磁场强化和催化剂改性对芬顿反应处理含酚废水的影响

发布时间：2020-05-18 08:47

【摘要】：随着工业的快速发展,酚类物质被广泛应用于各行各业。大量排放的含酚废水会污染到各类淡水流域包括地下水等,威胁地球上生物的生存。由于酚类废水可生化性差,目前多采用高级氧化方式。芬顿法是近年来广泛采用的高级氧化技术,具有氧化能力强、操作方便、反应迅速、反应条件温和、反应特性强等优点。然而普通Fenton法存在催化剂利用率低、pH适用范围窄、处理成本较高等问题。据报道,磁场对自由基有明显作用,磁强化芬顿反应可以一定程度改善传统芬顿法的缺陷;此外,表面经过修饰改性的催化材料较未改性的催化剂有着更好的降解效果和稳定性,可以推测在磁场强强化芬顿体系中采用改性催化材料能够多层次提高体系对污染物的氧化能力。本课题以配制好的对苯二酚模拟废水为目标废水,对三种传统催化材料(FeSO_4粉末、还原铁粉、Fe_3O_4颗粒)进行单变量因素实验、正交实验、磁化实验,可以得出三个体系最佳反应条件分别为:pH为3、H_2O_2投加量为1.0mL、FeSO_4·7H_2O投加量为100mg反应时间为10min;pH为3、H_2O_2投加量为0.35mL、Fe单质投加量为80mg、反应时间为30min;pH为3、H_2O_2投加量为0.6mL、Fe_3O_4投加量为180mg、反应时间为30min。三种催化剂最适磁感应强度分别为20.92mT、20.92mT、12.53mT,磁场对Fe_3O_4的强化效果最明显。制备纳米Fe_3O_4颗粒并采用TMAH和EDTA对其进行表面修饰,考察催化剂改性前后的效果以及稳定性,并对实际废水进行应用,可以知道纳米Fe_3O_4经过TMAH和EDTA共同修饰后,颗粒粒径在10-15nm之间,团聚现象减少,分散性提高;改性催化剂构成的类Fenton体系的最佳条件参数为pH为3.5、改性催化剂投加量为150mg、H_2O_2投加量为0.5mL、反应时间为30min;5种催化剂最佳磁感应强度均为12.53mT,5#Fe_3O_4的磁场强化效果最好,经过8次循环使用后,循环使用稳定性最高;处理实际废水时整体的去除效果次序规律是5#Fe_3O_4磁后Fe_3O_4磁后5#Fe_3O_4磁前≥1#Fe_3O_4Fe_3O_4磁前,表明颗粒表面改性以及磁场强化实现了对该类芬顿体系的双重强化效果,此外,5#Fe_3O_4加持磁场后使用6次后去除率仍在60%以上,循环使用稳定性同样是最高。采用5#改性催化剂构成的磁强化芬顿体系突破了传统的芬顿方法pH适用范围窄、催化剂利用率低且无法回收等问题的限制,为芬顿组合技术研究提供理论基础和指导方向。
【图文】：

外光谱和 Zeta 电位的分析。（3）任务三：将改性后的五种催化剂在相同条件下进行芬顿实验处理模拟废水，考察不同改性方法以及不同因素影响下的处理效果；进行磁化实验，比较有无磁场的处理效果，考察催化剂改性后对磁场的敏感程度；并根据回收的次数和效率考察各种催化剂重复利用的稳定性。采用不同环境下的催化剂（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）构成的类芬顿体系处理实际废水，考察不同环境下的催化剂（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）对实际废水的处理效果，并进行对比分析，同时考察它们在外磁场作用下的沉淀分离效果以及循环回收稳定性，最后进行最终磁强化芬顿技术工况参数和传统芬顿反应的多角度对比，确定磁强化芬顿体系降解含酚废水提升效果。本课题技术路线如图 1-1 所示。

因素变量实验，考察体系的 ph、催化剂投量、过氧化氢投量、反应时间降解模拟含酚废水的影响；进行正交实验和磁强化芬顿实验，考察最佳同催化剂的磁敏感程度以及磁强化效果；最后进行三种催化剂多角度的对 单因素变量的影响.1 体系 pH 对降解模拟含酚废水的影响采用普通 Fenton 法处理 100mL 模拟含酚废水（COD=900-1000mg/L），O4-芬顿体系反应条件为：H2O2投加量为 0.8mL、FeSO47H2O 投加量为 10时间为 20min；Fe-芬顿体系反应条件为：H2O2投加量为 0.35mL、Fe 单为 80mg、反应时间为 20min；Fe3O4-芬顿体系反应条件为：H2O2投加L、Fe3O4投加量为 180mg、反应 30min。测定不同 pH（1、3、5、7、9滤液的 COD，，计算对苯二酚去除率，结果见图 3-1。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

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本文编号：2669469