黄河流域水体与表层沉积物中有机卤素化合物水平及分布规律的研究

发布时间：2018-12-11 03:47

【摘要】：本研究中探讨的持久性有机卤素化合物是包括多溴联苯醚(PBDEs)、多氯联苯(PCBs)、有机氯农药(OCPs)、得克隆(DP)与新型溴代阻燃剂(NBFRs)等曾经大量使用或正在使用的化合物。PBDEs、PCBs和OCPs这三类物质由于其环境持久性与生物毒性,已经在全球或部分地区被禁止生产或使用。DP作为灭蚁灵与BDE-209的替代品被生产、使用,而其生态毒性和持久性也逐渐被人们所认识。但是有关NBFRs的生产现状与毒性作用均缺乏具体的数据与研究,对NBFRs在环境中的分布的研究也相对匮乏。近年来,这些有机卤素化合物已在土壤、沉积物、水体等多种环境介质中被检出,其水平分布与环境行为引起了广泛的关注。本文研究了黄河流域从青藏高原到黄河入海口10个采样点沉积物与水体中PBDEs、PCBs、OCPs、DP、NBFRs的水平。研究表明该地区沉积物中各有机卤素污染物水平低于与国内各主要河流沉积物中的水平,也低于国外大部分地区。黄河流域PBDEs的水平在经济发达地区会受到工业活动的影响,偏远地区的PBDEs水平低于经济发达地区的水平。沉积物中PBDEs主要的同族体为BDE-209,其次是BDE-47、99。除了BDE-209存在源的输入以外,其他BDE-47、99等低溴代BDE同族体可能的源于高溴代的降解。黄河流域沉积物中PCBs含量为2.3-14.8 pg.g-1d.w.,对比国内外沉积物中PCBs含量,都属于较低水平。沉积物中PCBs的浓度与分布PCBs水平与组分不仅与当地经济有关,也受到黄河上水电站的影响。黄河流域沉积物中主要的OCPs是六氯苯(HCB)、滴滴涕(DDTs).六六六(HCHs)。HCB和DDTs的水平与OC均没有显著相关性,说明在该地区存在本地源。样品中HCHs与OC有一定相关性,HCHs在黄河沉积物中主要以p-HCH存在,说明了黄河流域沉积物中的HCHs很可能主要源于历史上的积累。黄河流域的沉积物中p,p'-DDT/p,p'-DDE的比值大于1,说明黄河流域的DDTs很可能有新源的输入。六溴苯(HBB)、五溴苯(PBBz)和五溴甲苯(PBT)是检出较多的NBFRs,黄河流域存在HBB的输入源,HBB的水平与当地的工业类型有关,PBBz和PBT在人口稀少的黄河背景点同样有检出,可以认为是两种潜在的POPs。十溴二苯乙烷(DBDPE)检出率与水平都很低,但DBDPE的污染开始在黄河流域出现。DP的含量为1.11～10.47 pg·g-1d.w.,顺式双(六氯环戊二烯)环辛烷(syn-DP)与总DP浓度的比值(fsyn)可以用来反映DP的组成,fsyn的范围为0.22～0.32,与DP商业产品中fsyn值相近,说明在黄河流域可能有新的DP源的输入。通过对黄河流域水体中PBDEs、PCBs、OCPs、DP. NBFRs的水平进行检测,发现黄河流域这些化合物的水平普遍低于国内外对于水体中有机卤素化合物的研究。通过分析水中PBDEs的同族体分布,表明PBDEs的组分主要受到本地排放的影响,黄河流域存在BDE-209的排放,也存在五溴联苯醚的排放。PCBs在水中的同族体相对单一,主要以PCB-118、PCB-105两种同族体为主,偏远地区水体中的PCBs主要受到外来源的影响。OCPs的水平从上游到下游呈一个上升的趋势,黄河流域除青藏高原之外都有一定的HCHs排放,但是不同地区的排放的HCH同族体有一定差异。黄河流域近期除青藏高原外的DDTs很可能有源的排放。在黄河水中检出了HBB,PBBz,PBT。PBBz和PBT在全流域的水平相差不大,进一步说明其可能是两种潜在的POPs。DBDPE仅在东部发达地区检出,且水平较低。DP在水中的水平较低,但都有检出,且fsn值与商业产品相当,说明DP在中国的广泛使用。本研究对比了黄河流域8个采样点,树皮、沉积物和水体三种介质中PBDEs, PCBs,OCPs等有机卤素化合物的的水平。沉积物中有机卤素化合物的变化趋势和树皮中的较为相似,水中的有机卤素化合物则受到多种环境因素的影响。结果表明已禁用的有机卤素化合物在黄河流域各介质中的分配趋向平衡,而还在使用的有机卤素化合物则主要受到黄河流域点源排放的影响。
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【学位授予单位】：中央民族大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X52

【参考文献】