随着有机肥在农田上的施用,土壤抗生素污染问题逐渐凸显,且有机物-重金属复合污染是普遍的存在形式。由于生物炭原材料来源广泛、廉价易得、无二次污染,且具有固碳作用、土壤改良作用等潜在的优势,因此,相对于其他修复方式而言,生物炭更具有应用前景。目前,尽管生物炭已经有针对各种重金属及有机污染物的研究,但对于重金属-有机物复合污染的研究还不多。选取油菜秸秆和蚕砂两种生物质材料作为原材料,在限氧条件制备不同温度(300-700℃)的生物炭,并分别通过元素分析、比表面、热重、红外光谱、X-射线衍射等表征手段对其物理化学性质进行分析。选取铅及磺胺二甲嘧啶(SMT)为两种目标污染物,进行动力学及等温吸附实验,及pH及铅对磺胺二甲嘧啶吸附的影响实验。此外,选取红壤和棕壤两种土壤,并对其进行铅和磺胺二甲嘧啶外源复合污染,添加不同含量的生物炭进行修复,并通过BCR和TCLP两种方法对其修复效果进行评价。结果如下:(1)随着热解温度的升高,生物炭的产率降低,pH值、比表面增大,C含量及灰分含量增加。H、O、N元素含量以及H/C、O/C的比值随温度升高而减小,而C/N的比值增大。生物炭逐渐由无序向有序态进行转化,其疏松的烷烃结构转变为致密的芳香结构;羟基-OH、C=O、-COOH等有机基团渐减弱甚至消失,而灰分含量逐渐增加。不同温度下,热解制备的生物炭具有一定的pH缓冲能力。(2)不同生物炭对SMT的最大吸附量顺序为:RW400RW300RW600R500R700,EW300EW400EW600EW700E500,其表面有机官能团和生物炭的比表面在吸附中占有重要作用,而由二级动力学模型可以很好地对其动力学进行拟合(其中R20.99)表明,SMT在生物炭上发生了化学吸附,其表面的有机官能团和灰分组成都可能与其吸附机制有关;不同生物炭对SMT的最大吸附量顺序为:RW600RW400RW500RW300,EW600EW500EW300,灰分组成是其吸附的最主要的机制,如磷酸盐、碳酸盐、硅酸盐。(3)在生物炭对SMT的吸附实验中,溶液的pH值可以影响生物炭表面的电荷以及SMT的存在形式,影响SMT在生物炭上的吸附。总体而言,不同生物炭的最大吸附量均发生在SMT的两个pKa值之间(pH=2.28-7.42),且pH值越接近5,吸附量越大。另外,Pb~(2+)会占据生物炭表面的部分吸附位点,因此,Pb~(2+)的存在也会影响SMT在生物炭表面的吸附。(4)在Pb~(2+)和磺胺二甲嘧啶复合污染的土壤中生物炭可以有效的钝化污染物,降低污染物的环境风险。用生物炭处理可以有效的降低土壤中酸溶态金属Pb~(2+)的含量,促进酸溶态Pb向其他形态转化,尤其可以使土壤中的残渣态Pb~(2+)的含量增加,使得金属离子被钝化而固定下来。增加生物炭的用量和延长生物炭的处理时间同样能够强化钝化效果。对有机物SMT而言,土壤的性质对其TCLP提取态有重要的影响,pH越高,阳离子交换量CEC越大,TCLP提取态有机物就越高;而TCLP提取态重金属则随土壤pH降低而增加,随时间延长而降低。
【学位授予单位】：华中农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X53
文章目录
摘要
Abstract
缩略语表
第一章 前言
1.1 土壤重金属污染
1.1.1 我国土壤重金属污染现状、危害及特点
1.1.2 我国铅污染现状、来源及危害
1.2 土壤重金属污染修复措施
1.2.1 物理化学修复
1.2.2 化学修复
1.2.3 生物修复
1.2.4 农业生态修复
1.3 修复效果评价方法
1.3.1 单一提取法
1.3.2 连续提取法
1.4 土壤有机物污染
1.4.1 传统有机污染物的来源、现状及危害
1.4.2 新型有机污染物的来源、现状及危害
1.4.3 土壤有机污染物的治理
1.5 生物炭
1.5.1 生物炭的定义、来源和性质
1.5.2 生物炭的性质
1.5.3 生物炭在污染物修复方面的应用
1.5.4 生物炭对污染物吸附的作用机理
1.6 选题意义及研究内容
1.6.1 选题意义
1.6.2 研究内容
第二章 生物炭的制备及基本理化性质
2.1 材料与仪器
2.2 实验方法
2.2.1 生物炭原材料的预处理
2.2.2 生物炭的制备方法
2.3 生物炭的表征
2.3.1 产率及灰分测定
2.3.2 pH值测定
2.3.3 比表面及孔径分布
2.3.4 元素分析
2.3.5 热重（TG）分析
2.3.6 傅里叶红外光谱（FTIR）特征
2.3.7 数据分析
2.4 结果与讨论
2.4.1 生物炭的物理性质
2.4.2 热重分析
2.4.3 生物炭的红外光谱FTIR
2.4.4 生物炭的扫描电镜（SEM）
2.5 本章小结
第三章 生物炭对溶液中铅及SMT的批量吸附实验
3.1 材料与仪器
3.2 实验方法
3.2.1 pH值的确定
3.2.2 生物炭对溶液中SMT的批量吸附实验
3.2.3 生物炭对溶液中铅的批量吸附
3.2.4 生物炭对溶液中铅及SMT的共同吸附
3.3 结果与讨论
3.3.1 pH值预试结果
3.3.2 磺胺二甲嘧啶的批量吸附
3.3.3 Pb在生物炭上的动力学吸附
3.4 本章小结
第四章 生物炭对铅及磺胺二甲嘧啶复合污染土壤的修复
4.1 材料与仪器
4.2 实验方法
4.2.1 模拟人为污染土壤及老化处理
4.2.2 污染物的形态及有效性分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 土壤的基本理化性质
4.3.2 生物炭处理对土壤Pb的的BCR提取形态的影响
4.3.3 生物炭处理对土壤的TCLP提取态Pb和SMT的影响
4.4 本章小结
第五章 结论、创新点及展望
5.1 结论
5.2 创新点
5.3 研究展望
参考文献
致谢
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