过渡金属磷化物的制备及其电催化分解水性能研究
发布时间：2017-08-18 08:14
本文关键词：过渡金属磷化物的制备及其电催化分解水性能研究
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【摘要】：当今人类社会发展正被能源短缺和环境污染所困扰。氢能,由于其高效、清洁、可再生等优点,被认为是解决未来能源危机和减少环境污染的最有潜力的能源之一。在所有的制氢方法中,电解水具有资源丰富、可循环利用以及能够与燃料电池相结合的优势,是一种实现氢能经济的重要途径。本论文主要对电解水电极材料的制备及其电催化分解水性能进行了研究。主要研究内容如下:1、利用简单的水热反应和低温煅烧处理得到了Co3O4/Ti纳米棒簇阵列前驱体,再通过低温磷化该前驱体,最终得到自支撑三维多孔CoP/Ti纳米棒簇阵列。多孔CoP/Ti纳米棒簇阵列能够直接作为活性阴极直接用于电催化分解水。在0.5 M H2SO4电解质中,其催化析氢反应的起峰电位为155 mV,塔菲尔斜率值为40 mV dec-1;而且在不同pH电解质溶液中,该电极均展现出优异的电催化析氢性能和良好的稳定性。2、首先利用上述相似的方法获得了Co3O4/碳布(CC)前驱体,然后通过二次水热反应和低温磷化处理,得到自支撑CoP@FeP/CC三维分级结构材料。该电极材料在0.5 M H2SO4电解质中表现出更为优异的析氢反应性能和稳定性,明显优于单独的CoP/CC、FeP/CC以及具有类似结构的TiO2@FeP/CC,表明材料的结构组成特征影响着催化剂的性能。电化学测试数据显示CoP@FeP/CC在0.5 M H2SO4中仅需30 mV过电势电位就能获得10 mA cm-2的催化析氢电流,其塔菲尔斜率值为42 mV dec-1。3、通过直接将Co(CO3)0.5(OH)0.11?H2O NRs/Ti进行低温磷化处理,得到了自支撑三维CoP/Ti纳米棒阵列。我们对磷化反应温度和次磷酸钠用量进行优化探索,在此基础上对最优条件制备的CoP/Ti纳米棒阵列的电催化性能进行了详细的研究,发现该电极材料同时具有析氢和析氧的双功能催化性能。该催化剂在三电极体系的强碱性电解质中不但具有较低的析氢、析氧反应过电势(电流密度为10 mA cm-2时的析氢和析氧过电势分别为68和313 mV)和较小的塔菲尔斜率(析氢为31mV dec-1;析氧为58 m V dec-1),而且在两电极体系中一节1.5 V AAA干电池便可驱动其电催化全分解水产生氢气和氧气。在经过24 h两电极体系全分解水反应之后并未观察到性能明显的降低,说明该催化剂具有良好的稳定性。4、以泡沫镍(NF)作为集流体,在室温下利用简便而绿色电沉积法制备了FeCo-P的非晶合金。该电极同样具有析氢和析氧的双功能催化性能。优化实验结果显示,当Fe和Co的摩尔比为3:7时催化剂的性能最优。同样地,Fe-Co-P/NF作为一种高效稳定的全电解水催化剂,它亦在一节1.5 V AAA干电池驱动下能够分解水为产生氢气和氧气。
【关键词】：过渡金属磷化物 电催化析氢反应 电催化析氧反应 全分解水 碱性电解水
【学位授予单位】：西华师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116
【目录】：
- 摘要6-8
- Abstract8-10
- 第1章 前言10-29
- 1.1 电分解水历史10
- 1.2 电分解水的原理10-12
- 1.3 电解水催化剂12-26
- 1.3.1 性能表征12-13
- 1.3.2 性能测试方法13-14
- 1.3.3 催化剂的分类14-26
- 1.3.3.1 析氢催化剂15-21
- 1.3.3.2 析氧催化剂21-24
- 1.3.3.3 双功能催化剂24-26
- 1.4 本论文的选题思路和主要工作26-29
- 第2章 多孔磷化钴纳米棒簇阵列的合成及其电催化析氢性能研究29-39
- 2.1 引言29
- 2.2 实验部分29-31
- 2.2.1 实验试剂29-30
- 2.2.2 实验仪器30
- 2.2.3 实验步骤30-31
- 2.2.3.1 制备Co_3O_4/Ti前驱体30
- 2.2.3.2 制备CoP NBAs/Ti30
- 2.2.3.3 电化学测试方法30-31
- 2.3 结果与讨论31-38
- 2.3.1 CoP纳米棒簇阵列的结构和形貌表征31-34
- 2.3.2 CoP纳米棒簇阵列的析氢性能测试34-37
- 2.3.3 CoP纳米棒簇析氢的机理37-38
- 2.4 小结38-39
- 第3章 CoP@FeP/CC三维电极的构筑及其电催化析氢性能研究39-49
- 3.1 引言39-40
- 3.2 实验部分40-42
- 3.2.1 实验试剂40
- 3.2.2 实验仪器40
- 3.2.3 实验步骤40-42
- 3.2.3.1 合成Co_3O_4/CC纳米线阵列40-41
- 3.2.3.2 合成CoP/CC纳米线阵列41
- 3.2.3.3 合成FeP/CC纳米线阵列41
- 3.2.3.4 合成CoP@FeP/CC三维分级结构41
- 3.2.3.5 合成TiO_2@FeP/CC三维分级结构41-42
- 3.2.3.6 电化学测试方法42
- 3.3 结果和讨论42-48
- 3.3.1 CoP@FeP/CC三维分级结构的形貌和表征42-46
- 3.3.2 CoP@FeP/CC三维分级结构的析氢性能及稳定性测试46-48
- 3.4 小结48-49
- 第4章 双功能磷化钴纳米棒阵列电催化全分解水性能研究49-63
- 4.1 引言49
- 4.2 实验部分49-51
- 4.2.1 实验试剂49-50
- 4.2.2 实验仪器50
- 4.2.3 实验步骤50-51
- 4.2.3.1 制备Co(CO_3)0.5(OH)_(0.11)·H_2O NRs/Ti前驱体50
- 4.2.3.2 制备CoP NRs/Ti50-51
- 4.2.3.3 电化学测试方法51
- 4.3 结果与讨论51-62
- 4.3.1 CoP NRs/Ti的形貌表征51-54
- 4.3.2 CoP NRs/Ti的性能优化实验54-56
- 4.3.3 CoP NRs/Ti的全分解水性能测试56-59
- 4.3.4 CoP NRs/Ti的全分解水机理研究59-62
- 4.4 小结62-63
- 第5章 非晶铁钴磷合金的电沉积制备及其电催化全分解水性能研究63-72
- 5.1 引言63
- 5.2 实验部分63-65
- 5.2.1 实验试剂63-64
- 5.2.2 实验仪器64
- 5.2.3 实验步骤64-65
- 5.2.3.1 电沉积制备合金材料64
- 5.2.3.2 电化学测试方法64-65
- 5.3 结果和讨论65-71
- 5.3.1 Fe-Co-P/NF制备优化实验65
- 5.3.2 Fe-Co-P/NF形貌表征65-67
- 5.3.3 Fe-Co-P/NF全分解水性能测试67-70
- 5.3.4 Fe-Co-P/NF电化学测试前后XPS分析70-71
- 5.4 小结71-72
- 参考文献72-85
- 致谢85-88
- 在学期间的科研情况88
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1 ;用阳光分解水[J];广西工学院学报;1997年03期
2 ;分解水的新型催化剂[J];企业技术开发;2002年02期
3 ;美科学家开始研究利用太阳能分解水廉价制氢[J];东北电力技术;2005年09期
4 韩斌;;对通电分解水简易装置的改进[J];中小学实验与装备;2011年03期
5 潘s，
本文编号：693526
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