富氧燃煤烟气关键组分与不同煤阶煤的相互作用

发布时间：2017-12-11 21:04

  本文关键词：富氧燃煤烟气关键组分与不同煤阶煤的相互作用

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【摘要】：二氧化碳(CO_2)是主要的人为温室气体,其大规模排放导致一系列环境问题。为此,需要采取措施减少CO_2排放水平。研究证明,实施二氧化碳捕集与封存技术(Carbon dioxide Capture Sequestration, CCS)能够有效控制CO_2的排放量。一方面,作为二氧化碳捕集技术,富氧燃烧技术能够有效捕集燃煤电厂所排放的CO_2另一方面,强化煤层气(CH4)采收率的深部煤层封存CO_2技术(CO_2 Sequestration in Coal Seams with Enhanced Coal-bed Methane Recovery, CO_2-ECBM)能够将捕集到的CO_2进行永久性的地质封存。因此,若将富氧燃煤烟气直接进行地质封存,那么该技术将具有协同减少烟气中的温室气体(CO_2)和主要污染物(NOx、SO_2)排放并获得CH4副产物的潜力。为了验证该技术的可行性,本论文以富氧燃煤烟气煤层封存为研究对象,重点研究了主要燃煤烟气污染物一氧化氮(NO)和二氧化硫(SO_2)与不同煤阶煤(两种烟煤和一种无烟煤)的相互作用关系。本论文主要研究结论包括：(1)利用深部煤层实现流体的封存,主要基于煤基质的吸附性能,因此精确测定煤体的高压吸附性能对于目标煤储层的流体封存特性的评价具有重要的意义。为此,本论文采用误差传递原理,着重讨论了容量法中压力、温度、样品质量、容器体积和压缩因子五个参数对于煤体吸附性能测定的影响。结果表明：相较其它独立变量而言,压力对总误差的影响占主要部分。所测量误差均随压力的升高而增大,且误差中各个独立变量的权重也均随压力的升高而增大。因此,采用高精度压力传感器,减小实验缸的体积,增大样品质量可以提高测量精度。(2)通过NO与煤体的相互作用研究发现：Sips模型能够有效描述三种煤阶煤对NO的吸附静力学行为；三种煤阶煤的NO吸附动力学研究表明,Elovich模型具有优良的预测精度。对于NO作用前后煤体的傅里叶变化红外光谱(Fourier Transform Infrared, FTIR)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)表征数据显示：NO分子与煤体之间存在明显的化学吸附作用,即NO分子与煤体生成胺基或者酰胺基。XPS表征数据进一步显示NO作用后煤体吡咯/吡啶-N含量降低,因此推测煤体吡咯/吡啶-N极有可能与NO分子发生反应,从而进一步生成胺基或者酰胺基。NO分子与煤体之间的化学吸附作用有利于煤层对于NO的稳定存储,同时基于给电子-受电子作用机理,NO作用后煤体胺基或者酰胺基的生成又有利于强化煤层的CO_2封存性能。(3)通过SO_2与煤体的相互作用研究发现：吸附静力学方面,Freundlich等温吸附模型能够有效预测三种不同煤阶煤体的SO_2吸附静力学行为；对于不同煤阶煤体的SO_2吸附动力学,拟二阶模型具有较高的拟合精度。通过对SO_2作用前后煤体的进行XPS表征发现,SO_2与不同煤阶煤体之间存在明显的化学吸附作用,即煤体中含有的噻吩或者亚砜可能与SO_2分子发生化学吸附作用,进一步生成砜。SO_2分子与不同煤阶煤存在的上述化学吸附作用有利于煤层对SO_2的长期稳定存储。
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ534;X701

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本文编号：1279895