生物阴极MECs-MFCs自驱动系统回收铜钴与抑制剂效应

发布时间：2017-10-16 01:14

  本文关键词：生物阴极MECs-MFCs自驱动系统回收铜钴与抑制剂效应

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【摘要】：铜和钴广泛存在于微电子领域,如锂离子电池中。考虑到铜钻天然矿石的稀缺和废旧锂离子电池的环境污染,从废旧锂离子电池中回收铜钴是人们关注的热点。新近发展的生物电化学系统(bioelectrochemical systems, BESs)在处理重金属方面展现着明显的优势。虽然已经开发了微生物燃料电池(microbial fuel cells, MFCs)驱动微生物电解池(microbial electrolysis cells, MECs)的自驱动系统处理Cu(Ⅱ)与Co(Ⅱ),但MECs的阴极为化学阴极,系统处理Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的速率较慢。因此,有必要发展新型的MECs-MFCs自驱动系统,实现高效的Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)去除。生物阴极BESs是利用微生物为催化剂的反应器,具有化学阴极不可比拟的优势。开发生物阴极MECs-MFCs具有提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)回收速率的潜力。另一方面,生物阴极的电子传递机制,特别是阴极电极、微生物、电子受体间的关系与作用都还知之甚少。而呼吸链抑制剂和铜浓度可能是影响还原Cu(Ⅱ)生物阴极MFCs中电极、微生物与Cu(Ⅱ)受体间关系的关键因素。基于此,本研究(1)构建生物阴极MECs-MFCs的自驱动系统,以期提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)回收速率：(2)分别考察不同铜浓度、呼吸链抑制剂鱼藤酮和2,4-DNP对纯菌构建的生物阴极MFCs还原铜性能影响,以期剖析不同电化!学生物催化剂下的阴极电极、微生物、Cu(Ⅱ)电子受体间的关系。主要结论如下：(1)生物阴极MECs-MFCs的自驱动系统在Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)初始浓度为50 mg/L和40mg/L时的处理速率分别为6.0±0.2mg/(L·h)和5.3±0.4mg/(L·h),是化学阴极MECs-MFCs对照系统的1.7和3.3倍；MFCs中较高的初始Cu(Ⅱ)浓度和较小的阴极工作体积不仅能提高Cu(Ⅱ)和Co(Ⅱ)的处理速率(分别为115.7mg/(L·h)与6.4mg/(L·h)),且能产氢(0.05 ± 0.00 mol/mol COD)。生物阴极的宏基因组分析表明,Proteobacteria占总菌群的67.9%,其次为Firmicutes(14.0%), Bacteroidetes(6.1%), Tenericutes(2.5%), Lentisphaerae(1.4%)和Synergistetes(1.0%)。(2)从混菌驯化的生物阴极MFCs中分离并鉴定出4株菌,暂分别命名为Stenotrophomonas maltophilia JY1、Citrobacter sp. JY3、Pseudomonas aeruginosa JY5和Stenotrophomonas sp. JY6。改变初始Cu(Ⅱ)浓度、添加抑制剂不改变Stenotrophomonas maltophilia JY1和Pseudomonas aeruginosa JY5的系统电流和铜还原率,说明这两株菌并没有对电极到Cu(Ⅱ)之间的电子传递产生促进作用：而提高铜浓度可增加Citrobacter sp. JY3和Stenotrophomonas sp. JY6的系统电流和铜还原率,证明这两株菌的存在与电极到Cu(Ⅱ)之间的电子传递相关;但添加抑制剂时,Citrobacter sp. JY3的电流与铜还原率都不受影响,表明其胞内电子传递可能并没有参与Cu(Ⅱ)从电极得电子的过程；而Stenotrophomonas sp. JY6的胞内电子传递与电极到细胞的电子传递过程相关,因为在抑制剂作用时,呼吸链受到影响的同时,系统电流和铜还原率也随之降低。该结果表明,还原Cu(Ⅱ)的生物阴极MFCs中阴极电极、回路电流、Cu(Ⅱ)末端电子受体间有着不同的关系,该关系依电化学活性菌的不同而不同。
【关键词】：生物阴极 微生物燃料电池 微生物电解池 自驱动系统 抑制剂 电化学活性菌
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646;X705
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 研究背景10-18
• 1.1 生物电化学系统10-12
• 1.1.1 生物阴极BESs10-11
• 1.1.2 生物阴极BESs在重金属处理方面的研究11-12
• 1.2 生物阴极MECs-MFCs自驱动系统处理铜与钻12-14
• 1.2.1 铜、钴资源浪费与废旧的锂离子电池12-13
• 1.2.2 MECs-MFCs自驱动系统研究现状13-14
• 1.3 纯菌生物阴极MFCs还原Cu(Ⅱ)的抑制剂效应14-16
• 1.3.1 BESs系统中阴、阳极电子传递机制14-15
• 1.3.2 抑制剂对BESs系统性能的影响15-16
• 1.4 研究目的、意义和内容16-18
• 1.4.1 研究目的、意义16-17
• 1.4.2 研究内容17-18
• 2 实验材料与方法18-28
• 2.1 实验装置18
• 2.2 实验材料与方法18-22
• 2.2.1 实验试剂与仪器18-20
• 2.2.2 电极材料与离子交换膜20
• 2.2.3 阴阳极溶液组成20-22
• 2.3 系统性能参数22-25
• 2.3.1 系统电流、电流密度、功率密度和阴极库仑效率22-23
• 2.3.2 系统电子回收率23-24
• 2.3.3 产品比收率24-25
• 2.4 分析方法与系统性能表征25-28
• 2.4.1 Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)的测定方法25
• 2.4.2 化学需氧量的测定25
• 2.4.3 氢气的测定25-26
• 2.4.4 胞外有机物和生物质的测定26
• 2.4.5 生物阴极电化学活性菌的分离和鉴定26
• 2.4.6 线性扫描伏安法和循环伏安曲线分析26-27
• 2.4.7 扫描电镜和X射线衍射分析27
• 2.4.8 X射线光电子能谱分析27-28
• 3 生物阴极MECs-MFCs自驱动系统处理铜与钴28-39
• 3.1 引言28-29
• 3.2 实验方法29
• 3.2.1 实验装置29
• 3.3 实验结果与讨论29-38
• 3.3.1 生物阴极MECs-MFCs自驱动系统性能分析29-31
• 3.3.2 不同初始Cu(Ⅱ)浓度下的系统性能比较31-34
• 3.3.3 不同MFCs体积下系统性能比较34-35
• 3.3.4 电极形貌与产品分析35-36
• 3.3.5 MECs阴极生物膜菌群结构分析36-38
• 3.4 小结38-39
• 4 纯菌生物阴极MFCs还原Cu(Ⅱ)的抑制剂效应39-51
• 4.1 引言39-40
• 4.2 实验结果与讨论40-49
• 4.2.1 改变铜浓度时系统性能分析40-41
• 4.2.2 抑制剂作用时系统电流与铜还原变化分析41-43
• 4.2.3 不同条件下的循环伏安曲线分析43-47
• 4.2.4 产品价态分析47-48
• 4.2.5 电极表面形貌和元素分析48-49
• 4.3 小结49-51
• 结论51-52
• 参考文献52-57
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况57-58
• 致谢58-59

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1 申靖雅;生物阴极MECs-MFCs自驱动系统回收铜钴与抑制剂效应[D];大连理工大学;2016年

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本文编号：1039784