纳米氧化锌在土壤与水体中迁移与团聚行为研究

发布时间：2019-03-21 16:37

【摘要】：随着纳米材料的生产及其衍生产品的工业化应用的不断扩大,这种新型人造纳米材料(ENMs)的环境意义也引起了广泛的重视。纳米氧化锌(nZnO)作为应用为广泛的纳米材料之一,其对自然环境的影响在于其本身具有一定的毒性。因此,全面了解nZnO在自然环境中的迁移规律和存在形态对于正确评估及控制其对环境的风险是至关重要的。本文的第二部分通过实验室土柱实验,比较了几种重要的环境因素对nZnO在石英砂与土壤中迁移和截留行为的区别,环境影响因素为起始浓度和离子强度。在石英砂中,nZnO具有非常好的迁移能力,尤其是在C0较低的情况下,nZnO的C0越高,其流出浓度越低。相反地,在土壤中,C0较低时,nZnO在土壤中几乎被截留,且nZnO的流出浓度随着C0升高而增加。在两种介质中,截留曲线为超指数曲线,表明nZnO在土柱入口附近容易沉积。DLVO能量计算显示,不同体系间存在的能量势垒(Φmax)差别造成了nZnO在介质中截留程度的不同。nZnO-nZnO间的Φmax低于nZnO-石英砂间的能垒,因此,在石英砂中先前己沉积的nZnO成为了随后nZnO颗粒的吸附位置。而在土壤中先前沉积的nZnO增强了随后nZnO和土壤表面间的能垒,不利于nZnO沉积。通过两点动力学模型对nZnO的穿透曲线进行拟合,得到了很好地拟合效果,较好地解释了nZnO的迁移行为。在石英砂中,脱附作用较强于吸附作用(k1dk1a),张力作用系数(k2str)随着C0升高而升高；然而土壤表面对nZnO具有较强吸附作用,且吸附系数大于脱附系数(k1ak1d),张力作用系数(k2str)随着C0升高而降低。这些差别是造成nZnO在石英砂和土壤中不同迁移行为的主要原因。本论文的第三部分研究了在大运河水中不同尺寸的天然胶体存在或不存在情况下,nZnO和纳米二氧化钛(nTiO2)的共同沉淀和团聚行为。通过Stokes公式和简化Smoluchowski-基础团聚-沉淀方程计算得到了nZnO和nTiO2在运河水中沉淀速率(Vs)、同质团聚系数(khom,crit)和异质团聚速率系数(khet,crit)。在含小于1 mm和25μm天然胶体运河水中nZnO和nTiO2的沉降规律类似,天然胶体的存在显著影响nZnO和nTiO2在运河水中的团聚和沉降行为。nZnO浓度增加对其沉降过程影响不明显,nTiO2的加入显著减慢nZnO的沉降。DLVO能量计算显示,nZnO-天然胶体和nTiO2-天然胶体间能量势垒(Φmax)和第二极小值(Φmin2)显著低于nZnO-nZnO和nTiO2-nTiO2的,说明nZnO和nTiO2更易倾向于与天然胶体发生异质性团聚。nZnO和nTiO2的沉降在不含天然胶体的运河水和去离子水中表现出相反的现象。在去离子水中,nZnO快速沉降,nTiO2的沉降缓慢。而在不含天然胶体运河水中,nZnO的沉降较缓慢,nTiO2的加入对nZnO的沉降的影响不明显；nTiO2的沉降较快,nZnO的存在能够降低nTiO2的沉降作用。由于nTiO2-nTiO2间Φmax和Φmin2的相对较低,nTiO2易于发生自团聚(同质团聚)作用而沉降。模型参数计算表现,在含天然胶体运河水中,nZnO和nTiO2的Vs和khet,crit最高,意味着nZnO和nTiO2容易与天然胶体形成异质性团聚。当在运河水中nZnO和nTiO2同时存在时,二者的稳定性明显提高,相应的Vs和khet,crit降低。在不含天然胶体运河水中,nZnO和nTiO2的沉淀行为与含天然胶体体系中不一样。在不含天然胶体运河水体系中,nZnO和nTiO2的Vs、Khom,crit和khet,crit显著低于含天然胶体运河水中的系数。nTiO2的加入降低了nZnO的Khom,crit而增加了其Khet,crit值。这个现象与天然河水中的溶解态有机质(DOC)的不同作用有关。总体来说,本项研究阐明了nZnO在石英砂和土壤中的迁移和截留行为的显著不同,在研究纳米材料在多孔介质中的迁移与截留时,石英砂并不能代替土壤介质。此外,不稳定纳米材料(即nZnO)在水环境中的环境行为受稳定的纳米材料(即nTiO2)的影响。模型预测结果表明了nZnO和nTiO2在自然环境中的转化行为,为纳米材料在环境中的转化研究提供了参考依据。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：浙江工商大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X131

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 杜仕国,施冬梅,邓辉;纳米材料的特异效应及其应用[J];自然杂志;2000年02期

2 ;纳米材料 新世纪的黄金材料[J];城市技术监督;2000年10期

3 ;什么是纳米材料[J];中国粉体技术;2000年05期

4 邹超贤;纳米材料的制备及其应用[J];广西化纤通讯;2000年01期

5 吴祖其;纳米材料[J];光源与照明;2000年03期

6 ;纳米材料的特性与应用方向[J];河北陶瓷;2000年04期

7 沈青;纳米材料的性能[J];江苏陶瓷;2000年01期

8 李良训;纳米材料的特性及应用[J];金山油化纤;2000年01期

9 刘冰,任兰亭;21世纪材料发展的方向—纳米材料[J];青岛大学学报(自然科学版);2000年03期

10 刘忆,刘卫华,訾树燕,王彦芳;纳米材料的特殊性能及其应用[J];沈阳工业大学学报;2000年01期

相关会议论文 前10条

1 王少强;邱化玉;;纳米材料在造纸领域中的应用[A];'2006（第十三届）全国造纸化学品开发应用技术研讨会论文集[C];2006年

2 宋云扬;余涛;李艳军;;纳米材料的毒理学安全性研究进展[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2010年

3 ;全国第二届纳米材料和技术应用会议[A];纳米材料和技术应用进展——全国第二届纳米材料和技术应用会议论文集（上卷）[C];2001年

4 钟家湘;葛雄章;刘景春;;纳米材料改造传统产业的实践与建议[A];纳米材料和技术应用进展——全国第二届纳米材料和技术应用会议论文集（上卷）[C];2001年

5 高善民;孙树声;;纳米材料的应用及科研开发[A];纳米材料和技术应用进展——全国第二届纳米材料和技术应用会议论文集（上卷）[C];2001年

6 ;全国第二届纳米材料和技术应用会议[A];纳米材料和技术应用进展——全国第二届纳米材料和技术应用会议论文集（下卷）[C];2001年

7 金一和;孙鹏;张颖花;;纳米材料的潜在性危害问题[A];中国毒理学通讯[C];2001年

8 张一方;吕毓松;任德华;陈永康;;纳米材料的二种制备方法及其特征[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年

9 古宏晨;;纳米材料产业化重大问题及共性问题[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集（上卷）[C];2003年

10 马玉宝;任宪福;;纳米科技与纳米材料[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集（上卷）[C];2003年

相关重要报纸文章 前10条

1 记者 周建人;我国出台首批纳米材料国家标准[N];中国建材报;2005年

2 记者 王阳;上海形成纳米材料测试服务体系[N];上海科技报;2004年

3 ;纳米材料七项标准出台[N];世界金属导报;2005年

4 通讯员 韦承金邋记者 冯国梧;纳米材料也可污染环境[N];科技日报;2008年

5 廖联明;纳米材料 利弊皆因个头小[N];健康报;2009年

6 卢水平;院士建议开展纳米材料毒性研究[N];中国化工报;2009年

7 郭良宏 中国科学院生态环境研究中心研究员 江桂斌 中国科学院院士;纳米材料的环境应用与毒性效应[N];中国社会科学报;2010年

8 记者 任雪梅　莫璇;中科院纳米材料产业园落户佛山[N];佛山日报;2011年

9 实习生 高敏;纳米材料：小身材涵盖多领域[N];科技日报;2014年

10 本报记者 李军;纳米材料加速传统行业升级[N];中国化工报;2013年

相关博士学位论文 前10条

1 杨杨;功能化稀土纳米材料的合成及其生物成像应用[D];复旦大学;2014年

2 王艳丽;基于氧化钛和氧化锡纳米材料的制备及其在能量存储中的应用[D];复旦大学;2014年

3 吴勇权;含铕稀土纳米材料的功能化及其生物成像应用研究[D];复旦大学;2014年

4 曹仕秀;二硫化钨(WS_2)纳米材料的水热合成与光吸收性能研究[D];重庆大学;2015年

5 廖蕾;基于功能纳米材料的电化学催化研究[D];复旦大学;2014年

6 胥明;一维氧化物、硫化物纳米材料的制备，功能化与应用[D];复旦大学;2014年

7 李淑焕;纳米材料亲疏水性的实验测定与计算预测[D];山东大学;2015年

8 范艳斌;亚细胞水平靶向的纳米材料的设计、制备与应用[D];复旦大学;2014年

9 丁泓铭;纳米粒子与细胞相互作用的理论模拟研究[D];南京大学;2015年

10 骆凯;基于金和石墨烯纳米材料的生物分子化学发光新方法及其应用[D];西北大学;2015年

相关硕士学位论文 前10条

1 向芸颉;卟啉纳米材料的制备及其应用研究[D];重庆大学;2010年

2 刘武;层状纳米材料/聚合物复合改性沥青的制备与性能[D];华南理工大学;2015年

3 刘小芳;基于纳米材料/聚合膜材料构建的电化学传感器应用于生物小分子多组分的检测[D];西南大学;2015年

4 王小萍;基于金纳米材料构建的电化学传感器及其应用[D];上海师范大学;2015年

5 郭建华;金纳米材料的修饰及其纳米生物界面的研究[D];河北大学;2015年

6 魏杰;普鲁士蓝纳米粒子的光热毒性研究[D];上海师范大学;2015年

7 张华艳;改性TiO_2纳米材料的制备及其光电性能研究[D];河北大学;2015年

8 胡雪连;基于纳米材料的新型荧光传感体系的构筑[D];江南大学;2015年

9 黄樊;氧化钴基催化材料形貌、晶面控制与催化性能研究[D];昆明理工大学;2015年

10 周佳林;新型核壳结构金纳米材料用于肿瘤的近红外光热治疗研究[D];浙江大学;2015年

，

本文编号：2445118