凝胶膜的制备及其气体渗透分离性能研究

发布时间：2017-08-19 17:30

  本文关键词：凝胶膜的制备及其气体渗透分离性能研究

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【摘要】：随着社会不断的发展,人类对于生活质量特别是空气质量的要求越来越高,绿色生活环境也越来越受到青睐,面对温室效应这一全球问题的不断恶化,CO_2的分离、脱除则显得格外重要。目前迫在眉睫的是怎样开发高效的CO_2分离技术去降低二氧化碳对环境的污染,然而社会上应用尤为突出的是膜技术,气体分离膜技术在1970年逐渐兴起并达到了工业化。随着科技的进步,大量新型的分离膜也不断涌现,近几年来,凝胶膜因其在气体渗透分离方面有着独特的性能优势逐渐成为了科研热点,比如它的固-液网络结构,极大地提高了分离性能,其中,液态介质散布在固态的网络体系中,对气体的渗透选择提供了优先通道,而固态的结晶骨架结构给凝胶膜提供了一定的力学支撑。对于凝胶膜的制备来说,液态介质和聚合物基底的选取至关重要。本文分别选用乙二醇苯醚(EPH)和乙二醇苯醚醋酸酯(EPA)作为凝胶介质,弹性高分子聚醚嵌段酰胺(PEBA1657)和二醋酸纤维素(CA)为凝胶膜的基底,通过用热致相分离法(TIPS)和溶剂挥发法(SE)制成聚合物/凝胶介质系列凝胶膜,并对其改性制成复合膜,全文研究内容和结果如下:(1)以热致相分离法和溶剂挥发法制备了PEBA1657/EPA凝胶膜,考察了两种制备方法以及在凝胶介质EPA不同添加量下对膜的气体分离能力、膜的内部结构产生的影响。实验结果指出两种方法制备的凝胶膜在性能上各有优缺点,都有着较好的CO_2/N2分离能力,EPA的添加比例上升时,凝胶膜的渗透通量随之增加。其中,在溶剂挥发法中,CO_2/N2选择性系数在EPA含量为40wt%时达到165,当EPA添加量增大至60wt%时,膜的CO_2渗透通量达到881.0Barrer,超过了Robeson上限,但其膜的稳定性比起热致相分离法制备的的膜较弱且EPA的挥发损失量较高。(2)通过热致相分离法在不同的冷却温度下制备了不同凝胶介质的PEBA1657/EPA、PEBA1657/EPH凝胶膜。根据实验结果可以得知冷却温度的提升促使渗透系数增大,且凝胶膜PEBA1657/EPA-60的力学性能和稳定性都高于PEBA1657/EPH-60膜,DSC和偏光显微镜分析显示其结晶度较小从而有利于气体渗透通过,显示出EPA分子作为凝胶介质的优势所在。(3)利用分子间氢键作用力支撑凝胶体系,选用低结晶度的二醋酸纤维素作为凝胶基底,以EPH作为功能液体成功制备了CA/EPH凝胶膜。经膜表征、测试分析可知EPH的介入,减少了二醋酸纤维素原本少量的结晶度从而增大了膜内利于气体渗透的无定形区域,当其添加比例在40wt%时,CO_2/N2的渗透选择性提高到90.92,CO_2渗透通量达到178.66 Barrer。(4)为了提高CA/EPH凝胶膜中EPH的添加量和其力学拉伸性能,对CA/EPH凝胶膜进行化学交联改性成复合膜,分析显示改性后膜的稳定性和力学性能得以提升,同时功能载体EPH的添加量也有所上升,但是复合膜的气体渗透能力急剧降低,这对课题下一步实验的进行指明了研究方向。
【关键词】：热致相分离 聚醚嵌段酰胺 乙二醇苯醚醋酸酯 二醋酸算纤维素 气体分离
【学位授予单位】：江南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第一章 绪论11-24
• 1.1 CO_2分离的意义11
• 1.2 CO_2分离工艺的分类与特征11-13
• 1.2.1 低温精馏法11-12
• 1.2.2 吸收法12
• 1.2.3 变压吸附法12
• 1.2.4 膜分离法12-13
• 1.3 气体分离膜技术的概述13-16
• 1.3.1 多孔膜中气体的渗透机理13-14
• 1.3.2 非多孔膜中气体的渗透机理14-16
• 1.4 气体分离膜的结构及性能16-18
• 1.4.1 气体分离膜结构16
• 1.4.2 气体分离膜的性能16-18
• 1.5 气体分离膜的分类18-21
• 1.5.1 有机高分子膜18-20
• 1.5.2 无机膜材质20
• 1.5.3 促进传递膜20
• 1.5.4 凝胶膜20-21
• 1.6 凝胶膜的制备方法21-23
• 1.6.1 溶剂挥发法21-22
• 1.6.2 热致相分离法22-23
• 1.7 立题依据及课题内容23-24
• 1.7.1 立题的依据23
• 1.7.2 课题内容23-24
• 第二章 实验部分24-32
• 2.1 实验材料及仪器24-25
• 2.1.1 实验材料及试剂24
• 2.1.2 实验仪器及设备24-25
• 2.2 膜的制备25-26
• 2.2.1 PEBA 1657纯膜的制备25
• 2.2.2 不同方法下凝胶膜的制备25-26
• 2.2.3 溶剂挥发法制备醋酸纤维素/乙二醇苯醚（CA/EPH）凝胶膜26
• 2.2.4 CA/EPH界面交联复合膜的制备26
• 2.3 膜材料的表征26-28
• 2.3.1 膜外观形貌的观测26-27
• 2.3.2 场发射扫描电子显微镜（SEM）27
• 2.3.3 红外光谱（FT-IR）分析27
• 2.3.4 微观晶体形貌（POM）表征27
• 2.3.5 密度分析27
• 2.3.6 X射线衍射图谱分析27
• 2.3.7 原子力显微镜分析（AFM）27-28
• 2.4 膜的热性能分析28
• 2.4.1 热重（TGA）分析28
• 2.4.2 差示扫描量热（DSC）分析28
• 2.5 膜的机械性能测定28-29
• 2.6 凝胶膜稳定性的测定29
• 2.7 膜的气体渗透性能研究29-32
• 2.7.1 膜的吸附性能29-30
• 2.7.2 气体渗透性能测定30-32
• 第三章 不同方法制备PEBA1657/EPA凝胶膜及其CO_2/N_2渗透性能分析32-49
• 3.1 引言32-33
• 3.2 热致相分离法（TIPS）制备凝胶膜的表征与性能分析33-40
• 3.2.1 热可逆凝胶形成33-34
• 3.2.2 膜外观形貌34
• 3.2.3 热性能分析34-36
• 3.2.4 红外光谱分析(FT-IR)36-37
• 3.2.5 扫描电镜分析37
• 3.2.6 机械性能分析37-38
• 3.2.7 密度分析38-39
• 3.2.8 PEBA 1657/EPA凝胶膜的CO_2/N_2渗透性能研究39-40
• 3.3 溶剂挥发法（SE）制备凝胶膜的表征与性能分析40-45
• 3.3.1 溶剂挥发法制备PEBA 1657/EPA凝胶膜工艺流程40
• 3.3.2 凝胶膜的热性能分析40-41
• 3.3.3 扫描电镜分析41-42
• 3.3.4 红外波谱分析42
• 3.3.5 密度分析42-43
• 3.3.6 机械性能的表征43-44
• 3.3.7 溶剂挥发法制备凝胶膜的CO_2/N_2渗透性能研究44-45
• 3.4 不同方法制备凝胶膜的综合性能分析45-47
• 3.4.1 稳定性测试45-46
• 3.4.2 热稳定性分析46
• 3.4.3 PEBA 1657/EPA凝胶膜的气体分离性能综合评价46-47
• 3.5 本章小结47-49
• 第四章 不同的凝胶介质、冷却温度下制备凝胶膜及其CO_2/N_2渗透性能研究49-60
• 4.1 引言49
• 4.2 凝胶膜中凝胶介质的作用机理49-50
• 4.3 PEBA1657/EPA、PEBA1657/EPH凝胶膜的表征分析50-58
• 4.3.1 凝胶动力学分析50-51
• 4.3.2 DSC热性能分析51-52
• 4.3.3 偏光显微镜分析52-53
• 4.3.4 机械性能分析53-55
• 4.3.5 稳定性能测试55-56
• 4.3.6 PEBA1657/EPA、PEBA1657/EPH凝胶膜的吸附性能分析56-57
• 4.3.7 不同冷却温度、不同凝胶介质对凝胶膜的CO_2/N_2渗透性能影响57-58
• 4.4 本章小结58-60
• 第五章 CA/EPH凝胶膜及其交联复合膜的制备与气体分离性能的研究60-72
• 5.1 引言60-61
• 5.2 CA/EPH凝胶膜的研究结果与讨论61-66
• 5.2.1 膜扫描电镜（SEM）分析61
• 5.2.2 膜XRD图谱分析61-62
• 5.2.3 机械性能分析62
• 5.2.4 原子力显微镜分析62-63
• 5.2.5 凝胶膜的全反射红外分析63-64
• 5.2.6 EPH含量对CO_2/N_2渗透分离性能的影响64-65
• 5.2.7 CA/EPH凝胶膜的气体分离性能评价65-66
• 5.3 CA/EPH交联复合膜的性能研究66-71
• 5.3.1 交联反应的机理66
• 5.3.2 红外光谱分析66-67
• 5.3.3 复合膜的扫描电镜（SEM）分析67
• 5.3.4 机械性能分析67-69
• 5.3.5 膜的稳定性能分析69
• 5.3.6 CA /EPH交联复合膜对CO_2/N_2气体渗透性能影响69-71
• 5.4 本章结论71-72
• 第六章 全文结论及展望72-73
• 致谢73-74
• 参考文献74-79
• 附录:作者在攻读硕士学位期间研究成果79

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本文编号：702021