氧化铅形稳阳极的制备及电催化降解苯酚废水的研究

发布时间：2017-12-17 19:15

  本文关键词：氧化铅形稳阳极的制备及电催化降解苯酚废水的研究

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【摘要】：我国面临着严峻的环境污染问题,尤其是水污染问题,工业废水是水污染的主要来源,并且这些工业废水中含有大量的生物难降解有机物,这些有机物污染重,危害大,是废水处理的难点。针对这一难题,本文主要研究了离子液体改性PbO_2电极的制备、电解条件对电化学体系中·OH(羟基自由基)生成量和苯酚废水COD(化学需氧量)去除率的影响规律,以及PbO_2电极降解苯酚废水的中间产物与过程机理。采用电沉积法制备了5种不同离子液体改性的PbO_2电极和未改性PbO_2电极。采用SEM、EDS、XRD、接触角测试、阳极极化曲线测试和循环伏安曲线等现代分析测试方法,对制备的不同离子液体改性PbO_2电极和未改性PbO_2电极的表面形貌、元素组成、晶体结构、表面接触角、析氧电位等进行了表征。结果表明,离子液体的阴离子通过影响离子液体的吸附特性而改变晶体的择优取向和表面形貌;咪唑阳离子取代基不同的碳链原子数使得PbO_2晶体形核及生长速率发生改变,从而影响沉积层晶粒尺寸。离子液体改性的PbO_2电极均较未改性PbO_2电极的接触角更小、表面润湿性更好、析氧电位更高。因此离子液体改性的PbO_2电极在电化学反应中更难发生析氧副反应。除[Emim]Br外的其它离子液体改性PbO_2电极表面反应的可逆性均有大幅度提高,有助于提高PbO_2电极的稳定性。阴离子为BF4 的离子液体较阴离子为PF6 和Br 的离子液体的改性作用更加突出,且[Bmim]BF4改性的效果最佳。通过电解苯酚废水实验以及·OH检测实验,检测了不同PbO_2电极对苯酚、COD去除率以及电化学体系中·OH的生成量,并对其进行了动力学分析,对比了不同电极的电催化活性,同时研究了不同PbO_2电极的稳定性。结果表明,不同电极对苯酚去除率的差异并不大,均在89%以上,但离子液体改性PbO_2电极对COD的去除率以及·OH生成量明显高于未改性PbO_2电极,即电催化活性更高。动力学分析显示,不同PbO_2电极对苯酚的去除速率由大到小的顺序如下:[Bmim]BF4[Emim]BF4[Hmim]BF4[Emim]PF6[Emim]Br未改性电极。COD去除速率以及电化学体系中?OH的生成速率与苯酚的去除速率有同样的规律,证明了有机废水在电催化作用下的完全无机化主要是由形成的?OH间接氧化引起的。对比研究了金属氧化物电极、金属电极和非金属电极的电催化性能。探究了电解液温度、电流密度以及脉冲电源作用对PbO_2电极的COD降解率以及电化学体系中·OH生成量的影响规律。结果表明金属氧化物电极(PbO_2电极与Sn O_2电极)的电催化性能优于金属Pt电极和非金属石墨电极,而PbO_2电极的电催化性能又明显优于Sn O_2电极。随着电解液的温度升高,电化学体系·OH生成量与苯酚废水的COD去除率均逐渐降低。随着电流密度的增大,电化学体系·OH生成量与苯酚废水的COD去除率均逐渐增加。脉冲电源的平均电流效率高于直流电源,即能耗更小,但在相同COD的去除率的情况下,所需的反应时间更长。采用高效液相色谱法分析了苯酚的降解历程,检测了降解过程中生成的主要中间产物。结果表明,苯酚在PbO_2电极上电催化氧化反应会生成对苯醌、顺丁烯二酸、间苯二酚和邻苯二酚等中间产物,随着电解时间的推移,中间产物含量逐渐减少,直至进一步无机化。
【学位授予单位】：西安建筑科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646.54;X703
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本文编号：1301251