分子印迹型Fenton-like催化剂的制备及其选择性性能研究

发布时间：2017-11-21 09:20

  本文关键词：分子印迹型Fenton-like催化剂的制备及其选择性性能研究

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【摘要】：多相Fenton-like催化氧化以羟基自由基为主要活性物种,羟基自由基没有选择性,因此它被用于催化氧化降解废水时选择性较差。而分子印迹材料具有特异性的分子识别能力,可选择性地识别目标物质。因此,可将多相Fenton-like和分子印迹技术结合起来。本研究以4A分子筛为载体、亚甲基蓝(Methylene blue, MB)为模板分子进行分子印迹,印迹后掺入铁离子制备了多相Fenton-like催化剂MI-FZ (molecularly imprinted Fe-zeolite);作为参照,合成过程中不加入模板分子进行印迹所制备的催化剂记为FZ(Fe-zeolite without imprinting)。本文通过SEM、XRD、FT-IR等方法对催化剂进行表征,并对MI-FZ催化剂的吸附和催化条件进行优化。同时,以同具苯环结构的双酚A (BPA)为干扰物,研究MI-FZ的选择吸附和选择催化性。此外,对反应机理和催化剂的使用寿命进行了探究。主要实验结论如下：(1)印迹后,MI-FZ的性质发生变化。FZ表面较为光滑,主要为片状和层状结构,而MI-FZ表面较粗糙,颗粒状结构明显,且能观察到类似于孔状的结构；MI-FZ和FZ都出现了Fe2O3和Fe2Al4Si5O18的特征峰；相比于FZ, MI-FZ出现了C=O和HOH的新特征峰；MI-FZ的平均粒径和比表面积远大于FZ。(2)吸附剂投加量、MB初始浓度、pH和温度会对MI-FZ吸附MB产生影响。吸附剂投加量为0.3 g/L,亚甲基蓝初始浓度为10 mg/L,吸附温度为30℃,此时实验条件较为适宜。此外,碱性条件下吸附效果较好,这可能是因为碱性时的絮凝作用。MI-FZ对MB的吸附行为符合Langmuir模型和拟二级吸附动力学方程,且主要为化学吸附。(3)MI-FZ对目标分子MB具有选择吸附能力。FZ对MB的平衡吸附量(15.7 m∥g)约为FZ(44.4 mg/g)的3倍,而FZ对BPA的吸附量明显高于MI-FZ;混合溶液中,MI-FZ对MB的平衡吸附率为44.7%,远大于其对BPA的吸附率14.9%,而FZ对BPA的吸附率增至21%,对MB的吸附率减至28.8%。(4)催化剂投加量、过氧化氢投加量、pH和温度会对MI-FZ催化MB产生影响。催化剂投加量为0.3 g/L,初始pH为4,过氧化氢投加量为0.16mol/L,反应温度为30℃,此时实验条件较为适宜。一级反应动力学方程能更好地描述MI-FZ和FZ对MB的催化降解过程。(5) MI-FZ对MB的具有选择催化能力。FZ对MB的降解率为92.2%,远大于FZ的76.6%；对干扰物BPA,FZ的降解效率高达99.8%,远远大于MI-FZ的56.4%,表明印迹后MI-FZ对目标分子MB的催化效率增强,而对非目标物质的催化效率降低。混合溶液中,MI-FZ对MB的降解率(82.7%)远大于BPA(37.8%),而FZ对MB的降解率降至53.8%,对BPA的降解率增到73.5%,进一步证明了催化剂的选择性。(6) MI-FZ具有较好的使用寿命。在六次重复催化试验中,MI-FZ对MB的催化效率保持在87.0±5.0%。
【学位授予单位】：广西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ426;X703

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 赵向阳;陈晓刚;陈忻;;水体中双酚A检测方法的研究进展[J];广东化工;2016年01期

2 王岽;张晓辉;王军;;绿色缓蚀剂酒石酸钠的性能与机理研究[J];水处理技术;2016年01期

3 查甫更;张浩然;葛涛;王兴明;胡友彪;姚多喜;;US/Fe~(2+)预处理对Fenton和光Fenton处理渗滤液性能的影响[J];环境工程;2015年09期

4 张佳丽;叶然;徐潇潇;俞林佳;吕珊珊;朱丽娜;叶思;沈昊宇;夏清华;;分子印迹氨基功能化纳米Fe_3O_4高分子磁性复合材料的合成及其对海水中2,4,6-三氯苯酚的吸附性能[J];复合材料学报;2015年04期

5 尚姣博;宋艳群;张媛媛;熊建华;;Fe/Si/Al分子印迹材料的制备及其对酸性橙II(AOII)的选择吸附性能[J];环境科学学报;2016年01期

6 郭喜良;熊扣红;杨卫兵;高超;熊小伟;贾梅兰;李厚文;安鸿翔;;重水蒸汽回收系统失效干燥剂减量化处理初探[J];辐射防护;2015年02期

7 温福雪;王栋;张兴文;乔娜;孙迎超;张灏;;Fe/CHI-MWNTs修饰石墨阴极电Fenton氧化4-硝基酚[J];水处理技术;2014年09期

8 邓杰;;Fenton反应的研究现状及前景分析[J];广州化工;2014年16期

9 常青;江国栋;胡梦璇;黄佳;唐和清;;石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究[J];环境科学;2014年05期

10 魏健;赵乐;宋永会;徐东耀;肖书虎;;均相Fenton法处理干法腈纶废水工艺优化与分析[J];环境科学学报;2013年08期

中国博士学位论文全文数据库 前3条

1 王勇;类Fenton法氧化废水中邻苯二酚的效能及机制研究[D];哈尔滨工业大学;2014年

2 杨雪晶;用于水中微量污染物清除的非均相Fenton反应体系：催化剂与作用机理研究[D];华东理工大学;2014年

3 田壮;食品中甾体激素残留免疫分析技术与方法研究[D];江南大学;2010年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 潘静;赤泥基颗粒吸附剂的制备及其对水中氮磷的吸附研究[D];广西大学;2015年

2 韦朝帅;EDDS改良非均相光-Fenton降解双酚A研究[D];广西大学;2014年

3 尹佳音;印迹型TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能研究[D];东华大学;2014年

4 潘汉平;微波-Fenton法对络合态重金属与有机物的共去除研究[D];广东工业大学;2013年

5 史艳茹;木质纤维素基三维网络水凝胶对亚甲基兰染料吸附/解吸性能研究[D];内蒙古农业大学;2013年

6 栾田;硅胶表面分子印迹聚合物的制备及识别性能研究[D];齐齐哈尔大学;2013年

7 徐西蒙;FeOCl催化剂用于非均相Fenton体系催化降解水中微量有机物[D];华东理工大学;2013年

8 王娟;分子印迹、掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及其选择性降解水中BPA的研究[D];云南大学;2012年

9 刘力;以马来松香丙烯酸乙二醇酯为交联剂的分子印迹电化学传感器的研究[D];广西民族大学;2012年

10 范潇;基于石英晶体微天平和功能高分子薄膜的在线检测技术[D];浙江大学;2012年

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本文编号：1210430