高级氧化技术对水中磺胺类抗生素的去除研究
发布时间:2017-05-26 12:22
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【摘要】:我国的磺胺类抗生素产量一直居高不下,在多个水厂的出水中,均有检出。该类抗生素的结构稳定,普通水厂的水处理工艺很难将其去除,若其存在于饮用水中,便会使人体表现出的耐药性,影响临床治疗,甚至引起过敏症状。如果长期饮用含有该类抗生素的水,在人体内积累到一定程度时,会对人的肾脏产生严重的影响,很可能引起尿和造血系统失调。因此,研究如何有效地从饮用水中去除该类抗生素,一直是国内外学者关注的课题。论文以水污染和净化理论为指导,以实验分析为手段,主要对三种新型高级氧化技术(UV/H2O2、UV/PS、Co Fe2O4活化PMS工艺)对两种典型的SAs—磺胺吡啶(Sulfapyridine,SPY)、磺胺甲基嘧啶(sulfamerazine,SM1)的去除率进行了研究,主要考察了三个工艺的动力学模型,以及不同影响因素对实验效果的影响。研究表明,紫外与氧化剂(H2O2、PS)联用可显著提高去除率,其该反应符合拟一级动力学模型。目标污染物的去除率在一定浓度内随着氧化剂H2O2/PS浓度升高而升高;目标污染物初始浓度越大,反应速率越小;UV/H2O2降解磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶的最大去除率分别发生在p H3和p H5,而UV/PS降解磺胺吡啶在p H11时去除率最大,降解磺胺甲基嘧啶在p H3时去除率最大;Cl-会抑制UV/H2O2和UV/PS系统对目标污染物的降解,而适当的Na HCO3可促进反应的进行;1 m M的腐植酸对UV/H2O2系统有促进作用,对UV/PS系统则不然;通过对系统投加TBA和ETOH淬灭剂,表明UV/H2O2系统中主要发挥氧化作用的是·OH,UV/PS系统主要发挥氧化作用的是·SO4-。Co Fe2O4/PMS系统对磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶的降解过程符合拟一级动力学模型。通过阿伦尼乌斯方程对两种污染物反应的活化能Ea进行计算,分别为66.51 k J/mol和53.04 k J/mol,温度对其影响较大;目标污染物初始浓度与反应速率呈负相关;两种目标污染物的kobs值与p H的关系均符合山峰型,且均在p H=9处取得最大值;一定浓度的HCO3-可促进反应的进行;Cl-对磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶的降解均表现为抑制作用;微量腐植酸可促进磺胺吡啶降解;通过投加TBA和ETOH淬灭剂表明系统中主要发挥氧化作用的是·SO4-;提高氧化剂催化剂投量,可适当提高系统矿化度;材料的催化性能会随着回收次数的累积而降低。
【关键词】:磺胺吡啶 高级氧化技术 H2O2 材料催化 Co Fe2O4
【学位授予单位】:江西理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X787
【目录】:
- 摘要4-5
- Abstract5-10
- 第一章 绪论10-23
- 1.1 水污染现状10
- 1.2 PPCPs及抗生素的定义和分类10-11
- 1.3 磺胺类抗生素的起源和特点11-12
- 1.3.1 起源11-12
- 1.3.2 结构特点12
- 1.4 磺胺类抗生素的来源和危害12-16
- 1.4.1 来源12-15
- 1.4.2 危害15-16
- 1.5 抗生素的迁移转化规律16-17
- 1.5.1 磺胺类抗生素在环境中的迁移16
- 1.5.2 磺胺类抗生素在环境中的降解16-17
- 1.6 饮用水工艺对抗生素的去除17-21
- 1.6.1 常规处理17
- 1.6.2 深度处理工艺17-18
- 1.6.3 高级氧化技术18-21
- 1.7 研究内容和技术路线21-23
- 1.7.1 研究目的21
- 1.7.2 研究内容21
- 1.7.3 技术路线21-22
- 1.7.4 课题来源22-23
- 第二章 试验材料与研究方法23-27
- 2.1 主要试剂23
- 2.1.1 标准品23
- 2.1.2 其它试剂23
- 2.2 实验装置与试验方法23-25
- 2.2.1 紫外辐照反应装置23-24
- 2.2.2 恒温水浴摇床装置24-25
- 2.3 分析方法和检测仪器25-27
- 2.3.1 高效液相色谱仪测定两种SAs25-26
- 2.3.2 TOC的测定26
- 2.3.3 其他测定仪器26-27
- 第三章 UV/H_2O_2去除磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶的研究27-40
- 3.1 反应动力学27-28
- 3.2 氧化剂类型直接对比28-29
- 3.3 氧化剂投加量影响29-31
- 3.4 目标污染物初始浓度影响31-33
- 3.5 初始pH值影响33-34
- 3.6 阴离子的影响34-37
- 3.7 自由基确认37-38
- 3.8 腐植酸的影响38-39
- 3.9 本章小结39-40
- 第四章 UV/PS工艺去除磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶的研究40-52
- 4.1 反应原理40
- 4.2 氧化剂类型40-42
- 4.3 氧化剂投加量影响42-43
- 4.4 目标污染物初始浓度影响43-45
- 4.5 初始pH值的影响45-47
- 4.6 阴离子的影响47-49
- 4.7 自由基的确认49-50
- 4.8 腐植酸的影响50-51
- 4.9 本章小结51-52
- 第五章 磁性CoFe_2O_4活化PMS降解磺胺吡啶和磺胺甲基嘧啶52-70
- 5.1 反应条件的选择52-58
- 5.1.1 单独PMS、单独CoFe_2O_4、以及CoFe_2O_4催化PMS比较52-53
- 5.1.2 催化剂投量影响53-54
- 5.1.3 氧化剂投量54-56
- 5.1.4 温度的影响56-58
- 5.2 目标污染物初始浓度的影响58-60
- 5.3 初始pH对反应的影响60-62
- 5.4 阴离子的影响62-65
- 5.4.1 考察碳酸氢根离子的影响62-63
- 5.4.2 氯离子的影响63-65
- 5.5 腐植酸的影响65
- 5.6 自由基确认65-67
- 5.7 TOC矿化情况67
- 5.8 材料回收67-69
- 5.9 本章小结69-70
- 第六章 结论与展望70-72
- 6.1 结论70-71
- 6.2 展望71-72
- 参考文献72-79
- 致谢79-80
- 攻读学位期间的研究成果80-81
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前8条
1 李彦文;莫测辉;赵娜;张瑞京;亦如翰;;高效液相色谱法测定水和土壤中磺胺类抗生素[J];分析化学;2008年07期
2 朱琨;王海涛;谢春娟;王恩鹏;;UV-H_2O_2系统对水中2,4-二氯酚氧化降解研究[J];工业用水与废水;2006年01期
3 尹平河;梁凤颜;赵玲;;TiO_2/EP光催化降解水体中微污染磺胺嘧啶的研究[J];环境工程学报;2010年08期
4 芮e
本文编号:396832
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