铁系催化剂对煤和石油焦气化影响的研究

发布时间：2017-06-06 01:03

  本文关键词：铁系催化剂对煤和石油焦气化影响的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文采用加压热天平、差热分析仪分别研究了北宿煤及石油焦的催化气化反应特性,重点考察了催化剂前驱体、催化剂添加量、气化温度、催化剂添加方法以及以FeCl3为主的复合催化剂对煤、石油焦气化反应的影响。 铁系催化剂对北宿煤-CO~气化的催化活性顺序为：Fe(NO3)3 FeCl3 FeSO4Fe2O3。采用四种动力学模型对北宿煤-CO~2催化气化动力学曲线进行拟合,拟合结果表明正态分布模型效果最好,相关系数均在0.98以上 铁系催化剂对高硫石油焦-C02气化的催化活性顺序为：FeCl3Fe(NO3)3 FeSO4Fe203。而铁系催化剂对石油焦水蒸气气化的催化活性顺序为：Fe2O3FeCl3 FeSO4Fe(NO3)3。催化气化反应速率随温度的增加而增大,随转化率的增加而减小,与石油焦非催化气化的非单调动力学曲线不同；离子交换法的催化效果优于浸渍法。采用四种动力学模型对石油焦一CO~催化气化动力学曲线进行拟合,拟合结果表明随机孔模型效果最好,相关系数在0.96以上。 XRD分析表明反应初始阶段铁主要以Fe3C形式存在,随着反应的进行部分Fe3C被还原为还原态的Fe~进一步被氧化为FeOFe2O3和Fe304,这些变化可通过气-固反应和固-固反应来解释。部分Fe3C与石油焦中的S结合形成FeS,导致催化剂失活。 相比单一催化剂,氯化铁与氢氧化钙、氯化铁与碳酸钾二元复合催化剂以及氯化铁与氢氧化钙、碳酸钾三元复合催化剂有明显的协同催化效果,其中氯化铁与氢氧化钙的协同催化效果最好。
【关键词】：煤 石油焦 铁系催化剂 动力学
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ541
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 研究内容11-12
• 第2章 文献综述12-25
• 2.1 煤气化的基础研究12-14
• 2.1.1 煤气化的基本原理12
• 2.1.2 煤气化的反应过程12-13
• 2.1.3 煤气化的反应机理13
• 2.1.4 煤气化技术发展概述13-14
• 2.2 煤催化气化14-15
• 2.2.1 煤催化气化技术概述14
• 2.2.2 影响煤催化气化过程的因素14-15
• 2.2.3 煤催化气化的优势以及面临的技术挑战15
• 2.3 煤催化气化催化剂15-19
• 2.3.1 煤催化气化所用催化剂的类型15-16
• 2.3.2 煤催化气化催化剂的研究进展16-19
• 2.4 煤气化催化剂催化机理的研究19-22
• 2.4.1 碱金属催化煤气化反应机理19-20
• 2.4.2 碱土金属催化煤气化反应机理20-21
• 2.4.3 过渡金属催化煤气化反应机理21
• 2.4.4 复合催化剂催化煤气化反应机理21-22
• 2.5 石油焦气化22-25
• 2.5.1 石油焦概述22-23
• 2.5.2 石油焦气化研究23
• 2.5.3 石油焦催化气化研究23-25
• 第3章 北宿煤催化气化特性的研究25-34
• 3.1 实验部分25-28
• 3.1.1 实验样品25
• 3.1.2 样品制备25-26
• 3.1.3 实验仪器与装置26-27
• 3.1.4 分析测试与表征27-28
• 3.2 实验结果与讨论28-32
• 3.2.1 催化气化实验数据处理28
• 3.2.2 北宿煤-CO_2催化气化特性的研究28-31
• 3.2.3 催化气化过程中催化剂的形态变化31-32
• 3.3 本章小结32-34
• 第4章 石油焦催化气化特性研究34-57
• 4.1 实验部分34-36
• 4.1.1 样品性质34-35
• 4.1.2 样品制备35-36
• 4.1.3 实验仪器与试验方法36
• 4.2 石油焦非催化气化反应特性36-37
• 4.3 石油焦-CO_2催化气化反应特性37-46
• 4.3.1 催化剂前驱体对石油焦-CO_2气化的催化效果37-38
• 4.3.2 添加方法对FeCl_3催化石油焦气化反应活性的影响38-40
• 4.3.3 FeCl_3添加量对其催化石油焦气化反应活性的影响40-42
• 4.3.4 温度对FeCl_3催化石油焦-CO_2气化反应活性的影响42-45
• 4.3.5 催化剂在催化气化过程中形态的变化45-46
• 4.4 石油焦-水蒸气催化气化特性研究46-53
• 4.4.1 实验样品46
• 4.4.2 实验样品制各46
• 4.4.3 气化实验46-47
• 4.4.4 实验结果与讨论47-53
• 4.5 复合催化剂对石油焦催化气化的影响53-56
• 4.5.1 二元复合催化剂对石油焦催化气化的影响53-55
• 4.5.2 三元复合催化剂对石油焦催化气化的影响55-56
• 4.6 本章小结56-57
• 第5章 气化动力学模型研究57-64
• 5.1 气化反应动力学模型57-59
• 5.2 实验部分59
• 5.3 结果与讨论59-63
• 5.3.1 北宿煤-CO_2催化气化动力学模型59-62
• 5.3.2 石油焦-CO_2催化气化动力学模型62-63
• 5.4 本章小结63-64
• 第6章 结论与展望64-65
• 6.1 本文总结64
• 6.2 工作展望64-65
• 参考文献65-71
• 致谢71-72
• 附录72

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