零价铁对污水好氧生物处理及污泥水热处理过程中四环素抗性基因的影响研究

发布时间：2020-05-19 10:56

【摘要】：抗生素在环境中的累积会促进抗生素抗性基因(ARGs)在环境中的富集,威胁人类的健康。在日常使用过程排放的抗生素通过排水管网进入到污水处理厂,使污水生物处理过程成为ARGs富集及传播的重要场所,且剩余污泥是ARGs的主要储存库,如直接排放,将会对环境造成极大的威胁。零价铁被广泛应用于污水处理中,其释放出的铁离子主要富集在污泥中,本论文考察了零价铁对污水好氧生物处理过程中ARGs富集的影响,并从污泥形态结构、污泥胞外聚合物(EPS)、微生物群落结构等对影响机理进行探究。同时,本论文探讨了污泥水热处理过程中铁对ARGs削减的影响,并从水热液中有机物含量、铁及有机物在水热反应过程中对DNA的保护作用等方面进行机理探究。由于水热液含有从泥相释放出来的ARGs,本论文进一步对水热液中的ARGs通过高级氧化进行削减处理,并探究水热液返回生物处理系统对系统中ARGs的影响。主要结论有:污水生物处理过程中,四环素(TCs)能使污水及污泥中ARGs的绝对丰度和相对丰度明显增加,零价铁在反应前40d能促进ARGs富集,反应40d后,零价铁的促进作用不明显。机理分析表明,TCs和零价铁使污泥表面结构及EPS的含量发生改变。TCs会破坏污泥表面结构的完整性,使EPS含量降低,从而导致细胞间变得分散,EPS含量变化规律为:空白组Fe组Fe+TCs组TCs组。EPS的降低,可能有利于ARGs在微生物间的水平转移,从而促进ARGs在污水及污泥中富集。引入零价铁初期(20d),生物多样性明显提高,90d后,微生物的多样性指数降低,TCs使多样性指数进一步降低。反应20d时,零价铁组中TC-ARGs的宿主拟杆菌门(Bacteroidetes)和浮霉菌门(Planctomycetes)的相对丰度明显提高。反应90d后,各反应器的tetX的宿主菌丛毛单胞菌属(Comamonas)的丰度均有所增加,具体表现为TCs+Fe组Fe组TCs组空白组。污泥水热处理过程中,经零价铁驯养的污泥(Sludge-Fe组)水热后泥相和液相ARGs的丰度明显低于空白污泥(Sludge-C组)。直接在空白污泥中加入Fe~(2+)、Fe~(3+)、还原铁粉,对污泥水热过程部分ARGs(tetA、tetC、tetM)的削减也有促进作用,且Fe~(2+)和Fe~(3+)表现出的促进作用更为明显。Sludge-Fe组中泥相和液相中ARGs总量的削减更高,且水热液中ARGs的比例更高。Fe能降低水热液中有机物含量,从而减少有机物对DNA的保护作用,提高ARGs的削减效率。水热液的处理过程中,芬顿、UV/H_2O_2及O_3/H_2O_2三种高级氧化技术对水热液中ARGs均有削减作用,其中芬顿的削减效果最好,经水热及高级氧化反应后,Sludge-Fe组的ARGs明显低于Sludge-C组,说明零价铁引入污水生物处理系统有助于污泥中ARGs的削减。水热液返回生物处理系统会使COD的降解率略有降低,且生化处理系统ARGs的丰度有一定提高,其中Sludge-C组的水热液使污水处理系统污泥中ARGs增加0.39-0.82个数量级,而Sludge-Fe组水热液仅使ARGs丰度增加0.17-0.6个数量级。
【图文】：

技术路线图

（c）Fe （d）TCs+Fe图 3-9 各反应器中活性污泥的扫描电镜图（SEM）Fig. 3-9 SEM of activated sludge in reactors图 3-10 为 4 个反应器污泥表面的能谱分析图，由图 3-10(a) 可知，空白泥中的主要元素为 C、N、O、Na、Al、Si、P、S、Ca、Ti 和 Fe，其中，C 占比最大，其原子百分比分别为 44.09%和 37.13%，Fe 的原子百分比仅占 4.44图 3-10(b) 可知，，TCs 的长期暴露，使得污泥中 O 的占比较低，为 34.62% 3-10(c)所示，零价铁的引入使得 Fe 组污泥中的 Fe 元素含量升高，其原子比为 13.2%，O 元素所占的比例也大幅提高，为 46.51%；TCs+Fe 组中由于量也较高，其污泥表面的元素中 Fe 所占的百分比与 Fe 组相似，O 元素的比较空白组高。由此可知，零价铁的引入会提高污泥中 O 原子的比例，推测污泥表面的形态可能是以铁氧化物的形式存在，从而引起 O 原子的比例的。此外，Fe 组和 TCs+Fe 组中 P 元素的原子百分比较空白组均有所增加，分加了 0.30%和 0.14%，可能是由于零价铁溶出的 Fe3+与污水中的磷发生反应磷沉淀到污泥表面，故 P 元素的占比提高。针对以上推测，进一步研究污泥铁的形态。
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

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本文编号：2670787