高效光催化材料的设计及其在光解水制氢中的应用

发布时间：2017-06-05 19:11

  本文关键词：高效光催化材料的设计及其在光解水制氢中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：能源危机和环境恶化是当前人类社会所面临的两个重大问题，利用可再生资源制备清洁无污染、并可持续利用的新能源是解决上述问题的有效途径之一。氢能被学者认为是21世纪最有潜力的替代能源。在众多的制氢方法中，利用太阳能光催化分解水制氢技术因其能直接利用太阳能且体系简单，日益受到广泛关注。因此，光解水制氢的关键是研究设计高效的光催化材料。 本文针对光催化领域存在的问题，设计了几种高效的光催化材料，主要包括C60-CdS/TiO2，(C60-RGO)/CdS，TiO2/SiO2以及TiN材料，通过XRD，TEM，BET，XPS，PL荧光光谱和UV-vis漫反射吸收光谱等对不同样品材料进行了表征，并测试了其光解水制氢性能。主要分为以下四个部分： （1）用溶剂挥发诱导自组装和离子交换方法制备了C60植入介孔CdS/TiO2孔道内的光催化剂材料（C60-CdS/TiO2）。采用XRD，TEM，BET，XPS等手段对催化剂材料进行了表征。以Na2S-Na2SO3体系为牺牲剂，考察了催化剂材料在可见光（λ=420nm的LED灯为可见光光源）照射下的光解水制氢活性。结果表明，，制备的C60-CdS/TiO2复合型光催化剂材料较CdS/TiO2具有较高的制氢活性和稳定性，主要原因可以归结为C60优异的电子传导作用以及材料介孔结构的传质性能。当C60含量为0.5wt.%时，催化剂材料活性最高。 （2）采用溶剂热法，将CdS纳米棒负载到C60修饰的GO片层，得到(C60-RGO)/CdS光催化材料。在可见光(λ=420nm)照射下，以甲醇为牺牲剂，考察了不同碳材料（C60，GO，C60-GO）修饰的CdS纳米棒的光解水制氢性能。研究结果表明，C60修饰的石墨烯能够有效的增强CdS纳米棒的光解水制氢活性以及光稳定性。由于C60加速光生电子的快速转移以及石墨烯具有高比表面积，对反应物分子有较强的吸附，这两方面的原因，能够大大提高产氢效率。 （3）采用孔道内水解的方法，水解钛酸四丁酯，把二氧化钛负载在泡沫型氧化硅的孔道内，制备出量子点TiO2负载SiO2光催化剂材料。通过一系列表征，可以得出负载体SiO2材料为大孔径泡沫状结构，TiO2在5nm以下，为量子点尺寸，且均匀分散于泡沫SiO2孔道内部。实验结果表明，高温(900oC)焙烧下，TiO2晶型不变仍能保持锐钛矿结构，且晶粒尺寸增大不明显，保持在5-8nm，突出显示了泡沫氧化硅材料的三维热稳定性，阻止了催化剂颗粒的团聚。在TiO2负载量达到60mol%时，仍能显示出较好的光解水制氢活性，体现了泡沫型氧化硅材料的高负载性特点。 （4）在第（3）部分制备的TiO2/SiO2杂化体系的基础上，采用在NH3中进行氮化的方法，目的是在泡沫状SiO2体系内获得高度分散的TiN量子点，推进TiN体系的研究工作。
【关键词】：光催化材料 光解水制氢 C60 溶剂热法 光稳定性 孔道内水解法 泡沫型氧化硅 热稳定性 TiN量子点
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 研究背景10-22
• 1.1 引言10-11
• 1.2 光解水制氢的原理和反应效率11-13
• 1.2.1 光解水制氢的原理11-12
• 1.2.2 光解水制氢的反应效率12-13
• 1.3 光解水制氢的研究现状13-20
• 1.3.1 光催化材料的分类14-18
• 1.3.2 光解水制氢亟需解决的关键科学问题18
• 1.3.3 提高光解水制氢效率的途径18-20
• 1.4 选题意义及研究内容20-22
• 第二章 实验试剂与试验方法22-27
• 2.1 试剂与药品22-23
• 2.2 催化材料表征手段23-24
• 2.2.1 X 射线衍射仪（XRD）23
• 2.2.2 场发射扫描电子显微镜（FESEM）23
• 2.2.3 透射电子显微镜（TEM）23
• 2.2.4 N_2等温吸附-脱附线分析仪（BET）23
• 2.2.5 X 射线光电子能谱（XPS）23
• 2.2.6 紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis Diffuse Reflectance Spectrum）23-24
• 2.2.7 荧光光谱分析仪（PL spectra）24
• 2.2.8 红外光谱仪（FT-IR）24
• 2.2.9 光电流测试24
• 2.3 光解水制氢活性测试24-27
• 第三章 介孔 CdS/TiO2孔道内植入 C_60可见光催化剂材料的制备及其光解水制氢性能研究27-38
• 3.1 引言27
• 3.2 催化剂材料的制备27-28
• 3.3 结果与讨论28-37
• 3.3.1 XRD 图谱分析28-30
• 3.3.2 样品材料的形貌分析30-31
• 3.3.3 比表面积和孔结构分析31-32
• 3.3.4 样品材料的 UV-Vis 漫反射光谱分析32-33
• 3.3.5 XPS 能谱分析33-34
• 3.3.6 光电流测试34-35
• 3.3.7 荧光谱图分析35
• 3.3.8 光解水制氢活性研究35-37
• 3.4 本章小结37-38
• 第四章 C_60修饰的石墨烯用以增强 CdS 光稳定性的催化剂材料的制备及其光解水制氢性能研究38-47
• 4.1 引言38-39
• 4.2 催化剂材料的制备39-40
• 4.3 结果与讨论40-46
• 4.3.1 XRD 表征40-41
• 4.3.2 样品材料的形貌分析41-42
• 4.3.3 样品材料的 UV-Vis 漫反射光谱分析42
• 4.3.4 光电流测试42-43
• 4.3.5 荧光分析43-44
• 4.3.6 光解水制氢活性研究44-46
• 4.4 本章小结46-47
• 第五章 载体泡沫氧化硅孔道内植入热稳定性量子点 TiO_2材料的制备及其应用于光解水制氢性能研究47-57
• 5.1 引言47
• 5.2 催化剂材料的制备47-48
• 5.3 结果与讨论48-56
• 5.3.1 XRD 表征分析49
• 5.3.2 比表面积和孔结构分析49-51
• 5.3.3 样品材料的形貌分析51-52
• 5.3.4 样品材料的红外光谱分析52-53
• 5.3.5 样品材料的 UV-Vis 漫反射光谱分析53
• 5.3.6 XPS 能谱分析53-54
• 5.3.7 光解水制氢活性研究54-56
• 5.4 本章小结56-57
• 第六章 氮化物(TiN)量子点材料的制备、表征及电化学性能测试57-63
• 6.1 引言57-58
• 6.2 催化剂材料的制备58
• 6.3 结果与讨论58-62
• 6.3.1 XRD 表征58-59
• 6.3.2 样品材料的形貌分析59-60
• 6.3.3 比表面积和孔结构分析60-61
• 6.3.4 样品材料的电化学性能测试61-62
• 6.4 本章小结62-63
• 第七章 总结与展望63-65
• 参考文献65-72
• 致谢72-74
• 个人简历及研究成果74

【参考文献】

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本文编号：424428