淮河上游多环芳烃的分布特征及生态风险评价

发布时间：2017-10-14 00:35

  本文关键词：淮河上游多环芳烃的分布特征及生态风险评价

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【摘要】：多环芳烃(PAHs)是环境中普遍存在的一类有毒污染物,主要来源于各种不完全燃烧过程(化石燃料、生物质、炼焦等),具有持久性、长距离迁移性、毒性、致癌性、诱变性和生物累积性,从而对水体生态系统和人类的健康产生一定的危害。淮河是我国七大河之一,是我国重要的水域,也是信阳饮用水源地。之前的研究主要集中在对淮河水体中PAHs的分布和来源的研究且主要是在淮河中下游,而对PAHs的季节性分布特征、污染历史与变化趋势研究较少。为此,本研究在枯水期(2013年12月)、平水期(2014年4月)和丰水期(2014年8月)对淮河上游(干流、支流和水库)进行了样品的采集,系统地分析了淮河上游水体(水相、悬浮相和表层沉积物)中PAHs在不同采样期的浓度分布、组成特征和来源,研究了PAHs与沉积物中有机碳、黑炭之间的相关性,并运用概率风险评估法评价了PAHs对水体生物的联合生态风险。该研究弥补了对淮河上游水体中PAHs季节分布研究的不足,为淮河水体的污染控制、PAHs数据库的建立和生态修复提供了重要的技术资料。同时根据柱芯沉积物的记录作用,利用同位素定年方法,第一次高分辨地研究了淮河上游PAHs的污染历史及变化趋势。研究结果表明:淮河上游水相PAHs的总浓度范围是79.94~421.07 ng/L,平均值为140.37 ng/L,3环PAHs所占比重较大;悬浮物中PAHs总浓度范围是268.12~2816.90 ng/g,平均值是986.13 ng/g,2环PAHs所占比重较大。与国内外其他河流相比,淮河上游水和悬浮物中PAHs的污染属于中等偏低。季节变化表现为水相中PAHs的含量是枯水期平水期丰水期,且均以3环PAHs为主;悬浮物中PAHs的含量是枯水期丰水期平水期,三个采样期都是2环PAHs所占比重最大,异构体比值蒽/(蒽+菲)、荧蒽/(荧蒽+芘)表明水和悬浮物中PAHs在三个采样期均来自于石油和木材、煤燃烧的混合源。淮河上游表层沉积物中PAHs的浓度范围是3.96~379.27 ng/g,平均值是65.29 ng/g,主要是以4环PAHs为主,与国内外河流相比,本研究处于较低水平。季节变化表明表层沉积物中PAHs的含量是平水期丰水期枯水期,枯水期和平水期主要是4环PAHs,而在丰水期则以3环PAHs为主。因子分析/多元线性回归法(PCA/MLR)显示:表层沉积物中PAHs的来源在三个采样期均是以化石燃料的燃烧为主,贡献率分别是60.33%(枯)、57.92%(平)和69.71%(丰)。PAHs浓度和TOC、BC的相关性研究表明:在枯水期和丰水期,PAHs浓度和TOC、BC之间没有显著相关性,而在平水期,PAHs浓度和TOC、BC之间有显著性相关。根据柱芯沉积物的记录作用,采用同位素(~(210)Pb和~(137)Cs)定年方法,第一次高分辨地分析了淮河上游PAHs的污染历史与变化趋势。结果显示:从1912~2014年,柱芯沉积物的浓度变化范围是2.31~21.86 ng/g,平均沉积速率是0.58 cm/年。柱芯沉积物中PAHs浓度的垂直变化与我国的经济发展相一致,并在上世纪70年代末,浓度呈快速增长趋势。组成特征表明低环PAHs不断减少而高环PAHs不断增加,反映了淮河地区经济从农业向工业转变的过程。相关性分析显示TOC和BC的含量对PAHs的浓度有一定的影响。PCA/MLR显示PAHs主要来源于化石燃料的燃烧且贡献率为是60.12%。采用概率密度重叠面积法和安全阈值法评价了淮河上游水体中ΣPAH7对水生生物的联合生态风险,结果表明淮河上游水相、悬浮物和沉积物中ΣPAH7对水生生物有一定的风险,风险大小是沉积物相悬浮物相水相,对于不同季节风险大小,水相是丰水期枯水期平水期,悬浮物和沉积物均是枯水期丰水期平水期;与2007年淮河上游沉积物中PAHs对水生生物的风险相比,本研究的风险较低。
【关键词】：淮河 多环芳烃 季节变化 沉积记录 生态风险评价
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;X826
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 研究背景与意义11-12
• 1.2 PAHs的基本理化性质12-14
• 1.3 PAHs的研究进展14-17
• 1.3.1 水体中PAHs的研究进展14-15
• 1.3.2 沉积物中PAHs的研究进展15-16
• 1.3.3 PAHs污染历史及趋势16-17
• 1.4 研究内容与技术路线17-18
• 1.4.1 研究内容17-18
• 1.4.2 研究技术路线图18
• 1.5 研究目的和意义18-19
• 第二章 实验材料与研究方法19-27
• 2.1 研究区域概况19-20
• 2.2 样品的采集20-21
• 2.3 实验试剂及仪器21-23
• 2.3.1 实验试剂21-22
• 2.3.2 实验仪器22-23
• 2.4 PAHs的测定23-25
• 2.4.1 样品的预处理23-24
• 2.4.2 测定方法24
• 2.4.3 质量保证和质量控制24-25
• 2.5 沉积物的理化性质分析测定方法25-26
• 2.5.1 总有机碳（TOC）25
• 2.5.2 黑炭（BC）25-26
• 2.6 ~(137)Cs和~(210)Pb的测定26-27
• 第三章 淮河上游水和悬浮物中PAHs的污染特征27-43
• 3.1 水和悬浮物中PAHs的分布及组成特征27-33
• 3.1.1 水相PAHs的分布27-29
• 3.1.2 水相PAHs的组成特征29-30
• 3.1.3 悬浮物中PAHs的分布30-32
• 3.1.4 悬浮物中PAHs的组成特征32-33
• 3.2 与其他河流中PAHs的比较33-34
• 3.2.1 与其他河流水相中PAHs的含量的比较33
• 3.2.2 与其他河流悬浮物中PAHs的含量的比较33-34
• 3.3 水和悬浮物中PAHs的季节变化特征34-37
• 3.3.1 水相PAHs的季节变化特征34-36
• 3.3.2 悬浮物中PAHs的季节变化特征36-37
• 3.4 不同季节水和悬浮物中PAHs的组成特征及来源解析37-41
• 3.4.1 不同季节水和悬浮物中PAHs的组成特征37-38
• 3.4.2 不同季节水和悬浮物中PAHs的来源解析38-41
• 3.5 本章小结41-43
• 第四章 淮河上游沉积物中PAHs的污染特征与沉积记录43-63
• 4.1 表层沉积物中PAHs的分布及组成特征43-46
• 4.1.1 表层沉积物中PAHs的分布43-45
• 4.1.2 表层沉积物中PAHs的组成特征45-46
• 4.2 与其他河流表层沉积物中PAHs的比较46-47
• 4.3 表层沉积物中PAHs的季节变化特征47-49
• 4.4 不同季节表层沉积物中PAHs的组成特征及来源解析49-52
• 4.4.1 不同季节表层沉积物中PAHs的组成特征49-50
• 4.4.2 不同季节表层沉积物中PAHs的来源解析50-52
• 4.5 不同季节表层沉积物中PAHs与TOC、BC之间的相关性52-54
• 4.5.1 不同季节表层沉积物中PAHs与TOC的相关性52-53
• 4.5.2 不同季节表层沉积物中PAHs与BC的相关性53-54
• 4.6 PAHs的沉积记录54-62
• 4.6.1 沉积时间的确定54-56
• 4.6.2 PAHs的总量垂直分布56-58
• 4.6.3 柱芯沉积物中PAHs与TOC、BC之间的关系58-59
• 4.6.4 柱芯沉积物中PAHs的组成变化59-60
• 4.6.5 柱芯沉积物中PAHs的来源60-62
• 4.7 本章小结62-63
• 第五章 淮河上游PAHs的生态风险评价63-75
• 5.1 生态风险概述63-66
• 5.1.1 风险表征方法63-64
• 5.1.2 毒性数据的选取64-65
• 5.1.3 暴露浓度65-66
• 5.2 不同季节水相中PAHs的生态风险评价66-69
• 5.2.1 概率密度重叠面积法66-67
• 5.2.2 安全阈值法67-69
• 5.3 不同季节悬浮物中PAHs的生态风险评价69-71
• 5.3.1 概率密度重叠面积法69-70
• 5.3.2 安全阈值法70-71
• 5.4 不同季节沉积物中PAHs的生态风险评价71-74
• 5.4.1 概率密度重叠面积法71-73
• 5.4.2 安全阈值法73-74
• 5.5 本章小结74-75
• 第六章 结论75-77
• 6.1 结论75-76
• 6.2 创新点76-77
• 参考文献77-85
• 致谢85-87
• 攻读学位期间发表的学术论文目录87-88

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本文编号：1028032