石墨烯基二氧化钛复合光催化剂的制备及其对水中17α-乙炔基雌二醇的去除研究

发布时间：2017-12-25 13:23

  本文关键词：石墨烯基二氧化钛复合光催化剂的制备及其对水中17α-乙炔基雌二醇的去除研究　出处：《昆明理工大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：17α-乙炔基雌二醇(EE2)是雌激素活性最强的环境内分泌干扰物,常用作性激素药物,普遍存在于水体中。极其微量的EE2便会对生物体造成严重影响。EE2很难通过现有的污水处理系统去除,因此探索去除EE2的新方法和新材料是十分迫切的。半导体二氧化钛材料因具有良好的化学稳定性、高光催化活性、毒性低、成本低等特点被广泛用来降解有机污染物,但是Ti02对有机污染物吸附性差,并且其产生的光生电子和空穴易复合,影响其光催化效率的提高。本论文利用石墨烯对有机污染物的高吸附能力,以及其对光生电子的高效迁移能力,将其与TiO2复合,制备了二氧化钛/还原氧化石墨烯(TiO2-RGO)复合光催化剂,并进一步通过表面氟化改进复合催化剂中的TiO2的结晶性,制备了表面氟化二氧化钛/还原氧化石墨烯(FTG)复合光催化剂,将两种复合光催化剂应用于降解内分泌干扰物EE2的研究,两种光催化剂对EE2均有优异的光催化性能。采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X光电子能谱(XPS)对所制备的材料进行了表征和分析。首先,以钛酸丁酯(TBT)和氧化石墨烯(GO)为原料,利用水热法制备了TiO2-RGO复合光催化剂,优化了其制备条件及光催化条件参数。结果表明,当水和乙醇的体积比为1：1,RGO质量比例为8%,催化剂量为0.3g/L.溶液初始pH为6.0时对EE2的去除效果最佳,TiO2-RGO对EE2的吸附去除率为41.7%,光催化降解去除率为58%,总的去除率为99.7%,而商业二氧化钛P25对EE2的吸附去除率为5.8%,光催化降解去除率为69.8%,总的去除率只有75.6%,TiO2-8RGO复合光催化剂对EE2的去除率明显高于P25。而TiO2-RGO复合光催化剂具有较好的催化活性的原因,主要是RGO对EE2的强吸附能力起到了关键的促进作用,与Ti02的光催化降解作用协同去除EE2。其次,以TBT, HF和GO为原料,一步水热法合成了FTG复合光催化剂。结果表明,以更低的水热反应温度,制备得到了复合光催化剂中TiO2的晶粒更大,FTG复合光催化剂中TiO2晶粒从TiO2-RGO中的5-10nm增加到20-30nm,主要是因为F-提高了锐钛矿相TiO2的结晶性。FTG复合光催化剂对EE2的降解实验结果表明,当TBT与HF的摩尔比为1：1.5,RGO的质量比例为4%,催化剂量为0.3g/L, EE2溶液初始pH为6.0时去除效果最佳,FTG-4对EE2的吸附去除率为33%,光催化降解去除率为66.7%,总的去除率为99.7%,同样FTG对EE2的去除率明显高于P25。FTG复合光催化剂的总去除率相对于P25有大幅提高的原因,主要是RGO对EE2的强吸附能力,及F-的存在提高了锐钛矿相二氧化钛的结晶性。相较于P25,合成的两种复合光催化剂对EE2都具有优异的去除能力,TiO2-RGO、FTG和P25对EE2的总去除率分别为99.7%,99.7%和75.6%。从制备成本的角度及催化效率考虑,FTG比TTiO2-RGO更具有实用前景。
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ426;X703

【参考文献】

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本文编号：1333009