紫外光解加速磺胺嘧啶（SD）生物降解的机理

发布时间：2017-12-09 04:27

  本文关键词：紫外光解加速磺胺嘧啶（SD）生物降解的机理

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【摘要】：磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SD)作为一种重要的抗生素类药物,是由嘧啶环和苯环构成的是一种含氮、硫的杂环化合物,是磺胺类药物的代表,属于较难生物降解的化合物。由于该类药物使用量较大,每年都有大量药物进入环境系统中,给自然环境,尤其是水环境系统带来不利的影响。因此对含磺胺类废水的处理研究日益受到重视。目前大多数城市生活污水处理厂均以活性污泥法为主,其主要功能以去除氨氮、TP、COD或BOD为主,缺乏对药物活性组分有效的去除功能。因此,一旦污水处理系统遭遇到类似嘧啶药物组分这类具有对微生物强抑制性成分的排入,轻者导致污水处理效率的下降,重者则导致整个活性污泥系统的崩溃。而采用有效的处理方法缓解磺胺嘧啶药物对微生物的抑制性,加速其在环境水体中的降解速度,以避免对人类自身产生危害具有重要的实际意义。目前的研究发现,针对磺胺类药物废水,化学氧化法处理效率较高,但降解不彻底,还可能生成对环境有不利影响的中间产物。而单一的生物法降解效率低,还往往受到生物抑制导致生物活性下降。而通过紫外光解或光催化方法作为生物方法的预处理,可以明显地提高磺胺药物可生化性,并提高它们的降解速率。本实验深入探讨紫外光促进SD生物降解的原因和机理,通过分级动力学描述SD降解情况,分析紫外光照射下的中间产物的生成,探究SD的光解途径,尤其是在生物降解过程中,以中间产物作为内源电子供体时,基于电子流分布的原理对比不同中间产物是否对SD的生物降解产生影响。根据已有的文献,探究外源电子对SD生物降解的促进作用,并试图深入探究电子流向和分配情况。结果表明:(1)通过不同紫外光强下,对比SD的降解速率,通过分级动力学模型,符合0.6级动力学,Pearson系数均在0.99以上,拟合情况较好。当紫外光强度从0.3 m W/cm2逐步增加到0.45 m W/cm2、0.6 m W/cm2和0.9 m W/cm2时,SD的降解速率分别增加了29%、120%和238%。较强的紫外光能够明显加速磺胺嘧啶(SD)的降解,这样有利于节省实验时间,加快实验进程,节省能源等,也为后续实验找出最佳光照强度。(2)根据文献,光照实验取样结果分析检测和物料平衡的计算,给出光解途径,通过高效液相色谱,定量测出两种主要的中间产物:对氨基苯磺酸(paminobenzenesulfonic acid,4-ABS)和二氨基嘧啶(2-aminopyrimidine,2-AP),验证了光解途径,同时分析了光解过程中,N和S的脱除。发现S基本以离子形式完全脱除,进一步验证了光解途径。(3)三组模拟实验:2-AP+SD;4-ABS+SD;2-AP+4-ABS+SD,结果通过动力学模型描述,对比发现2-AP减缓了SD生物降解,而4-ABS则明显加速了生物降解,说明2-AP与SD类似,都存在对微生物的抑制作用,而光解后促进SD生物降解的原因是由于4-ABS的生成。(4)根据已有的研究成果,推测外源电子在生物降解过程中的加速作用,以4-ABS为主要研究对象,通过物料平衡与电子平衡,推测SD光催化/生物耦合降解途径。通过实验证明,由于SD的初始反应速率是单加氧反应,提高电子供体的浓度可以明显提高SD的生物降解速率。紫外光解之所以可以提高SD的生物降解速率是因为生成的4-ABS可以在生物反应时,释放出电子供体,从而加速了SD的生物降解速率。且SD的生物反应与电子当量数成正比。综上所述,通过光解后的磺胺嘧啶不仅可使微生物的抑制性得到缓解,同时可以有效提高磺胺嘧啶的降解速率,通过深入探讨SD在紫外照射下的降解,了解其光解和生物降解的途径及不同,为更好降解磺胺嘧啶及类似难降解有机物提供经验和理论参考。
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703

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本文编号：1269092