原位镁铝水滑石的制备及其催化废水中尿素水解的研究

发布时间：2017-12-23 13:43

本文关键词：原位镁铝水滑石的制备及其催化废水中尿素水解的研究　出处：《太原理工大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：全球尿素的年产量达1.4亿吨,产生的尿素废水量高达0.7亿吨。废水中除了含有CO2和NH3外,还含有0.5-2 wt%的尿素。如果达不到标准的废水直接排放,不仅会造成环境的污染,还会造成资源的浪费。目前工业上使用最普遍的尿素废水处理方法为热力水解法,该法在高温高压下进行,对设备的要求较高,还需消耗大量蒸汽。电化学水解法、脲酶水解法和生物水解法也都存在着各自的缺点,无法应用于工业上。因此,寻找一种投资省、效率高的尿素废水处理方法,使处理后的废水达到排放标准已成为亟待解决的问题。本文在热力水解的基础上,引入了固体碱镁铝水滑石(MgAl-LDH)作为催化剂,催化水解废水中的尿素。分别在不同铝源、合成温度、合成时间、c(urea)/c(Mg2+)的条件下制备了一系列MgA1-LDH催化剂,通过水合、乙醇对MgA1-LDH进行了改性,并进行了XRD、N2-BET、DSC、Hammett表征,进一步考察了其催化尿素水解的构效关系。得到了如下结论：1、η-A12O3-LDH晶粒尺寸最小,碱量与尿素去除率最高,远优于非原位合成的Al(NO3)3-LDH。γ-AlOOH-LDH有部分碱式碳酸镁生成。不同铝源合成的MgA1-LDH的碱量及水解活性的顺序为：η-Al2O3-LDHγ-Al2O3-LDHγ-AIOOH-LDHA1(NO3)3-LDH。合成温度为130℃,合成时间为4h,c(urea)/c(Mg2+)=2时,生成的MgAl-LDH碱量最大,尿素去除率最高。以此为催化剂,水解温度为165℃,水解时间为120min,催化剂用量为50g/L时,废水中的尿素浓度降至7.46 mg/L,达到了10 mg/L的排放标准。MgAl-LDH重复使用后活性先逐渐降低后趋于不变,其表面碱量与比表面积具有相同的变化趋势,这是晶粒尺寸逐渐变大引起的。2、焙烧温度为450℃时,生成了镁铝复合氧化物LDO。当焙烧温度为650℃时,MgAl-LDH有部分MgAl2O4生成,水合后MgAl2O4不能恢复MgAl-LDH的层状结构。水合时间为4h时水滑石的层状结构基本恢复完全,水合后的镁铝水滑石(RMgAl-LDH)晶粒尺寸减小,在水相中稳定性较好,碱量、比表面积、尿素去除率较MgAl-LDH均有所提高,相同水解条件下废水中的尿素浓度降至5.03 mg/L。使用后的催化剂晶粒尺寸增大、比表面积和碱量减小是由水热环境造成的,与溶液中的尿素及水解产物无关。3、在170℃下加入无水乙醇快速合成了改性的镁铝水滑石(EMgAl-LDH)。随着溶液中无水乙醇比例的增加,晶粒尺寸逐渐减小,当无水乙醇比例达到50%时最小。碱量、比表面积和尿素去除率随着无水乙醇比例的增加而逐渐升高,50%时达到最大。4、两种改性方法对催化剂的活性和稳定性均产生了积极效果,催化尿素水解的活性顺序为RMgAl-LDHEMgAl-LDHMgAl-LDH,稳定性顺序为EMgAl-LDHMgAl-LDHRMgAl-LDH。连续使用后的EMgAl-LDH催化水解活性最高。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X786;O643.36

【参考文献】