负载型钙钛矿催化剂上丙烯腈催化燃烧的研究

发布时间：2017-12-29 03:12

本文关键词：负载型钙钛矿催化剂上丙烯腈催化燃烧的研究　出处：《北京化工大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：我国对于丙烯腈废气排放的控制日益重视,运用催化手段处理丙烯腈废气是目前研究的热点。钙钛矿以应用广泛、种类多样、氧化还原能力强、热稳定性好、廉价易得等优势受到广泛关注。将钙钛矿应用于丙烯腈催化燃烧体系,筛选出优秀组分,再将活性组分负载在载体上,筛选出最佳的负载型钙钛矿催化剂是本文的主线。本文通过柠檬酸自燃烧法合成LaBO3 (B-Fe、Co、Mn和Cr)与La2CuO4,活性评价与H2-TPR的结果很好的关联上,实验表明La2Cu04的N2产率最高。Cu元素能极大提高催化剂的低温N2选择性,通过B位掺杂Cu得到最佳催化剂为LaFeo.gCuo.2O3,250℃时丙烯腈转化率能达到93%,300℃时达到100%,且N2产率能达到80%。在此基础上探索了不同掺Cu量的LaFeO3的催化活性。以LaFeO3和LaFeo.6Cuo.4O3作为催化剂,通过原位漫反射红外技术探索丙烯腈催化燃烧的反应机理。实验结果显示B位Cu的掺杂对丙烯腈催化燃烧反应机理影响巨大。对比LaFeO3, Cu的出现使丙烯腈上的C分子更易被氧化,生成丙二酸盐,导致催化活性增强；并且使硝酸盐和亚硝酸盐的生成减少,使N2选择性提高。基于以上结论,尝试通过不同方法不同载体合成负载型钙钛矿,发现改性的柠檬酸络合浸渍法优于传统柠檬酸络合浸渍法。通过改性的柠檬酸络合浸渍法得出活性最高的催化剂为s-Zr-67%-2,但其氧化性强,N2选择性低。s-Al-67%-2具有最佳的N2产率,最佳负载比为67%。通过不同氧浓度下测试发现它的N2产率比LaFe0.8Cu0.2O3具有明显优势,在富氧浓度下N2产率也能保持在50%以上。最后通过对s-Al-67%-2与LaFe0.8Cu0.2O3的抗硫抗水稳定性测试,发现无论是在抗硫还是抗水稳定性上s-Al-67%-2都体现出明显优于LaFe0.8Cu0.2O3的特性。
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【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X783;O643.36

【参考文献】