共存离子对甲氧苄氨嘧啶在典型粘土矿物上吸附的影响

发布时间：2020-05-15 22:47

【摘要】：蒙脱土和高岭土是土壤或沉积物中最重要的粘土矿物成分,其对极性有机污染物的吸附影响着污染物在地下水环境中的运移。本研究选取环境中检出率较高的磺胺类抗生素甲氧苄氨嘧啶(TMP)为极性有机污染物代表,通过批实验方法,探究了无机阳离子和氨基酸共存条件下TMP在高岭土与蒙脱土上的吸附/解吸行为特征。主要结论如下:(1)溶液pH能够改变TMP的存在形态以及粘土矿物表面性质,从而导致粘土矿物吸附TMP的机理不同。溶液pH小于粘土矿物的pH_(pzc)时,粘土矿物表面带正电,阳离子交换作用为阳离子态TMP在粘土矿物上的吸附机理;溶液pH大于粘土矿物的pH_(pzc)时,粘土矿物表面带负电,阳离子交换作用和静电引力主导阳离子态TMP的吸附;分子态TMP的吸附机理则以氢键作用为主。(2)二价阳离子态TMP在蒙脱土上的解吸存在滞后性,其解吸率小于10%,这可能是由于它更易进入蒙脱土层间,与层间离子发生交换作用,而层间结构中的TMP较难被释放出来;溶液中分子态TMP为主导时,解吸不存在滞后性,解吸率较高(56%)。(3)由于平衡后体系pH的不同,TMP在蒙脱土体系主要以分子态存在而在高岭土体系主要以阳离子态存在,Na~+对TMP在蒙脱土和高岭土上吸附的影响存在差异。随着离子强度(0 M~0.05 M)的增大,受盐析效应影响,分子态TMP在蒙脱土上的吸附量略微增加;由于Na~+竞争作用的存在,阳离子态TMP在高岭土上的吸附量明显减少。(4)丙氨酸和赖氨酸对TMP在高岭土上的吸附与解吸的影响不同。带正电的赖氨酸通过占据吸附位点抑制了吸附,而偶极离子丙氨酸通过增大高岭土表面电负性,促进了TMP在高岭土上的吸附。赖氨酸共存时TMP在高岭土上的解吸有明显的滞后性,解吸液中添加赖氨酸使得解吸滞后性减弱。赖氨酸比丙氨酸多一个氨基,使其能更有效地与高岭土结合而与TMP竞争吸附位点。
【图文】：

图 2-1 不同 pH 条件下 TMP 赋存形态百分比表 2-2 高岭土和蒙脱土的主要性质[a]化学组成式CEC(cmol/kg）比表面积（m2/g）Al4(Si4O10)(OH)83 ~ 15 6.382 M0.35(A133Mg0.7)Si8O20(OH)480 ~ 120 50.314 [a]:(吴沙沙, 2014)；[验方法MP 在粘土矿物上的动力学实验液初始浓度设为 1 mg/L，用微量注射器将一定的 TMP

图 2-3 蒙脱土吸附 TMP 的动力学实验中的 pH 变化（背景溶液为 0.01 M NaCl，温度为 25 ± 1℃）着粘土矿物表面带电性和有机污染物的赋存形物上的吸附/解吸作用。TMP 具有含氮官能团能以阳离子态存在。pH 大于 6.76 时，TMP 分76 时，则主要以阳离子态存在（图 2-1）。TMP响显著，由于蒙脱土和高岭土结构的不同，吸始 pH 为 2.5 ± 0.1 时，TMP 全部为阳离子态始 pH 为 6.0 ± 0.1 时，阳离子态 TMP 占 82％ pH 为 11.0 ± 0.1 时，TMP 全部为分子态（图言，溶液初始 pH 为 2.5 ± 0.1 时，平衡后 pH0 20 40 60 80t (h)
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X132

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本文编号：2665735