杭州大气颗粒物的形态和来源解析以及金属元素在污染天气的作用

发布时间：2020-05-22 17:05

【摘要】：随着世界范围内城市化进程的积极推进,大气污染问题越来越受到人们的重视,而其控制难度也远远超乎人们的想象。大气污染作为一种无法快速解决的现象,其包含各种污染物的不同粒级的大气颗粒物(particulate matter,PM)的来源、形成机制和迁移行为一直都是学术界争议论的一大热点。杭州作为中国的互联网之都,快速的城市发展和变迁,其PM的组成与来源以及污染形成机制也发生着剧烈的变化。为此,本实验在2017年12月至2018年11月期间,在中国杭州对大气颗粒物PM_(10)和PM_1(空气动力学直径分别≤10μm和≤1μm)进行了日分辨率的观测,并对其中7种微量金属元素(TMs:Mn,Fe,Cu,Zn,Pb,Cd和Ni)进行了分析,探究了典型颗粒物以及金属元素的时间变化特征和及其微观形态,联用三种大气模型对杭州PM的来源进行解析;同时,结合杭州市朝晖五区大气监测点的环境数据,率先提出了更符合现代城市大气污染特征的进一步分类,总结了其气象影响因素,并剖析了在污染天气下,PM产生的变化与金属元素在其中可能存在的作用。主要的研究结果如下:杭州的PM(PM_1和PM_(10))浓度在全球处于中等水平,高于WHO标准和中国PM_(10)年均标准值,略低于北京上海等其他一线城市,颗粒物中金属元素(TMs)浓度遵循:FeZnPbNiMnCuCd。季节性变化上,PM的表现为11、12和4月浓度高,7、8月浓度低,PM_(10)的月份间差异大于PM_1,不同金属元素的季节变化差异较大,例如Cd和Ni的浓度在7、8月最高。SEM镜检结果显示:PM以煤烟颗粒物和无规则的有机物质为主,金属元素在其中并不占主导地位。金属元素中Cu,Zn,Pb,Cd和Ni主要存在于细颗粒PM_1中,而粗颗粒PM_(10)中则含有更多的Fe,Ca以及Al相关的矿物成分。水溶态金属元素:在PM_1中,Pb(32%)Zn(27%)Fe(22%);在PM_(10)中,Zn(41%)Pb(36%)Fe(15%)。Fe在PM_1中的水溶态多于PM_(10),Pb在PM_1中的水溶态接近PM_(10),而Zn在PM_1中的水溶态少于PM_(10)。通过多模型结合,分析了杭州PM的来源贡献情况:PM_(10)的来源依次是建筑/扬尘(48.1%),燃烧来源/垃圾焚烧(14.7%),交通磨损(8.4%),地壳来源(7.9%),钢铁冶炼工业排放(7.6%),交通尾气排放(6.7%),长距离迁移(6.6%)。其中建筑扬尘对PM_(10)的贡献最大,可能来自城市建设如地铁建造,旧房屋拆迁,和扩建等。PM_1的来源依次是:长距离迁移(20.3%),建筑/扬尘(19.1%),交通尾气排放(18.6%),燃烧来源/垃圾焚烧(17.9%),钢铁冶炼工业排放(14.5%),交通磨损(9.7%)。其中长距离迁移,交通尾气排放和建筑/扬尘对于PM_1有较大贡献。通过后向轨迹进一步解析其中的长距离迁移来源,主要包括:附近人口密集的省份(约50%),海洋排放(约30%),遥远内陆地区(约10%),其他(约10%)。当下,部分城市的大气污染从灰霾开始转向以O_3为主要污染物的光化学污染,而AQI则无法体现具体的大气污染类型。因此,本研究以杭州的AQI值为基础,结合O_3和PM_(10),将污染状况具体划分为三类,分别是(1)O_3主导的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)≤70μg/m~3),(2)PM主导的污染(AQI≥100,O_3≤100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3),以及(3)两者共同作用的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3)。对影响这三类污染的气象因素进行了探究:降雨量只有在大于1 mm时,才会对AQI和PM有明显的清洁作用;当降雨量1 mm时,湿度在80%~90%范围内会促进PM和AQI的污染,抑制O_3污染;平均风速小于2m/s会显著增加PM污染,抑制O_3污染。对比三类污染天气,细颗粒物PM_1始终占主导地位;PM_1:PM_(10)在第(1)类O_3主导的污染天气下有明显提高,说明O_3对PM_1的增长有促进作用。最后,结合光化学反应,我们发现颗粒态的Fe,Cu以及水溶态的Zn很有可能存在催化二次无机气溶胶形成的潜力。
【图文】：

图 1-1 杭州地区无污染天气和污染天气Figure 1-1. Haze and clean air in Hangzhou2 大气颗粒物的健康风险大气颗粒物污染被证明和人体健康有负相关性。在 1990，2010 年，大气物污染一直是疾病负担的首要因素之一（1990 年是家庭燃料燃烧排放，2是香烟以及二手烟污染）[12]。由于大气颗粒物拥有较大的比表面积，PM 往有众多危险的有机和无机成分（如，OA（有机气溶胶），VOC（挥发性有机物属元素，类金属元素等等）。这些成分同样都被流行病学证明和人类的健康显负相关。例如，Zhang, R. Y.发现超细颗粒物中的有机部分和早产儿以及低体重有必然的联系[13]；Gong, Yu 发现地铁中的 VOC 对于交通经常乘坐的人致癌风险是世界卫生组织的 5~8 倍[14]。大气颗粒物的众多成分中，金属元负面健康效应十分明显，研究广泛。例如，Peng 发现中国南部城市中大气 Cr，Co，Ni，As，Cd 和 Pb 的总体致癌风险超出接受范围(1×10-6)[15]；Z

技术路线图
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X513

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本文编号：2676319