壳聚糖稳定型纳米铁去除水中高氯酸盐的研究

发布时间：2018-04-11 10:28

  本文选题：壳聚糖 + 纳米铁　； 参考：《成都理工大学》2015年硕士论文

【摘要】：高氯酸盐是一种持久性污染物质,人体摄入高氯酸盐后,会抑制甲状腺对碘离子的吸收,抑制甲状腺激素的合成和分泌,进而影响人体健康。高氯酸盐具有稳定性高、水溶性高、不易被吸附和不易挥发的特点,传统的水处理技术难以去除,与其他还原方法相比,纳米零价铁具有表面积大、反应活性高、还原性强等优点,可以实现对水中卤代烃、重金属和无机阴离子等污染物的快速还原去除,运用纳米零价铁(n ZVI)去除水中的污染物日益受到研究者的关注。但纳米零价铁易团聚、易被氧化的特点,大大降低了其稳定性和反应活性,本课题选择壳聚糖(CS)作为稳定剂,制备壳聚糖稳定型纳米铁(CS-n ZVI),以增强纳米零价铁的分散性和稳定性;结合壳聚糖良好的吸附性能,将其用于水中高氯酸盐的还原去除,考察了投加量、温度、p H、-4Cl O初始浓度等因素对-4Cl O去除效果的影响,初步探讨了CS-n ZVI对-4Cl O的去除动力学过程和作用机理。主要认识如下:(1)制备了壳聚糖稳定型纳米铁,并获得了较优的制备参数。制备的壳聚糖稳定型纳米铁粒子的粒径多在100nm之内,制备体系中壳聚糖用量和乙醇所占体积分数均会影响CS-n ZVI对-4Cl O的去除效果,当体系中壳聚糖与Fe2+质量比CS/Fe2+为0.5/1,乙醇体积分数为50%时,所获得的CS-n ZVI对-4Cl O具有较好的去除效果;环境温度不同所制备的CS-n ZVI对-4Cl O的去除率基本无明显影响;分别采用不同稳定剂(羧甲基纤维素钠、淀粉、壳聚糖季铵盐和羧化壳聚糖)制备稳定型纳米铁,比较了不同类型稳定剂所制备的n ZVI对-4Cl O去除效果的影响,结果表明壳聚糖稳定型纳米铁对水中-4ClO具有更好的去除效果。(2)通过批实验考察了CS-n ZVI投加量、温度、p H、-4Cl O初始浓度等对-4Cl O去除效果的影响,对比了还原铁粉、n ZVI和CS-n ZVI对-4Cl O的去除效果。研究发现,在相同条件下,ZVI在短时间内对-4Cl O几乎无去除作用,CS-n ZVI对-4Cl O的去除率明显大于n ZVI;增加CS-n ZVI投加量、提高反应温度均可以提高-4Cl O的去除效率,其中提高反应温度可以明显提高-4Cl O的去除速率,当反应温度从50℃升高至92℃时,相应的表观反应速率常数增加了6.41倍,反应半衰期从13.24h减少到2.06 h;CS-n ZVI对-4Cl O溶液的p H、-4Cl O初始浓度和溶液中盐度具有良好的适应能力,溶液p H在3.1-11.2范围内时,CS-n ZVI对-4Cl O的去除率均在77%以上,在中性和微酸性条件下CS-n ZVI对-4Cl O的去除率较高;溶液初始-4Cl O浓度在5-200mg/L范围内时,CS-n ZVI对-4Cl O均有较好的去除能力,反应后,溶液中残留的-4Cl O浓度在0.21-1.8mg/L之间,残留浓度较低;溶液中-Cl浓度对-4Cl O去除率的影响较小,当-Cl浓度在0-30g/L范围内时,CS-n ZVI对-4Cl O的去除率均接近90%;溶液中共存离子会不同程度减少CS-n ZVI对-4Cl O的去除率,其中,-23CO、-24SO、-3HCO对-4Cl O的去除率具有较大影响。(3)考察了CS-n ZVI去除?4Cl O的动力学,研究了不同环境因素与表观反应速率的关系。不同温度的动力学拟合曲线符合准一级反应动力学模型,根据Arrhenius方程计算得出反应的表观活化能为42.30k J·mol-1;通过对反应前后的CS-n ZVI表征分析,初步探讨了CS-n ZVI的稳定机理可能是由于n ZVI粒子与壳聚糖分子链上的氨基和羧基的配合作用,增加了n ZVI颗粒间的静电排斥和空间位阻;XPS检测结果表明,CS-n ZVI与?4Cl O反应后,其表面Fe(Ⅲ)的含量明显增加,同时在CS-n ZVI表面上有Cl 2p的存在,说明溶液中有?Cl产生。(4)壳聚糖稳定型纳米铁对?4Cl O的去除过程是吸附-还原共同作用完成的,反应初期,溶液中?4Cl O被CS-n ZVI快速吸附,随后n ZVI逐步将?4Cl O还原为?Cl。在适当升高温度条件下,对中间产物的分析表明,反应过程中溶液中仅检测到少量的?3Cl O,未发现中间产物?Cl O和?2Cl O的存在,?4Cl O几乎可完全被CS-n ZVI还原为?Cl而不产生其他副产物;同时,CS-n ZVI及n ZVI的氧化产物会对?Cl和?4Cl O产生一定的吸附和共沉淀作用,导致体系中氯元素有所减少。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703

【共引文献】

相关期刊论文 前10条

1 周庆祥;林海英;肖军平;;纳米零价铁在环境修复中的应用[J];安徽农业科学;2008年01期

2 冯婧微;梁成华;王黎;;零价纳米铁批处理水中Cr(Ⅵ)的研究[J];安徽农业科学;2011年15期

3 洪秀秀;黄慧民;温立哲;姬文晋;刘德飞;;胶晶模板法制备3DOM材料[J];材料导报;2008年S1期

4 李洁;孙体昌;齐涛;惠建斌;杨慧芬;;抗菌性纳米材料在水处理中的应用现状[J];材料导报;2008年S1期

5 林玉满;刘晓彬;孙琼花;陈祖亮;;茶叶渣负载纳米铁的制备及对水溶液中酸性金黄G的去除[J];功能材料;2010年S3期

6 戴剑锋;李维学;王青;ZHANG Feng;SMITH Henry I.;;纳米制造中污染物的检测与清除[J];兰州理工大学学报;2007年03期

7 严烈;徐斌;夏圣骥;高乃云;李大鹏;田富箱;;硫酸铝强化纳米铁还原硝酸盐氮的研究[J];中国给水排水;2010年03期

8 刘子宏;王翔;贾光;;纳米材料在环境领域的应用及其负面效应[J];国外医学(卫生学分册);2006年05期

9 陈芳艳;陆敏;唐玉斌;;纳米铁在水污染控制中的应用研究进展[J];工业安全与环保;2007年02期

10 罗驹华;张少明;;微纳米级铁粉在水处理中的应用[J];工业水处理;2008年01期

相关博士学位论文 前10条

1 宋发辉;氧化铁与铁多级纳米结构粒子的可控合成研究[D];武汉理工大学;2010年

2 肖仕丽;静电纺零价纳米铁/聚合物材料的制备、表征及其环境修复应用[D];东华大学;2010年

3 万金忠;有机氯杀虫剂污染土壤的化学淋洗修复研究[D];华中科技大学;2011年

4 柳听义;包埋型纳米铁（NZVI）的制备及其去除废水中铬（Cr(Ⅵ)）的研究[D];天津大学;2011年

5 周际海;线虫与微生物相互作用及其对污染土壤扑草净降解影响的研究[D];南京农业大学;2011年

6 林海转;零价铁与微生物耦合强化含氯含硝基芳烃类污染物转化和降解研究[D];浙江大学;2011年

7 周伟涛;丝素蛋白复合纳米纤维膜的制备及在污水中铜离子的吸附研究[D];江南大学;2011年

8 郝素菊;钢铁联合企业典型废弃物的综合处理研究[D];东北大学;2010年

9 康海彦;纳米铁系金属复合材料去除地下水中硝酸盐污染的研究[D];南开大学;2007年

10 王薇;包覆型纳米铁的制备及用于地下水污染修复的实验研究[D];南开大学;2008年

相关硕士学位论文 前10条

1 王伟萍;纳米Fe_3O_4协同微生物对阿特拉津和2，，4—D的降解研究[D];安徽农业大学;2010年

2 王晴晴;纳米金属的制备及其在处理典型有机污染物中的应用[D];河南理工大学;2010年

3 孙艳;不同钝化剂对土壤中Cu的钝化能力及其对土壤速效养分影响的研究[D];山东师范大学;2011年

4 刘洋;贵金属纳米材料的可控合成与表征[D];辽宁师范大学;2011年

5 陈华;改性纳米零价铁处理水中四环素研究[D];华南理工大学;2011年

6 黎淑贞;蒙脱石负载纳米铁颗粒去除水中硝基苯和六价铬的研究[D];华南理工大学;2011年

7 查清云;氯代硝基苯污染地下水的生物修复过程[D];华南理工大学;2011年

8 董婷婷;CMC稳定化纳米Pd/Fe还原去除对硝基氯苯研究[D];华南理工大学;2011年

9 王尚琛;钯铁双金属还原脱氯反应活性的改进研究[D];浙江工业大学;2010年

10 苏怀龙;哈尔滨地下水高氯酸盐背景调查及其光催化还原工艺研究[D];哈尔滨工业大学;2011年

本文编号：1735604