热激发过硫酸盐降解土壤中对硝基苯酚的研究

发布时间：2017-12-31 17:33

  本文关键词：热激发过硫酸盐降解土壤中对硝基苯酚的研究　出处：《华中科技大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：过硫酸盐具有溶解性高、稳定性好等优点,可通过热、光和过渡金属离子等方式激发产生硫酸根自由基(SO4?-),基于SO4?-的高级氧化技术近年来在地下水和土壤修复中成为最具潜力的高级氧化技术之一。热能够有效的激发过硫酸盐产生SO4?-并快速降解体系中的有机污染物,因此本文采用热激发过硫酸盐降解土壤中的对硝基苯酚(PNP),探究PNP降解的动力学变化,以及土壤基质对PNP降解的影响,最后检测PNP降解过程中产生的中间产物,并提出了PNP的可能降解途径。本文考察了不同反应温度(40,50,60,70,80℃)、过硫酸盐初始浓度(5,10,15 g kg-1)对PNP降解的影响,并探讨体系中存在的土壤对PNP降解的影响。研究结果表明,PNP的降解速率随着反应温度和过硫酸盐初始浓度的增加而增加,且通过模拟出的速率常数和阿仑尼乌斯公式计算出PNP在土壤体系中的反应活化能为137.29 k J mol-1。比较土壤体系和水溶体系中PNP降解速率的结果显示,在相同的反应温度下,土壤体系中PNP的降解速率低于水溶液体系中,因为土壤阻碍了SO4?-与过硫酸盐的分散,减少了SO4?-与PNP的碰撞机会,从而使PNP的降解速率变慢。在探讨土壤基质对PNP降解的影响的研究中,考察了不同摩尔比(Cl-或HCO3-/PS)的Cl-或HCO3-对PNP降解的影响,同时也探究了不同浓度的腐殖酸(HA)对PNP降解的影响。研究结果显示,HA、Cl-和HCO3-对PNP的降解都有不同程度的抑制作用,且这种抑制作用随着加入浓度的增加而增强,其中HCO3-对PNP降解的抑制作用比Cl-的强,体系中存在的Cl-或HCO3-会与SO4?-发生反应,因此在不同程度上削弱了SO4?-的氧化能力,从而导致PNP的降解受到抑制作用,向体系中加入HA后,体系中的SO4?-首先与HA反应,而不是目标污染物PNP,这导致PNP的降解出现迟缓现象。在探究热激发过硫酸盐降解土壤中PNP的可能降解途径中,利用HPLC和LC-MS检测了PNP降解过程中产生的中间产物,同时也检测了土壤和水溶液体系中中间产物随降解时间的变化趋势。结果显示土壤体系和水溶液体系中,2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP),苯酚,对苯醌,顺丁烯二酸和4-羟基-2’,3,4’-三硝基联苯都是PNP降解产生的主要中间产物,水溶液体系中各中间产物的累积和降解都先于在土壤体系中的发生,但是,中间产物随时间的变化趋势相同,这表明体系中存在的土壤对PNP的降解途径没有影响。最后,通过中间产物的检测结果推算出热激发过硫酸盐降解PNP的可能降解途径。
[Abstract]:Persulfate has the advantages of high solubility and good stability. It can be excited by heat, light and transition metal ions to produce sulfate radical so _ 4? -He, based on SO4? -advanced oxidation technology has become one of the most promising advanced oxidation technologies in groundwater and soil remediation in recent years. And the organic pollutants in the system were rapidly degraded, so the kinetic changes of PNP degradation were investigated by using thermal excited persulfate to degrade p-nitrophenol PNPs in soil. Finally, the intermediate products produced in the degradation of PNP were detected, and the possible degradation pathway of PNP was proposed. In this paper, different reaction temperatures were investigated. The effect of the initial concentration of persulfate at 80 鈩，

本文编号：1360765