无线传感及共振光散射法检测环境中痕量铅和镉的研究与应用

发布时间：2020-05-17 10:34

【摘要】：第一章简述国内外对检测水环境中痕量铅和镉污染物的卫生学意义及现状。同时对金纳米粒、功能核酸的相关概念和无线传感法、共振光散射法基本原理作适当概述。还介绍了本论文新建立的无线传感法和共振光散射法检测环境水样中痕量铅与镉的基本原理及定量分析依据。第二章建立了一种基于功能核酸(FNAs)对铅的特异识别功能、氧化石墨烯(GO)的敏化作用和金纳米粒子(AuNPs)信号放大作用构建的无线磁弹性传感器(WMS)。磁弹性传感器由磁弹性合金薄片及修饰在其表面的聚氨酯和氧化石墨烯薄膜构成。当体系中存在铅离子时,底物链被剪切,断裂的单链DNA通过π-π堆积与氧化石墨烯结合,降低了WMS的共振频率。在溴化十六烷基三甲铵(CTMAB)溶液中,用抗坏血酸还原氯金酸,得到的金原子包裹在WMS表面的金纳米粒子上,形成大粒径粒子,产生信号放大。在最佳实验条件下,测得磁弹片共振频移值在4.8×10~(-9)-95.2×10~-99 mol/L范围内与c_(Pb)~(2+)呈良好线性关系,最低检出限为3.6×10~-99 mol/L。第三章利用镉特异性功能核酸(FNAs_(Cd)2+)可以吸附于金纳米粒子表层,起保护作用以阻止其较高盐(NaCl)浓度下聚集,此时体系的共振光散射强度微弱。当加入Cd~(2+),FNAs_(Cd)2+与Cd~(2+)结合而脱离金纳米粒子表面,失去对金纳米颗粒的保护作用,金纳米颗粒在较高盐浓度下聚集,使体系共振光散射强度(I_(RLS))增强。Cd~(2+)-FNAs_(Cd)2+-AuNPs体系中较大粒径金纳米粒子的产生是共振光散射强度增强的主要因素。实验证明体系I_(RLS)与Cd~(2+)的浓度呈线性关系,据此建立一种新的共振光散射体系以检测水体中镉的含量。在最佳实验条件下,543 nm处,体系的共振光散射强度与Cd~(2+)的含量在16~167×10~-99 mol/L范围内具有高度线性相关,其线性回归方程为I_(RLS)=191.13c+14153(×10~(-9)mol/L),相关系数r=0.9982,镉离子的检出限为0.9×10~-99 mol/L第四章FNAs_(Cd)2+在无镉体系中能阻碍AuNPs与罗丹明6G(Rh6G)聚集,体系I_(RLS)较低。当体系中存在镉离子时,FNAs与之特异性结合而从金纳米粒子表面脱离,并从RNA位点处断裂。通过静电作用、金巯键、氢键和π堆积等作用力影响下,体系中形成“(AuNPs)_n-Rh6G-snippet DNA”聚合物,共振光散射强度大幅增加,I_(RLS)与c_(Cd)~(2+)在0.25-9.96×10~-88 mol/L范围内呈现良好线性关系,LOD为0.04×10~-88 mol/L,RSD≤5%,加标回收率为96.4%-101.4%。
【图文】：

技术原理,薄膜,氧化石墨,振幅

59]。图1-1 无线传感技术原理Fig. 1-1 Operational principle of wireless sensing当在磁弹性材料单独存在时，频率-振幅坐标系中，，材料共振频率峰单独存在，在材料表面紧密包裹聚氨酯-氧化石墨烯薄膜后，材料的磁致振动带动薄膜产生振动，当振动频率与薄膜固有频率一致时，薄膜产生共振，带动材料振幅增加，在频率-振幅坐标系中出现薄膜共振峰，分析可得聚氨酯-氧化石墨烯

示意图,分析方法,原理,示意图

南华大学硕士学位论文被激活，使底物链在 RNA 位点处断裂，游离的 ssDNA-AuNPs 通过π-π堆积作用与修饰在聚氨酯薄膜表面的氧化石墨烯结合，使聚氨酯薄膜共振频率发生变化。氯金酸在 CTMAB 溶液中被抗坏血酸还原成金原子，以 ssDNA-AuNPs 末端的金纳米为核心形成粒径较大的金纳米簇[66,67]，从而达到信号的二次放大。在最佳实验条件下，磁弹传感器的频移值（Δ ）与体系中 Pb2+的浓度成正比。
【学位授予单位】：南华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X832

【参考文献】