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活性炭纤维协同脱硫脱硝的试验研究

发布时间:2018-08-29 18:41
【摘要】:随着我国新的环保标准的施行,NOx的排放控制研究成为热点,选择性催化还原法(SCR)脱硝以其工艺简单以及脱硝效率高等优势成为目前首选技术,且在大型燃煤锅炉已经应用。活性炭纤维作为一种新型炭质吸附催化材料,具有比表面积大,吸附速率快,可联合脱除多污染物等优势,有望对于工业锅炉或小型窑炉提供经济有效的多污染物脱除技术。不同污染物与NO在ACF表面的竞争吸附以及NO的高效脱除是ACF脱硝的关键。本文采用多污染物气体分析仪在小型固定床吸附试验台上开展了粘胶基活性炭纤维吸附脱除NO的实验研究,结合预吸附-TPD-XPS等综合分析方法考察了SO2与NO同时脱除以及分级脱除过程中的竞争吸附和协同促进作用机理。结果表明:初始吸附脱除阶段NO和SO2在ACF微孔表面存在竞争吸附,随着SO2吸附量的增加,吸附在ACF表面的-NOx逐渐被SO2还原而以NO的形式释放;经NO预吸附后的ACF具有良好的脱硫性能,吸附态的-NOx能为SO2提供吸附位,并且可以进一步将SO2氧化。基于Cu2O的良好可见光催化效应提出了ACF载铜氧化脱除NO的方法,并开展Cu2O/ACF光催化脱硝的实验研究,分析了Cu2O的负载量、烟气中氧浓度、水蒸气含量以及反应温度等因素对脱硝的影响,同时探讨了TiO2掺杂载铜ACF的脱硝效果。结果表明:水合肼法制备的Cu2O/ACF有较好的光催化效果,随着负载量的增加,脱硝效率先增加后减小;烟气中氧浓度的升高对于NO的脱除效率有明显的促进作用;烟气中H2O含量升高时,脱硝效率先升高后减小,实验条件下水蒸气含量为0.5%时脱硝性能最好,而温度升高则显著地抑制了NO的脱除效果,同时负载Cu2O和TiO2的催化剂其光催化活性得到显著增强。研究了富氧燃烧烟气气氛下ACF吸附脱除NO的规律,重点考察前人忽略的高浓度CO2对ACF吸附脱除NO的影响,结合XPS、TPD等表征方法,分析了CO2对ACF吸附氧化NO的影响机理,结果表明:CO2对ACF吸附NO的抑制作用主要表现在:CO2与NO存在竞争吸附,不利于NO在微孔中的吸附;CO2抑制了O2在ACF表面吸附形成有利于NO吸附氧化的C-O和C=O官能团的过程以及游离的O2对于吸附态NO的进一步氧化过程。
[Abstract]:With the implementation of new environmental protection standards in China, the research on NOx emission control has become a hot spot. Selective catalytic reduction method (SCR) denitrification has become the preferred technology because of its simple process and high denitrification efficiency, and has been applied in large coal-fired boilers. As a new type of carbon adsorptive catalytic material, activated carbon fiber (ACF) has the advantages of large specific surface area, fast adsorption rate, combined removal of multiple pollutants and so on, which is expected to provide economical and effective multi-pollutant removal technology for industrial boilers or small kilns. The key of ACF denitrification is the competitive adsorption of different pollutants with NO on the surface of ACF and the efficient removal of NO. In this paper, the adsorption and removal of NO by viscose based activated carbon fiber was carried out on a small fixed-bed adsorption test bed with a multi-pollutant gas analyzer. The mechanism of competitive adsorption and synergistic promotion of SO2 and NO in the process of simultaneous removal and stepwise removal was investigated by means of comprehensive analysis methods such as preadsorption TPD-XPS. The results show that NO and SO2 are competitively adsorbed on ACF microporous surface in the initial adsorption and removal stage. With the increase of SO2 adsorption amount, the -NOx adsorbed on ACF surface is gradually reduced by SO2 and released as NO. The ACF preadsorbed by NO has good desulfurization performance. The adsorbed -NOx can provide adsorption sites for SO2 and can further oxidize SO2. Based on the good visible light catalytic effect of Cu2O, the method of NO removal by ACF supported copper oxidation was proposed, and the experimental study of Cu2O/ACF photocatalytic denitrification was carried out. The loading amount of Cu2O and the oxygen concentration in flue gas were analyzed. The effects of water vapor content and reaction temperature on denitrification were also discussed. The denitrification effect of TiO2 doped copper-loaded ACF was also discussed. The results showed that the Cu2O/ACF prepared by hydrazine hydrate method had a good photocatalytic effect, and the denitrification efficiency increased first and then decreased with the increase of the amount of loading, and the increase of oxygen concentration in flue gas promoted the removal efficiency of NO obviously. The denitrification efficiency increased first and then decreased with the increase of H _ 2O content in flue gas. The denitrification performance was the best when the water vapor content was 0.5 and the removal effect of NO was significantly inhibited by the increase of temperature. At the same time, the photocatalytic activity of the catalysts supported on Cu2O and TiO2 was significantly enhanced. The regularity of ACF adsorption and removal of NO in oxygen-enriched combustion flue gas was studied. The influence of high concentration of CO2 on ACF adsorption and removal of NO was investigated. The mechanism of CO2 on ACF adsorption and oxidation of NO was analyzed by means of XPS,TPD and other characterization methods. The results showed that the inhibition of NO adsorption by ACF was mainly due to the competitive adsorption of NO with NO. The adsorption of CO _ 2 by NO in micropores inhibits the formation of C-O and C-O functional groups on the surface of ACF and the further oxidation of adsorbed NO by free O _ 2.
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X701;TQ424.1

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本文编号:2212070


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