复合型钼酸铋纳米材料的制备及其环境催化应用

发布时间：2017-09-09 11:29

  本文关键词：复合型钼酸铋纳米材料的制备及其环境催化应用

  更多相关文章： 钼酸铋 异质结 铈掺杂 硒负载 光催化

【摘要】：近年来,关于光能转化方面的应用受到越来越多的关注。这种技术不仅可以解决当今社会的能源难题,还可以在环境修复领域表现出较好的应用前景。因此,探究高效的光催化剂,提高光催化反应的效率问题成为了人们亟待解决的一大难题。选用具有理想光电性质的催化剂基质并对其进行改性,提高其活性,从而获得具有高效光催化活性的光催化剂,成为了人们研究的热点。同时,通过对催化剂进行修饰来进一步实现催化剂效率最大化,为催化剂将来在实际中的应用提供了一种新的可能。本论文主要利用简单的合成方法制备了多种钼酸铋基的复合型光催化剂,并将其应用于光催化降解有机污染物及神经毒素。通过对所制备的复合催化剂的结构、光电性质以及催化活性进行详细解析,深入探讨了这一体系下催化活性增强的机制。本论文的主要工作如下:1.以多孔Bi_2O_3纳米微球为牺牲型模板、甘露醇为溶剂,利用简单的一步溶剂热法成功合成并表征了具有多级结构的Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6同型异质结构。通过调控反应时间,提出并证实了包括钼离子刻蚀、钼酸铋晶相转变以及非定向生长在内的Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6异质结构的形成过程。更重要的是,相对于两种纯相的钼酸铋,Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6异质结构光催化降解有机染料的活性得到显著的提高,这是由于其高效的电子-空穴分离效率以及界面上的空穴定向地由内层Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)向外层Bi2Mo O6转移的结果。这一空穴流动方向对光催化活性具有重要影响的推测也通过构筑Bi_2O_3/Bi2WO6异质结构得到进一步验证。与Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi2Mo O6异质结构相反,Bi_2O_3/Bi2WO6异质结构表现出由外向内的空穴流动,这使得其光催化降解有机染料的活性较单组份Bi2WO6明显降低,进一步证明了空穴流动方向的重要性。这部分工作为异质结型光催化剂的制备提供了一种新的思路,也为通过调控载流子移动改善光催化活性提供了一种新的方法。2.晶体缺陷的存在可以对半导体光催化过程产生很大影响。因此,晶体缺陷调控技术为提高纳米晶体光催化剂的活性提供了可能,在催化应用领域引起了广泛关注。本章通过一种铈元素掺杂的方法,成功地在Bi2Mo O6晶体结构中生成晶体缺陷。并通过简单的调控铈元素的掺杂量,可以对晶体缺陷的类型和浓度进行调控。催化活性实验结果表明,铈掺杂的Bi2Mo O6的催化活性与晶体缺陷浓度有密切关系,当晶体缺陷被调控至理想状态时,Bi2Mo O6光催化剂不论是对高毒性的神经毒素试剂和有机染料的降解效率,还是对水体细菌的光致杀菌能力,均表现出较大程度的提高。结构表征和载流子动力学研究结果表明,晶体结构的改变会使材料的光电性质发生变化。因为,该调控手段不仅可以优化材料的能带结构和载流子动力学特型,而且可以通过引入不同类型的氧化还原对(Ce3+/Ce4+及Mo4+/Mo6+)而促进单电子、双电子反应,从而提高材料的活性氧物种的产率。3.通过简单的一步溶剂热法成功制备了不同硒负载量的钼酸铋光催化剂。结构与形貌表征结果表明,硒被成功的负载到钼酸铋底物上去。并且,硒通过与氧离子具有较强的键合作用力,并影响到了钼酸铋内其他元素的化学环境。这些结构的影响使得钼酸铋在光吸收、电子传递、及电子空穴分离等方面表现出较强的提高。5%硒负载量的钼酸铋样品具有最优的光电性质与最高的光催化活性,对阳离子与阴离子染料均具有较高的光催化降解活性。
【关键词】：钼酸铋 异质结 铈掺杂 硒负载 光催化
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ135.32
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 引言与文献综述11-31
• 1.1 太阳能-化学能的转化应用11-14
• 1.1.1 光解水制氢、产氧11-12
• 1.1.2 光致杀菌12
• 1.1.3 光催化降解去除环境污染物12-13
• 1.1.4 光催化仿生合成13-14
• 1.2 太阳能-化学能的转化效率14-16
• 1.2.1 光吸收效率14-15
• 1.2.2 电子空穴分离效率15-16
• 1.2.3 载流子传输效率16
• 1.3 奥里维里斯族钼酸铋化合物16-29
• 1.3.1 钼酸铋的结构特性16-17
• 1.3.2 钼酸铋光催化剂的设计及合成17-20
• 1.3.3 钼酸铋在光催化应用中存在的问题20
• 1.3.4 基于Bi_2MoO_6的复合型光催化剂研究进展20-29
• 1.4 本文主要研究目标及内容29-31
• 第2章 球状Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi_2MoO_6异质结构的制备及其光催化降解染料活性提高31-55
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-34
• 2.2.1 药品32
• 2.2.2 Bi_2O_3及Bi_(3.64)Mo_(0.36)O_(6.55)/Bi_2MoO_6的制备32-33
• 2.2.3 表征33
• 2.2.4 光催化活性测试33-34
• 2.2.5 光电化学测试34
• 2.3 结果与讨论34-52
• 2.3.1 组成与形貌分析34-41
• 2.3.2 光催化活性41-44
• 2.3.3 光电性质表征44-47
• 2.3.4 催化机理47-52
• 2.4 本章小结52-55
• 第3章 铈掺杂对Bi_2MoO_6化合物中晶体缺陷的调控及其在光催化反应中的活性物种生成的促进作用55-95
• 3.1 引言55-56
• 3.2 实验部分56-59
• 3.2.1 药品56-57
• 3.2.2 合成57
• 3.2.3 表征57-58
• 3.2.4 光催化活性测试58
• 3.2.5 活性氧物种分析58-59
• 3.2.6 光电化学表征59
• 3.3 结果与讨论59-93
• 3.3.1 组成和形貌分析59-71
• 3.3.2 载流子动力学分析71-75
• 3.3.3 能带分析75-77
• 3.3.4 活性氧物种的检测77-84
• 3.3.5 光催化活性实验84-90
• 3.3.6 光催化机理90-93
• 3.4 结论93-95
• 第4章 硒负载型钼酸铋光催化剂的制备及其光催化环境修复应用95-107
• 4.1 引言95-96
• 4.2 实验部分96-97
• 4.2.1 药品96
• 4.2.2 合成96
• 4.2.3 表征96-97
• 4.2.4 光催化活性测试97
• 4.2.5 光电化学表征97
• 4.3 结果与讨论97-105
• 4.3.1 组成和形貌分析97-101
• 4.3.2 光电性质表征101-104
• 4.3.3 光催化活性测试104-105
• 4.4 结论105-107
• 第5章 总结与展望107-110
• 5.1 结论107-109
• 5.2 展望109-110
• 参考文献110-125
• 发表论文125
• 发表专利125-127
• 致谢127

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本文编号：820184