煤直接液化反应动力学的高压釜试验研究

发布时间：2017-06-06 21:02

  本文关键词：煤直接液化反应动力学的高压釜试验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】： 煤炭直接液化是发挥资源优势、补充石油短缺、保障能源安全和稳定供给的重要战略措施之一。为促进我国煤液化技术的发展,适应今后煤直接液化关键技术工程化需要,“973”计划项目“大规模煤炭直接液化的基础研究”被批准立项,而“煤加氢液化反应动力学”则是该项目重要课题之一。本论文是该课题的部分研究内容。 本文以神华煤为研究对象,以高压釜试验为主要研究手段,对神华煤的反应动力学进行研究。 首先使用500 ml水平震荡式高压釜进行了煤直接液化动力学试验条件的探索。研究发现反应压力与氢初压基本成正比关系。为了与连续装置的操作压力相同,经试验确定氢初始压力为8.4 MPa,这样升温到反应温度后,反应压力恰好连续装置的操作压力(19.0 MPa)相同。原有间歇式高压釜的操作方法升温时间太长,不能适应进行动力学研究的要求。采用快速升温可以有效的减少升温时间,改进反应时间的准确性。通过对加热套预加热的方式使间歇式高压釜的升温时间由原来的80 min减小到48 min,减少了40%。 使用间歇式高压釜得到了430℃和450℃两套试验数据。试验数据处理选用了两种不同的动力学模型进行模拟。模型一:将煤分成快反应组分、慢反应组分和不反应组分。快反应组分可以直接生成油,沥青烯和气体,而慢反应组分只生成沥青烯,不反应组分则在该试验条件下不参与反应。计算结果表明,快反应组分的反应速率常数是慢反应组分的12.5倍,与预先假设的快、慢组分相符。由于高压釜升温速度慢,不同温度条件下,反应物的“起点”不同,使得该部分速率常数没有可比性。这说明,使用模型一研究液化反应动力学只能研究反应后期的动力学行为。模型二:按照反应性将煤分为反应组分和不反应组分,反应组分又假设成由反应性不同的若干一级反应组分构成。该假设比较符合煤的结构特点,更加科学。从计算的数据比较两个模型,二者回归的准确性相近,模型二稍好一些。 为了减少高压釜升温时间,以及更好的模拟示范装置的试验条件,建立了一套小型连续高压釜煤炭直接液化试验装置。反应器为底部进料上部出料的带搅拌的高压釜,容积为2 L。连续装置高温分离器采用测定高分重量以控制分离器液面的方法。并且测定了反应器在高温条件下的气含率与气体流速基本成线性关系。用连续高压釜试验装置进行了在一定气体流速下410℃、420℃、430℃的定常试验,并得到了各产物的收率数据。 对连续高压釜试验装置在430℃条件下的试验数据以CSTR(全混流模型)的离析流模型进行模拟。模型中的反应速度常数采用间歇式高压釜模型二在相同温度下的数据,得到煤的平均转化率为79.19%,而连续装置运转试验的转化率是77.08%;利用CSTR的微观流体模型计算的沥青烯产率和油产率与试验数据相比也有一定的差异。这种不一致,主要是因为间歇式高压釜升温较慢,模型计算的零时刻(达到反应温度的时刻)已经有相当高的转化率(起始转化率),与连续高压釜的工况相去甚远。
【关键词】：神华煤 直接液化 反应动力学 高压釜 离析流模型
【学位授予单位】：煤炭科学研究总院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ529
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 引言9-11
• 第一章 文献综述与选题11-29
• 1.1 煤炭直接液化发展概况11-13
• 1.2 煤直接液化反应机理13-14
• 1.3 煤炭直接液化动力学研究进展14-27
• 1.4 主要研究内容及试验方案27-29
• 第二章 间歇式高压釜试验条件的选择29-40
• 2.1 试验目的29
• 2.2 试验方法29-31
• 2.2.1 高压釜液化试验29-30
• 2.2.2 液化产物分析30-31
• 2.3 试验样品31-33
• 2.4 高压釜试验条件的选择33
• 2.5 氢初压对反应压力和液化产率的影响33-34
• 2.6 水产率的直接分析34-35
• 2.7 反应器快速升温、快速降温试验35-38
• 2.8 高压釜反应器内部温度的稳定控制38
• 2.9 灰平衡38-39
• 2.10 结论与建议39-40
• 第三章 间歇式高压釜试验结果40-51
• 3.1 液化产物产率计算40-41
• 3.2 模型选择及参数计算41-51
• 3.2.1 模型一42-47
• 3.2.2 模型二47-50
• 3.2.3 两种模型的方差比较50-51
• 第四章 连续式高压釜试验装置的建立与调试51-57
• 4.1 连续装置的构成与建立51-53
• 4.2 气含率测定53-55
• 4.2.1 液体密度的确定54
• 4.2.2 常温下气含率的测定54
• 4.2.3 高温下气含率的测定54-55
• 4.3 煤浆配制和定常试验过程说明55-57
• 第五章 连续高压釜试验结果57-67
• 5.1 试验结果的分析计算57-61
• 5.1.1 物料衡算的说明57
• 5.1.2 产物产率计算的说明57-61
• 5.2 间歇式高压釜与连续式高压釜试验结果的比较61-67
• 第六章 论文结论与工作总结67-70
• 6.1 本文主要结论67-68
• 6.2 论文的创新点68-69
• 6.3 论文不足与工作展望69-70
• 论文符号说明70-72
• 主要参考文献72-76
• 致谢76

【引证文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 石智杰;张胜振;邢凌燕;刘卫兵;史士东;朱晓苏;李春启;;低阶煤在煤液化衍生油中的热萃取性能[J];煤炭转化;2009年01期

2 王勇;李文博;史士东;;一种煤直接液化复合催化剂的研究[J];煤炭转化;2011年03期

3 王勇;张晓静;李文博;史士东;;一种煤直接液化复合催化剂的研究[J];煤炭转化;2011年04期

  本文关键词：煤直接液化反应动力学的高压釜试验研究，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：427461