二氧化钛柱撑蒙脱土复合光触媒剂的制备及其光催化亚甲基蓝的研究

发布时间：2017-10-23 18:38

  本文关键词：二氧化钛柱撑蒙脱土复合光触媒剂的制备及其光催化亚甲基蓝的研究

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【摘要】：我国水资源短缺,印染废水处理已发展成为一个相当严峻的问题。鉴于此,如何有效、快速的解决这个问题已成为国内外的研究热点。近年来,研究表明光催化降解技术对处理印染废水表现了较高的降解效率。TiO_2因其安全、无毒、化学性质稳定、经济成本低廉、光催化活性高等优点在光催化降解废水中有机染料方面具有很大的发展空间,然而由于TiO_2存在着易流失、可见光下光吸收少的缺陷,限制了其应用发展,而蒙脱土具有较大的比表面积,较高的阳离子交换能力和较强的吸附能力。因此,将两者复合是提升TiO_2光催化降解效率新的途径。本文利用TiO_2对亚甲基蓝溶液较高的光催化降解性能以及蒙脱土较大的比表面积和吸附性能的特点,在无水乙醇溶剂中采用溶胶-凝胶法制备了TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂(TiO_2-MMT);通过引入N、S掺杂、石墨烯掺杂改性分别制备出了N、S共掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂(N/S-TiO_2-MMT)和石墨烯掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂(C-TiO_2-MMT)。同时,对其内部结构和表面形态进行表征,并研究了其对亚甲基蓝溶液模拟印染废水光催化性能。主要研究内容归纳如下:一、以钛酸丁酯作为钛源,采用无水乙醇为溶剂,在酸性的条件下通过溶胶-凝胶法合成了TiO_2-MMT复合光触媒剂,其制备的最佳工艺条件:蒙脱土悬浮液浓度为1%、钛土比为15mmol/g、焙烧温度500℃、焙烧时间2h。此外,探讨了亚甲基蓝溶液浓度、溶液pH值、溶液温度、光触媒剂投加量不同等因素对吸附性能的影响以及吸附机理。研究表明光触媒剂对亚甲基蓝具有明显的吸附性能,在可见光下,当亚甲基蓝溶液浓度为15mmol/L,溶液pH值为9,溶液温度为25℃,光触媒剂投加量为1.5g/L时光催化降解率可达到84.4%,且亚甲基蓝吸附体系符合准二级反应动力学方程,TiO_2-MMT复合光触媒剂吸附性能明显高于TiO_2。二、采用溶胶-凝胶法,以钛酸丁酯作为钛源,无水乙醇为溶剂,在酸性条件下引入N、S元素制备了N/S-TiO_2-MMT复合光触媒剂,其最佳工艺条件:n(N):n(S):n(Ti)=3:1:4;焙烧温度500℃;焙烧时间2h。考察了对亚甲基蓝的吸附作用,在相同的实验条件下光催化降解率可达到89.0%,实验表明N、S元素的掺杂进一步提高了光催化活性。三、采用相同的实验方法,以石墨烯为掺杂剂,制备了C-TiO_2-MMT复合光触媒剂,其最佳工艺条件:石墨烯掺杂量2%;焙烧温度500℃;焙烧时间2h。考察了对亚甲基蓝的吸附性能,在相同的实验条件下光催化降解率可达到94.2%,实验表明石墨烯的掺杂显著提高了光催化活性。四、考察了TiO_2-MMT、N/S-TiO_2-MMT和C-TiO_2-MMT复合光触媒剂分别在不同光源下的光催化降解效果。结果表明,在紫外光下,三种光触媒剂对亚甲基蓝的色度去除率分别为90%、92.1%、96%,略高于可见光下的色度去除率84.4%、89%、94.2%。N、S,石墨烯的掺杂进一步提升了TiO_2对光的吸收能力。本文采用X-射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、紫外光谱(UV)、扫描电子显微镜(SEM)、热重(TG)、孔径分布分析(BET)、X-射线光电子能谱分析(XPS)等测试方法对光触媒剂的结构、形貌和光学性质进行了表征,研究了影响光触媒剂光催化性能的相关条件及合成参数,探讨了其光催化机理。实验研究表明,TiO_2成功柱撑在MMT层间,蒙脱土原样、TiO_2-MMT、N/S-TiO_2-MMT、C-TiO_2-MMT复合光触媒剂的比表面积依次增大,印证了前面的光催化降解结论。对本文所制备的光触媒剂进行重复循环性实验研究,研究发现光触媒剂稳定性较好,重复使用之后虽然催化性有所降低,但仍然具有良好的光催化活性。
【关键词】：蒙脱土 柱撑 二氧化钛 光触媒剂 石墨烯
【学位授予单位】：华东交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X791;O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-19
• 1.1 引言10
• 1.2 印染废水的来源及处理技术10-11
• 1.2.1 印染废水的污染现状及危害10
• 1.2.2 印染废水的处理技术进展10-11
• 1.3 光触媒剂11-12
• 1.3.1 光触媒剂的概念11
• 1.3.2 光触媒剂的研究进展11-12
• 1.4 TiO_2光催化降解研究12-15
• 1.4.1 TiO_2的物化特性12
• 1.4.2 TiO_2的光催化反应机理[26-29]12-13
• 1.4.3 TiO_2光催化应用13-14
• 1.4.4 TiO_2光催化效果影响因素14
• 1.4.5 TiO_2的改性14-15
• 1.5 层柱粘土的研究进展15-17
• 1.5.1 柱撑粘土15
• 1.5.2 柱撑蒙脱土15-17
• 1.6 本文研究目的和内容17-19
• 1.6.1 本文研究目的17-18
• 1.6.2 本文研究内容18-19
• 第二章 实验部分19-26
• 2.1 实验药品及仪器19-20
• 2.1.1 药品及试剂19
• 2.1.2 实验仪器19-20
• 2.2 光触媒剂材料的表征20
• 2.3 光触媒剂的制备20-23
• 2.3.1 TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂制备20-21
• 2.3.2 N、S共掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂制备21-22
• 2.3.3 石墨烯掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂制备22-23
• 2.4 光触媒剂的光催化性能测试23-26
• 2.4.1 亚甲基蓝最大工作波长的测定24
• 2.4.2 光触媒剂催化活性评价24-25
• 2.4.3 亚甲蓝标准工作曲线的绘制25-26
• 第三章 TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂的制备和表征26-51
• 3.1 光触媒剂制备的最佳工艺条件讨论26-31
• 3.1.1 焙烧温度对催化活性的影响26-28
• 3.1.2 焙烧时间对催化活性的影响28-29
• 3.1.3 悬浮液浓度对催化活性的影响29-30
• 3.1.4 钛土比对催化活性的影响30-31
• 3.2 光触媒剂的循环使用效果31-32
• 3.3 结构表征与分析32-37
• 3.3.1 FT-IR红外光谱分析32-33
• 3.3.2 XPS表征33-34
• 3.3.3 BET表征34-35
• 3.3.4 TG表征35-36
• 3.3.5 SEM表征36-37
• 3.4 光催化降解亚甲基蓝的影响因素的研究37-42
• 3.4.1 亚甲基蓝溶液不同浓度下对亚甲基蓝色度去除率的影响37-38
• 3.4.2 不同温度下对亚甲基蓝色度去除率的影响38-39
• 3.4.3 不同光触媒剂投加量对亚甲基蓝色度去除率的影响39
• 3.4.4 亚甲基蓝溶液不同pH对亚甲基蓝色度去除率的影响39-40
• 3.4.5 吸附时间对亚甲基蓝色度去除率的影响40-41
• 3.4.6 不同光触媒剂对亚甲基蓝色度去除率的影响41-42
• 3.4.7 不同光照条件下对亚甲基蓝色度去除率的影响42
• 3.5 光催化降解亚甲基蓝的反应动力学研究42-49
• 3.5.1 反应动力学理论42-43
• 3.5.2 亚甲基蓝不同浓度下的反应动力学研究43-44
• 3.5.3 亚甲基蓝溶液不同温度下的反应动力学研究44-46
• 3.5.4 亚甲基蓝溶液不同光触媒剂投加量下的反应动力学研究46-48
• 3.5.5 亚甲基蓝溶液不同pH下的反应动力学研究48-49
• 3.6 本章小结49-51
• 第四章 N、S共掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂的制备和表征51-65
• 4.1 前言51
• 4.2 光触媒剂使用的最佳工艺条件选择51-58
• 4.2.1 不同N、S掺杂量对亚甲基蓝溶液色度去除率的影响51-52
• 4.2.2 不同焙烧温度下对亚甲基蓝溶液色度去除率的影响52-53
• 4.2.3 不同焙烧时间下对催化活性的影响53-54
• 4.2.4 亚甲基蓝不同浓度下对亚甲基蓝色度去除率的影响54-55
• 4.2.5 不同温度下对亚甲基蓝色度去除率的影响55
• 4.2.6 不同光触媒剂投加量对亚甲基蓝色度去除率的影响55-56
• 4.2.7 亚甲基蓝溶液pH不同对亚甲基蓝色度去除率的影响56-57
• 4.2.8 吸附时间对亚甲基蓝色度去除率的影响57
• 4.2.9 不同光照条件下对亚甲基蓝色度去除率的影响57-58
• 4.3 N/S-TiO_2-MMT复合光触媒剂重复循环使用率58-59
• 4.4 结构表征与分析59-63
• 4.4.1 XRD表征59-60
• 4.4.2 FT-IR表征60
• 4.4.3 XPS表征60-61
• 4.4.4 BET表征61-62
• 4.4.5 TG表征62
• 4.4.6 SEM表征62-63
• 4.5 本章小结63-65
• 第五章 石墨烯掺杂TiO_2柱撑蒙脱土复合光触媒剂的制备和表征65-78
• 5.1 前言65
• 5.2 光触媒剂使用的最佳工艺条件选择65-72
• 5.2.1 不同石墨烯掺杂量对亚甲基蓝溶液色度去除率的影响65-66
• 5.2.2 不同焙烧温度对亚甲基蓝溶液色度去除率的影响66-67
• 5.2.3 不同焙烧时间下对催化活性的影响67-68
• 5.2.4 亚甲基蓝不同浓度下对亚甲基蓝色度去除率的影响68-69
• 5.2.5 不同温度下对亚甲基蓝色度去除率的影响69
• 5.2.6 不同光触媒剂投加量对亚甲基蓝色度去除率的影响69-70
• 5.2.7 亚甲基蓝溶液不同pH对亚甲基蓝色度去除率的影响70-71
• 5.2.8 吸附时间对亚甲基蓝色度去除率的影响71
• 5.2.9 不同光照条件下对亚甲基蓝色度去除率的影响71-72
• 5.3 C-TiO_2-MMT复合光触媒剂重复循环使用率72-73
• 5.4 结构表征与分析73-77
• 5.4.1 XRD表征73-74
• 5.4.2 FT-IR表征74
• 5.4.3 XPS表征74-75
• 5.4.4 BET表征75-76
• 5.4.5 TG表征76
• 5.4.6 SEM表征76-77
• 5.5 本章小结77-78
• 第六章 总结与展望78-80
• 参考文献80-86
• 个人简历 在读期间发表的学术论文86-87
• 致谢87

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