超重力法制备掺氮石墨烯及其在ORR中应用研究

发布时间：2017-09-15 10:48

  本文关键词：超重力法制备掺氮石墨烯及其在ORR中应用研究

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【摘要】：人们对燃料电池给予了非常高的重视,因为其能量转化率高,并且对环境的污染小。然而,燃料电池的商业化进程因其生产成本高和使用耐久性差等缺点受到了阻碍。因此,为了实现燃料电池的长期发展和工业化,寻找一种可以代替贵金属铂的新型非贵金属催化剂是关键。石墨烯为二维网状结构,特殊的结构使得其导电性强,并且比表面积高。将氮元素掺杂在石墨烯结构中,能够提高石墨烯催化氧还原反应(ORR)的活性。本论文分别以超重力法制备的氧化石墨烯和尿素作为碳源和氮源,按照不同质量比在180℃水热反应20 h的条件下制备了不同掺氮量的石墨烯。结果表明,氧化石墨烯与尿素的质量比1：400为较好的配比。水热反应可以同时实现氧元素的还原和氮元素的掺杂,是一种绿色有效的工艺。较佳掺氮样品修饰电极的起始氧还原电压比样品未掺氮样品的起始氧还原电压向右偏移了45 mV,在电压为-1.0 V时的电子转移数可以达到4.1,是较好的ORR催化剂。其ORR性能增加的原因被认为是吡啶型氮的作用。为了对比超重力法制备掺氮石墨烯的ORR性能,采用传统的超声法获得了氧化石墨烯,在同等的条件下制备了不同掺氮量的石墨烯,结果表明,较佳掺氮样品修饰电极的起始氧还原电压比未掺氮样品的起始氧还原电压向右偏移了69 mV。同等条件下超声法的最佳掺氮量小于超重力的。造成这种差异的原因被认为是通过旋转填充床剥离得到的石墨烯比表面积更大,层数更少,能够掺杂更多的氮,使其电压实用范围更宽。证明了超重力法制备石墨烯在燃料电池催化剂方面有较好的应用前景。
【关键词】：超重力 石墨烯 掺氮的石墨烯 氧还原反应
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;O643.36
【目录】：

• 学位论文数据集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 符号说明14-15
• 第一章 绪论15-29
• 1.1 引言15-16
• 1.2 超重力法制备石墨烯16-17
• 1.2.1 超重力技术16
• 1.2.2 超重力技术的发展16
• 1.2.3 超重力设备16-17
• 1.3 石墨烯17-22
• 1.3.1 石墨烯简介17-18
• 1.3.2 石墨烯的性质18
• 1.3.3 石墨烯的制备方法18-21
• 1.3.4 石墨烯的应用21-22
• 1.4 燃料电池22-27
• 1.4.1 燃料电池的简介22-23
• 1.4.2 燃料电池的阴极氧还原反应23-24
• 1.4.3 燃料电池的阴极催化剂24-27
• 1.5 论文的研究内容和研究意义27-29
• 1.5.1 主要的研究内容27
• 1.5.2 研究意义27-29
• 第二章 以超重力法为基础制备的掺氮石墨烯的ORR研究29-47
• 2.1 引言29
• 2.2 实验试剂及仪器29-30
• 2.3 实验步骤30-32
• 2.3.1 氧化石墨(GO)的制备30-31
• 2.3.2 氧化石墨烯的制备31-32
• 2.3.3 掺氮石墨烯的制备32
• 2.3.4 修饰电极的制备32
• 2.4 表征方法32-34
• 2.4.1 元素分析表征32-33
• 2.4.2 拉曼光谱(Raman)表征33
• 2.4.3 红外光谱(FT·IR)表征33
• 2.4.4 X射线衍射(XRD)表征33
• 2.4.5 ORR的活性测试33-34
• 2.4.6 X射线光电子能谱(XPS)表征34
• 2.5 结果与讨论34-45
• 2.5.1 元素分析表征34-35
• 2.5.2 Raman表征35-37
• 2.5.3 FT-IR表征37-38
• 2.5.4 X射线衍射表征38-39
• 2.5.5 ORR活性测试39-43
• 2.5.6 XPS表征43-45
• 2.6 本章小结45-47
• 第三章 掺氮石墨烯的ORR性能对比研究47-65
• 3.1 引言47
• 3.2 实验试剂及仪器47-48
• 3.3 实验步骤48-49
• 3.3.1 氧化石墨(GO)的制备48-49
• 3.3.2 氧化石墨烯的制备49
• 3.3.3 掺氮石墨烯的制备49
• 3.3.4 修饰电极的制备49
• 3.4 表征方法49-50
• 3.4.1 元素分析表征49-50
• 3.4.2 拉曼光谱(Raman)表征50
• 3.4.3 红外光谱(FT·IR)表征50
• 3.4.4 X射线衍射(XRD)表征50
• 3.4.5 ORR的活性测试50
• 3.4.6 X射线光电子能谱(XPS)表征50
• 3.5 结果与讨论50-64
• 3.5.1 元素分析表征50-52
• 3.5.2 Raman表征52-53
• 3.5.3 FT·IR表征53-54
• 3.5.4 XRD表征54-55
• 3.5.5 ORR的活性测试55-59
• 3.5.6 XPS表征59-61
• 3.5.7 水热反应过程61-64
• 3.6 掺氮石墨烯的ORR性能对比研究64
• 3.7 本章小结64-65
• 第四章 结论和建议65-67
• 4.1 结论65
• 4.2 建议65-67
• 参考文献67-71
• 致谢71-73
• 研究成果和发表的学术论文73-75
• 作者和导师简介75-77
• 附件77-78

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