溴氧化铋的制备及光催化降解苯的性能研究
本文关键词：溴氧化铋的制备及光催化降解苯的性能研究，由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】：近年来,工农业发展过程中产生的大量挥发性有机物(VOCs)严重危害了大气环境质量和人体健康。在众多VOCs中,苯系物属于环境空气中浓度较高、危害较大且难降解的一类。光催化氧化技术是一种绿色高级氧化技术,具有能耗低、效率高、降解彻底等优点,在污染物治理和能源开发方面具有广泛的研究和应用,溴氧化铋(BiOBr)作为一种新型的光催化材料,因其独特的层状结构和内部电场、间接跃迁模式及优良的光催化性能,引起了研究者们的关注。因此,找到一种简单有效的方法制备出具有优异的光催化性能的BiOB r,探讨其对苯的光催化降解性能的影响因素,以期为光催化技术的推广和高活性的催化材料的开发提供理论依据和实验基础。采用硝酸铋作为铋源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为溴源,无水乙醇作为溶剂介质制备得到纳米溴氧化铋(BiOBr)粉末。制备过程中通过改变溶剂热温度和反应物Bi/Br摩尔比,得到不同形貌结构的BiOBr粉末。通过XRD、 SEM、TEM、BET、UV-Vis等表征手段,系统地研究了制备过程中溶剂热温度及反应物Bi/Br摩尔比对BiOBr的结构、形貌、比表面积及光吸收性质的影响,初步探讨了BiOBr结构的形成机理。结果表明,在反应物Bi/Br摩尔比为1：6时,制得的溴氧化铋为纳米片层状堆叠结构,且随着溶剂热温度的变化,溴氧化铋的晶型结构有一定的转变,纳米片厚度和对紫外光的吸收强度都随温度的的增加而减小。其中,120℃下制备得到的BiOBr具有最好的光催化活性,对苯进行紫外光降解反应90min,苯的去除率可达到65%,而Ti02光催化降解苯的效率仅为18%。测试制得的BiOBr稳定性时,发现催化剂重复使用三次后,BiOBr对苯的催化效率降低不到1%,说明BiOBr的稳定性良好。当溶剂热温度为120℃时,随着Bi/Br摩尔比的提高,溴氧化铋的结构形貌由层状渐渐交错成花球状,且球的粒径随之变小,比表面积则相应增大,光催化相应地增强。Bi/Br比为2：1时,苯的光催化去除率最高可达80%,光催化性能最好。采用制备得到的性能最优的BiOBr探讨了光催化过程中催化剂投加量、反应物初始浓度、水蒸气含量和光强对光催化降解苯的影响。结果表明,在一定范围内,催化剂投加量越多,光催化效率越高,当达到一定量时,去除效率不再明显增加,反应界面面积大小不再是影响光催化效率的主要因素。反应物初始浓度增加,光催化效率提高,增加到2.3g/m3,去除效率最大达到90%,继续增加浓度,催化效率不再提高,这是因为催化剂能提供的活性中心是有限的,过量的苯分子之间形成了相互竞争的关系。体系中存在一定量的水蒸气,可以提高光催化降解效率,水蒸气过量时,则会制约BiOBr的光催化性能。随着紫外光光强的增大,体系中光子数增多,苯的降解率提高。最后对苯的光催化过程进行了动力学研究,结果表明,苯的光催化过程符合一级反应动力学方程。
【关键词】：溴氧化铋 挥发性有机物 苯 光催化 降解 动力学
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ426;X701
【目录】：
- 摘要8-10
- ABSTRACT10-12
- 第1章 绪论12-27
- 1.1 挥发性有机物概述12-14
- 1.2 挥发性有机物的处理技术14-19
- 1.2.1 物理、物化法14-16
- 1.2.2 化学、生化法16-19
- 1.3 光催化剂卤氧化铋的研究现状19-22
- 1.3.1 卤氧化铋的结构特征19-21
- 1.3.2 卤氧化铋的制备方法21-22
- 1.4 光催化降解VOCs的影响因素22-25
- 1.4.1 催化剂性质23-24
- 1.4.2 反应条件24-25
- 1.5 研究意义和内容25-27
- 1.5.1 研究意义25-26
- 1.5.2 研究内容26-27
- 第2章 实验部分27-33
- 2.1 实验试剂与仪器27-28
- 2.1.1 实验试剂27
- 2.1.2 实验仪器27-28
- 2.2 实验方法28-33
- 2.2.1 溴氧化铋的制备方法28-29
- 2.2.2 溴氧化铋的表征方法29-30
- 2.2.3 光催化实验方法30-32
- 2.2.4 苯的检测方法32-33
- 第3章 溴氧化铋的形貌调控及表征分析33-43
- 3.1 不同溶剂热温度制备的溴氧化铋的形貌结构33-37
- 3.1.1 溴氧化铋的晶体结构分析33-34
- 3.1.2 溴氧化铋的形貌结构分析34-35
- 3.1.3 溴氧化铋的比表面积和孔径分析35-36
- 3.1.4 溴氧化铋的光学吸收性质分析36-37
- 3.2 不同Bi/Br比制备的溴氧化铋的形貌结构37-41
- 3.2.1 溴氧化铋的晶体结构分析37-38
- 3.2.2 溴氧化铋的表面形貌分析38-40
- 3.2.3 溴氧化铋的比表面积和孔径分析40-41
- 3.3 本章小结41-43
- 第4章 溴氧化铋光催化降解苯的性能研究43-53
- 4.1 催化剂制备条件对光催化效率的影响43-45
- 4.1.1 溶剂热温度对溴氧化铋光催化性能的影响43-44
- 4.1.2 反应物Bi/Br比对溴氧化铋光催化性能的影响44-45
- 4.2 反应条件对光催化效率的影响45-51
- 4.2.1 催化剂用量对苯的光降解效率的影响45-46
- 4.2.2 苯的初始浓度对光降解效率的影响46-47
- 4.2.3 水蒸气含量对苯的光降解效率的影响47-48
- 4.2.4 光强对苯的光降解效率的影响48-49
- 4.2.5 苯的光催化降解动力学研究49-51
- 4.3 本章小结51-53
- 第5章 结论与展望53-55
- 5.1 结论及创新点53-54
- 5.2 展望54-55
- 参考文献55-63
- 致谢63-64
- 附录64-65
- 附件65
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