【摘要】：类固醇雌激素是内分泌干扰物的一种,最具潜在雌性化风险,虽然在水环境中浓度仅为ng/L水平,但却能够引起水生生物雌性化,并对人类生殖健康造成潜在危害,因此它作为一种新型的环境污染物引起了国内外学者的广泛关注。污水处理厂被认为是天然水体中雌激素的重要来源之一,其出水导致了水环境中含有几ng/L至几十ng/L水平的雌激素,因此提高污水厂雌激素去除效率是减少雌激素进入水环境的重要措施。目前,活性污泥系统在污水处理厂中应用最为广泛,其对有机物、氮、磷等营养物质的去除已有广泛深入的研究,但对雌激素的去除特性尚未有全面系统的研究。雌激素既可以通过异养菌的生长代谢被降解,又可以通过AOB的共代谢被降解,因此活性污泥系统中异养菌和AOB的群落结构在很大程度上决定了雌激素去除效率。实际污水处理过程中,进水水质的C/N不仅会影响COD、N、P的去除,而且会通过影响微生物群落结构从而影响雌激素的去除。本研究通过SBR小试系统分别处理C/N为2、5、8、11的人工配水,测定其对COD和NH_4~+-N、NO_2~--N和NO_3~--N的去除率,并利用Miseq高通量测序技术解析不同活性污泥中微生物的群落结构,确定在不同C/N进水水质条件下,活性污泥中异养菌和AOB的种群多样性、优势菌及其含量。待SBR系统运行稳定后,分别投加E_1、E_2和EE_2,利用LC-MS方法测定三种雌激素的去除率。此外,取SBR系统运行稳定后的活性污泥,进行静态实验,通过高温高压灭菌使其中的微生物失活,进而明确吸附在不同雌激素去除方面的作用;通过向活性污泥中添加ATU抑制AOB产生的硝化作用,进而揭示AOB在降解不同雌激素上的作用。主要研究结果如下:(1)COD的去除率会随着C/N的不断升高而升高,当C/N大于5时,COD去除率能达到90%左右。出水NH_4~+-N值和NO_2~--N值随着C/N的不断升高而升高,这是因为异养菌与硝化细菌会竞争溶解氧和底物,当C/N较高时,异养菌处于明显优势。而与其相反的是出水NO_3~--N值随着C/N的不断升高而降低,当C/N较低时,通过硝化作用最终产生的NO_3~--N量最多,而碳源不足会使反硝化能力下降,NO_3~--N产生积累。当C/N为2时,出水NO_3~--N均值达到了41.10 mg/L。(2)不同C/N进水条件下SBR系统对E_1和E_2的去除率较高,均可达到95%以上。但是其对EE_2的去除率较低,仅为67.69%,这可能是因为AOB的共代谢作用对EE_2的降解能力较弱,进而使得EE_2的去除效率比E_1和E_2低很多。(3)C/N为5和8的两个SBR系统中微生物的丰富度均高于C/N为2和11两种极端比值情况下的,但C/N为2和11的两个SBR系统中微生物的种群多样性均高于C/N为5和8两种情况下的,说明C/N为2和11两个系统中的优势微生物占总生物量比重较大。硝化细菌随着C/N的升高而不断降低,异养菌的数量则随着C/N的升高而显著升高。(4)活性污泥对雌激素的吸附能力为:EE_2E_1E_2。吸附能力的强弱与雌激素的Kow值以及分子结构有关,且低温下吸附效果优于高温下。E_1、E_2和EE_2三种雌激素在10℃和20℃的吸附等温线均符合Freundlic吸附等温线,其Freundlich吸附常数K_F值随着温度的增加而降低,且三种雌激素的?H均小于0,这些结果说明该吸附反应为放热反应。三种雌激素的?G均在-20~0 kJ/mol之间,说明吸附反应均是自发进行,且以物理吸附为主。(5)4℃的情况下可以有效抑制活性污泥中异养菌的活性,加入ATU后,活性污泥中硝化细菌的活性也能被抑制住。与不加ATU的活性污泥相比,加入ATU的活性污泥使E_1的去除率降低15%,使E_2的去除率降低18%,而加ATU和不加ATU的水中EE_2的浓度均变化不大。这说明AOB的共代谢对E_1和E_2的生物降解起了重要作用,而对EE_2的生物降解作用微乎其微。
【图文】：
污泥的对常规指标及雌激素方法置及运行条件世园会污水处理厂灰水 MBR 池污泥，实验机玻璃制成，有效容积为 5L，本试验采用 反应器并列运行。 SBR 系统每天运行 2 个缺氧时间段为 3h，好氧时间段为 6h，其余O 为 3~4 mg /L ，PH: 7~9，SRT: 20 d，，培水温: 20 ℃。污泥驯化培养的时间为一个月活性污泥反应器 SBR 装置如图 2-1 所示。
相萃取进行样品前处理，使用LC快过滤，如不能及时固相萃取，膜过滤；过滤后，用量筒取相应假如不能及时进行下一步处理，化：依次用 10mL 甲醇、10mL in 后，关闭真空泵，萃取柱放置
【学位授予单位】：青岛理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703
【参考文献】
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2672147
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