掺钛铁基尖晶石异相Fenton脱色生物难降解染料废水的研究

发布时间：2017-12-15 07:26

  本文关键词：掺钛铁基尖晶石异相Fenton脱色生物难降解染料废水的研究

  更多相关文章： (Fe_(3-x)Ti_x)_(1-δ)O_4 异相Fenton 亚甲基蓝 酸性橙Ⅱ

【摘要】：本文用沉淀-氧化法合成了不同钛掺杂量的磁赤铁矿(Fe3-xTix)1-δO4及用氢气还原(Fe2Ti)1-δO4得到(Fe2Ti)1-δO4/H2,并通过X-射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FTIR)、热重与差示扫描量热分析(TG-DSC)、零电点(pHpzc)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等手段对材料进行表征。结果显示：(Fe3-XTix)1-δO4和(Fe2Ti)1-δO4/H2为立方晶系尖晶石结构,钛离子掺杂到结构中；合成的材料是典型的介孔结构；随着钛掺杂量的增加,(Fe3-XTix)1-δO4的比表面积增大,表面羟基数量增多；钛的掺杂有稳定尖晶石结构的作用。首先,本文研究了钛掺杂对(Fe3-xTix)1-δO4异相Fenton脱色亚甲基蓝的影响及其作用机理。本文通过紫外-可见光谱(UV-Vis)和傅里叶红外光谱(FTIR)对脱色机制进行了探讨。同时,运用TOC考察了亚甲基蓝的矿化作用和液相-质谱(HPLC-MS)对降解产物进行定性研究。研究结果表明：随着钛掺杂量的增加,亚甲基蓝在(Fe3-xTix)1-δO4上的吸附和脱色均得到提高；在中性pH条件下,(Fe3-xTix)1-δO4异相Fenton法不能使亚甲基蓝完全矿化,只能使其转化为小分子有机物,反应过程中(Fe3.xTix)1-δO4没有发生相变。其中在机理研究方面,本文又深入研究了铁基尖晶石结构中Fe3+对亚甲基蓝的异相Fenton脱色过程和机理。实验中,选取钛掺杂量x=1.0的(Fe2Ti)1-δO4和(Fe2Ti)1-δO4/H2为研究对象,(Fe2Ti)1-δO4结构中铁离子为Fe3+,而(Fe2Ti)1-δO4/H2结构中铁离子为Fe2+。研究结果表明：在异相Fenton脱色亚甲基蓝过程中,(Fe2Ti)1-δO4和(Fe2Ti)1-δO4的单位比表面积单位吸附容量羟基自由基产生速率(kapp/qSBET)很接近,分别为2.8×10-8和2.2×10-8。说明在掺钛铁基尖晶石异相Fenton脱色亚甲基蓝时,结构中的Fe3+具有与Fe2+相当的催化-OH产生的活性。随后,本文研究了(Fe2Ti)1-δO4异相Fenton脱色MB过程中的影响因素及催化剂的稳定性。结果显示：增加催化剂投加量、H202浓度、反应pH值和反应温度能促进亚甲基蓝的脱色,但是亚甲基蓝脱色率会随着初始浓度的增加而下降；催化剂有较强的稳定性,经过五轮稳定性实验后,亚甲基蓝脱色效果有所下降,但是脱色率仍高达79%。最后,本文研究了(Fe2Ti)1-δO4/H2异相Fenton脱色酸性橙Ⅱ的效果及其影响因素。结果表明：(Fe2Ti)1-δO4/H2异相Fenton脱色酸性橙Ⅱ过程遵循Eley-Rideal模型,符合准一级动力学,酸性橙11分子结构中的氮氮双键逐渐断裂,萘环也被打开：增加催化剂投加量和过氧化氢浓度浓度、降低反应pH均可以提高酸性橙Ⅱ的脱色；随着重复使用次数的增加,催化剂表面的Fe2+在氧化环境下被氧化,使得酸性橙Ⅱ脱色率下降。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X788

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本文编号：1291104