-26
• 1.3.3 石墨烯-载体复合催化材料26
• 1.4 论文研究目的及内容26-28
• 第二章 实验研究与方法28-36
• 2.1 实验器材28-29
• 2.1.1 试剂28
• 2.1.2 仪器28-29
• 2.2 催化剂的制备方法29-31
• 2.2.1 催化剂的制备原理29-30
• 2.2.2 催化剂的制备步骤30-31
• 2.2.3 对照组实验催化材料制备31
• 2.3 实验方法31-33
• 2.3.1 实验用光源的设计31-32
• 2.3.2 光芬顿降解实验装置32
• 2.3.3 光芬顿反应降解苯酚实验32-33
• 2.3.4 光芬顿催化剂的优化与效能研究33
• 2.4 分析方法33-36
• 2.4.1 催化剂表征方法33
• 2.4.2 苯酚浓度、COD和TOC测定33-34
• 2.4.3 铁离子和H_2O_2测定34
• 2.4.4 紫外光谱扫描34
• 2.4.5 降解实验其他参数测定34-36
• 第三章 催化剂的表征36-46
• 3.1 SEM&TEM电镜分析36-38
• 3.2 XRD分析38-39
• 3.3 XPS分析39-41
• 3.4 FTIR光谱分析41
• 3.5 Raman光谱分析41-42
• 3.6 UV-Vis DRS光谱分析42
• 3.7 N_2-TGA与H_2-TPR数据分析42-44
• 3.8 BET&BJH分析44-45
• 3.9 本章小结45-46
• 第四章 光芬顿催化剂的优化与催化效能评价46-64
• 4.1 gh/α-FeOOH负载型催化剂的优化46-53
• 4.1.1 不同载体催化剂的效能比较46-48
• 4.1.2 光芬顿与暗芬顿体系效能比较48-49
• 4.1.3 gh/α-FeOOH负载型催化剂光芬顿体系能耗计算49
• 4.1.4 gh/α-FeOOH负载型催化剂反应活化能计算49-50
• 4.1.5 H_2O_2消耗和铁离子溶出比较50-52
• 4.1.6 紫外光谱分析52-53
• 4.2 催化剂组合元素的优化53-56
• 4.2.1 GO溶液用量优化53-54
• 4.2.2 Fe~(2+)试剂用量优化54-55
• 4.2.3 GO/Fe~(2+)比例优化55-56
• 4.3 催化剂组合要素协同增强作用的考察56-59
• 4.3.1 铁氧化物晶型对催化剂效能的影响56-57
• 4.3.2 石墨烯对催化剂效能的影响57
• 4.3.3 元素组合方式对催化剂效能的影响57-59
• 4.4 铁溶出均相光降解作用的影响59-60
• 4.5 二元金属改性材料催化性能的考察60-62
• 4.6 催化剂效能稳定性的测试62-63
• 4.7 本章小结63-64
• 第五章 光芬顿催化降解反应体系影响因素的研究64-82
• 5.1 水体pH条件的影响64-65
• 5.2 催化剂和双氧水投加量的影响65-67
• 5.2.1 催化剂用量的影响65-66
• 5.2.2 双氧水用量的影响66-67
• 5.2.3 Cata/H_2O_2比例的优化67
• 5.3 不同苯酚初始浓度的影响67-68
• 5.4 不同光源条件的影响68-71
• 5.5 不同阴离子的影响71-74
• 5.6 小分子有机酸和天然有机物的影响74-77
• 5.6.1 小分子有机酸对gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的影响74-76
• 5.6.2 天然有机物对gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的影响76-77
• 5.7 曝气条件和叔丁醇(TBA)的影响77-79
• 5.7.1 曝气条件对gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的影响77-78
• 5.7.2 TBA的掺进对gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬顿反应体系的影响78-79
• 5.8 降解反应机理推断79-81
• 5.9 本章小结81-82
• 第六章 结论82-84
• 参考文献84-90
• 致谢90-92
• 研究成果及发表的学术论文92-94
• 作者及导师简介94-95
• 附件95-96

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 Junjian An;Lihua Zhu;Yingying Zhang;Heqing Tang;;Efficient visible light photo-Fenton-like degradation of organic pollutants using in situ surface-modified BiFeO_3 as a catalyst[J];Journal of Environmental Sciences;2013年06期

2 吴晓华;宋二波;贾尚伟;;基于SWOT分析的我国洁净煤技术发展研究[J];洁净煤技术;2015年01期

3 王晓雷;;催化氧化技术处理煤化工废水研究进展[J];神华科技;2015年01期

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本文编号：259095