微波等离子体化学气相沉积法制备高质量石墨烯的研究

发布时间：2017-07-30 07:24

  本文关键词：微波等离子体化学气相沉积法制备高质量石墨烯的研究

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【摘要】：石墨烯是由sp~2杂化的碳原子紧密排列而成的蜂窝状晶体结构,因其独特的单原子层二维晶体结构而集众多优异特性于一身。微波等离子体化学气相沉积法(MPCVD)因沉积温度低、基底选择广泛、沉积时间短而在现有的石墨烯制备方法中脱颖而出。但采用MPCVD法大规模制备石墨烯仍存在一些问题,还需继续寻求更为优异的石墨烯制备工艺。本研究采用课题组自行设计的功率为10kW大面积环形不锈钢腔体微波等离子体化学气相沉积装置,以甲烷为碳源,氢气和氩气为辅助气体,研究在铜、镍、硅衬底上沉积石墨烯的工艺。采用光学显微镜、拉曼光谱(Raman)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和能量色散谱(EDS)表征实验样品,分析不同工艺参数对石墨烯质量的影响及相应的原理,从而获得高质量、层数可控的石墨烯制备工艺。主要研究工作如下:1、系统研究100 sccm H_2和200 sccm Ar气氛中不同热处理时间对铜箔基底表面形貌和晶面取向的影响。X射线衍射(XRD)和SEM检测结果表明:经过30min热处理,铜箔晶面取向一致、表面平整洁净且铜晶粒尺寸较大。2、采用Raman研究工艺参数(温度、压力、功率、生长时间、气源比例)对石墨烯微观结构(层数和缺陷密度)的影响。结合TEM、SEM、EDS以及光学显微镜测试结果综合分析:5.5kW、7.4kPa和650℃分别为最佳的微波功率、沉积压力和生长温度。通过改变石墨烯的沉积时间可制备均匀性好、层数可控的石墨烯。3、系统研究原位氢等离子体后处理对石墨烯样品层数、缺陷密度和表面形貌的影响,原位氢等离子体在整个后处理过程中扮演两种角色:少于150s的前期阶段,提供环境促进MPCVD腔体内残余的碳源继续沉积生长;150s至300s的后期阶段,氢气作为去除顶层石墨烯的刻蚀剂。4、采用MPCVD法研究不同热处理气氛对镍箔形貌的影响,从而获得表面洁净、晶粒尺寸较大的镍箔,通入CH4作为碳源沉积石墨烯,局部(晶界处)层数不均。5、在铜基底上以石墨烯为过渡层制备金刚石薄膜的研究。石墨烯的质量对金刚石的形核起到决定性的作用。6、在单晶硅基底上改变碳源浓度和生长温度制备不同形式的碳材料,经SEM和Raman检测:在100 sccm CH4和200 sccm H2气氛中,850℃生长温度制备出类碳纳米墙结构的纳米材料。
【关键词】：石墨烯 MPCVD 退火 低温 金刚石
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-20
• 1.1 石墨烯的结构与性质10-13
• 1.1.1 石墨烯及其结构10-12
• 1.1.2 石墨烯的性能及其应用12-13
• 1.2 石墨烯制备方法及其优缺点13-15
• 1.2.1 机械剥离法13
• 1.2.2 氧化还原法13-14
• 1.2.3 碳化硅外延生长法14
• 1.2.4 化学气相沉积法14-15
• 1.2.4.1 热化学气相沉积法14-15
• 1.2.4.2 增强化学气相沉积法15
• 1.3 MPCVD制备石墨烯薄膜的国内外研究现状15-18
• 1.3.1 MPCVD法热处理基底材料16
• 1.3.2 低温下MPCVD法制备石墨烯16-17
• 1.3.3 MPCVD法大面积制备石墨烯17
• 1.3.4 MPCVD法在不同基底材料上制备石墨烯17-18
• 1.3.5 石墨烯样品的后期等离子体处理18
• 1.4 研究目的与内容18-20
• 2 实验设备及表征手段20-31
• 2.1 实验原料与试剂20
• 2.2 MPCVD沉积装置20-23
• 2.2.1 微波源21-22
• 2.2.2 反应腔体22-23
• 2.2.3 真空系统23
• 2.2.4 水电保护系统23
• 2.2.5 气路系统23
• 2.3 样品的表征手段23-31
• 2.3.1 X射线衍射仪（XRD）24
• 2.3.2 光学显微镜24-25
• 2.3.3 激光拉曼光谱（Raman）25-27
• 2.3.4 扫描电子显微镜（SEM）27-29
• 2.3.5 透射电子显微镜（TEM）29-30
• 2.3.6 能量色散谱（EDS）30-31
• 3 铜基底上制备石墨烯研究31-58
• 3.1 铜箔的前处理32-36
• 3.2 工艺参数对石墨烯质量的影响36-51
• 3.2.1 气源比例对石墨烯质量的影响37-39
• 3.2.2 生长温度对石墨烯质量的影响39-42
• 3.2.3 微波功率对石墨烯质量的影响42-43
• 3.2.4 压力大小对石墨烯质量的影响43-45
• 3.2.6 生长时间对石墨烯质量的影响45-51
• 3.3 后处理时间对石墨烯质量的影响51-56
• 3.4 本章小结56-58
• 4 镍箔上沉积石墨烯研究58-61
• 4.1 在镍基底上制备石墨烯58-60
• 4.2 本章小结60-61
• 5 以石墨烯为过渡层生长金刚石薄膜研究61-66
• 5.1 不同石墨烯质量对金刚石形核密度的影响61-64
• 5.2 本章小结64-66
• 6 单晶硅基底上制备碳纳米材料研究66-71
• 6.1 在硅基底上制备碳纳米材料66-70
• 6.2 本章小结70-71
• 结论71-73
• 致谢73-74
• 参考文献74-80
• 攻读硕士期间发表的学术论文及研究成果80

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