锆英石高温烧结固核机理与稳定性模拟研究

发布时间：2018-07-01 14:28

  本文选题：放射性废物 + 锆英石　； 参考：《西南科技大学》2015年硕士论文

【摘要】：为研究锆英石基固化体固化模拟核素的能力及其化学稳定性,本研究选取了具有代表性的N d3+和Ce4+分别作为2 3 9P u的模拟核素,采用高温固相法制备Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列放射性废物固化体,利用X射线衍射仪(X RD)和电子扫描显微镜(SEM)、Fullprof精修软件等分析测试手段,研究模拟核素在锆英石固化体中的固溶规律及Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化体的制备工艺及其物相、结构、微观形貌、密度、膨胀率等。结果表明:在1550℃、保温72h实验条件下成功制备出含有单一锆英石物相的Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化体,且合成率较大,Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列样品的晶胞参数(a、b、c)和晶胞体积(V)呈现线性增大的趋势;随模拟核素N d和Ce掺杂量的增加Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列固化体的密度逐渐变大,体积呈现逐渐减小的趋势;制得的固化体晶界清晰,晶粒大小在5μm左右,呈板块状排列堆积。以水热反应釜为浸出实验装置来模拟深地质处置环境,采用MC C静态浸出实验法,借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱(ICP-MS),研究了高温烧结Zr2-xN dxS i2O8-0.5 x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xC exS i O4(0≤x≤0.1)系列陶瓷固化体多因素环境作用下的化学稳定性。结果表明:高温烧结锆英石固化体在多重因素(40℃、90℃、15 0℃,p H=4、p H=1 0、p H=6.7)环境作用下具有优良的化学稳定性。当温度一定时,酸性条件下Nd3+和Ce4+元素的浸出浓度最大,去离子水条件下元素浸出浓度最小;当浸出剂p H一定时,随温度降低N d3+和Ce4+元素浸出浓度逐渐降低。在整个浸出周期内,随着时间的延长,N d3+和Ce4+元素浸出浓度逐渐降低至一较低浓度后保持稳定不变。
[Abstract]:In order to study the ability and chemical stability of zircon based solidified solid imitated nuclides, the representative ND 3 and ce 4 were selected as 239P u simulated nuclides, respectively. Zr2-xNdxSi2O8-0.5x (0.01 鈮，

本文编号：2088078