腐殖酸与金属离子及二者协同作用对光降解壬基酚的影响

发布时间：2017-10-24 19:27

  本文关键词：腐殖酸与金属离子及二者协同作用对光降解壬基酚的影响

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【摘要】：壬基酚(Nonylphenol, NP)是一种具有雌激素效应的内分泌干扰物,作为壬基酚聚氧乙烯醚(NPnEO)的产物之一,随着NPnEO的大量使用,广泛存在于天然水体、土壤和沉积物中,对生物具有明显的毒害作用。腐殖酸是水体中普遍存在的天然有机大分子物质,铁、铜、锰也是自然水体中所含的重要金属离子,它们都具有光化学活性,当腐殖酸与金属离子共存在溶液中后,必然会影响到水体中有机污染物的光降解过程。本文以NP作为研究对象,分析天然水环境中的腐殖酸、Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Mn(Ⅱ),及其形成的单金属络合体系、双金属离子络合体系对NP光降解的影响,探讨其降解机理,为去除水环境中的NP提供科学合理的解决方法。主要研究结果如下：(1)研究在模拟太阳光照的条件下,利用紫外分光光度计测量光照后溶液中NP的残留量,考察了不同浓度的腐殖酸溶液、Fe(Ⅲ)溶液、Cu(Ⅱ)溶液和Mn(Ⅱ)溶液对NP降解的影响。实验结果表明：NP在黑暗中几乎没有发生降解,在直接光照下,存在着一定程度的降解,但降解速率缓慢,是因为NP的主要吸收光谱范围在紫外光区,NP直接吸收光子能力弱,不能直接降解。腐殖酸的加入对NP的降解起到了一定的影响,较低浓度(如2mg/L)腐殖酸的存在对壬基酚的光降解起到促进作用,但腐殖酸的浓度过大时(如超过6mg/L),反而对壬基酚的降解起抑制作用。金属离子的加入均加快了NP的降解,在加入Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)时,NP的降解率随着Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)浓度的增大逐渐增大,金属离子的促进作用也随之增强；但Cu(Ⅱ)浓度对NP光降解的影响不成正比例关系,在一定浓度范围内,增大Cu(Ⅱ)的浓度,NP的光解效率增大,Cu(Ⅱ)为5mmol/L时,则会减弱NP的光解效率。三种金属离子中,Mn2+对NP的降解效果的促进作用最佳,降解率最高达68.44%。(2)在模拟太阳光照下,腐殖酸分别与三种金属离子Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)共存于溶液时,均表现出对NP光解的促进作用,且均比腐殖酸或金属离子单独降解NP时的降解率高。其中,对NP光解效果最佳的是Fe(Ⅲ)-HA络合体系,光照360mmin后的降解率达到了75.49%；其次是Mn(Ⅱ)-HA络合体系,经360min光降解后NP的浓度为初始浓度的71.7%；NP在Cu(Ⅱ)-HA下的降解率最低,为68.64%。(3)在双金属离子-腐殖酸体系对NP光降解的研究中,Fe-Cu-HA络合体系对NP的光降解不存在促进作用,NP的降解率比Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)单独降解NP的降解率小。但Fe-Mn-HA络合体系表现出对NP光降解良好的协同作用,在Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅱ)、腐殖酸共存的体系中,NP的降解率达到了80.15%。动力学拟合结果表明,NP光降解过程遵循一级动力学过程。
【关键词】：壬基酚 光降解 腐殖酸 金属离子
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第1章 引言12-25
• 1.1 研究背景和意义12-13
• 1.2 壬基酚的研究进展13-17
• 1.2.1 壬基酚的性质和危害13-15
• 1.2.2 壬基酚去除方法的研究进展15-17
• 1.3 自然水体中的光化学反应17-23
• 1.3.1 光化学反应机理17-18
• 1.3.2 腐殖酸、金属离子及其络合物的光化学行为18-23
• 1.4 选题目的、意义及研究内容23-25
• 1.4.1 选题目的及意义23-24
• 1.4.2 研究内容24-25
• 第2章 实验材料和方法25-27
• 2.1 实验试剂和仪器25-26
• 2.1.1 实验试剂25
• 2.1.2 实验仪器25-26
• 2.2 实验与分析方法26-27
• 2.2.1 光降解实验26
• 2.2.2 紫外可见吸收光谱扫描实验26-27
• 第3章 腐殖酸和金属离子单独光降解壬基酚的研究27-42
• 3.1 引言27
• 3.2 腐殖酸及不同金属离子对NP光降解效果的研究27-41
• 3.2.1 NP标准工作曲线27-29
• 3.2.2 腐殖酸浓度对NP光降解的影响29-32
• 3.2.3 Fe(Ⅲ)浓度对NP光降解的影响32-35
• 3.2.4 Cu(Ⅱ)浓度对NP光降解的影响35-38
• 3.2.5 Mn(Ⅱ)浓度对NP光降解的影响38-41
• 3.3 本章小结41-42
• 第4章 腐殖酸协同金属离子对壬基酚光降解影响的研究42-52
• 4.1 引言42
• 4.2 腐殖酸及金属离子对NP光降解的影响42-50
• 4.2.1 Fe(Ⅲ)-HA络合物对NP光降解的影响42-45
• 4.2.2 Cu(Ⅱ)-HA络合物对NP光降解的影响45-47
• 4.2.3 Mn(Ⅱ)-HA络合物对NP光降解的影响47-50
• 4.3 本章小结50-52
• 第5章 双金属离子-腐殖酸体系对壬基酚光降解影响的研究52-59
• 5.1 引言52
• 5.2 双金属离子/腐殖酸体系对NP光降解的影响52-58
• 5.2.1 Fe/Cu-HA体系对NP光降解的影响52-55
• 5.2.2 Fe/Mn-HA体系对NP光降解的影响55-58
• 5.3 本章小结58-59
• 第6章 结论59-61
• 致谢61-62
• 参考文献62-67
• 攻读学位期间发表的学术论文及参加科研情况67

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本文编号：1090201