高浓度NO分解催化剂制备表征及其活性评价

发布时间：2020-05-23 17:38

【摘要】：随着海洋运输的快速发展,船舶尾气中氮氧化物、硫氧化物等污染物对大气环境的危害越来越严重。2008年国际海事组织(IMO)通过了MARPOL公约附件VI修正案,对船舶尾气中氮氧化物的排放标准作出了更加严格的要求。在多种船舶尾气脱硝技术中,NO直接分解法具有工艺流程简单、不消耗还原剂、不产生二次污染、产物无毒无害等优点,受到了广泛关注。论文通过超声液相离子交换法制备了以H-ZSM-5分子筛原粉为载体、不含硅铝黏合剂的Cu-ZSM-5催化剂,研究了制备条件和反应条件对Cu-ZSM-5催化剂脱硝活性的影响,确定了Cu-ZSM-5催化剂的最优制备工艺和最佳反应条件,并通过X射线衍射、X荧光光谱、N_2吸附-脱附和场发射扫描电镜等分析手段对Cu-ZSM-5催化剂进行了表征。结果表明,相对于离子交换法和固相分散法,超声液相离子交换法制备的Cu-ZSM-5催化剂颗粒分布更均匀、比表面积更大、脱硝活性更高;在反应温度为773K、硅铝比为38、Cu~(2+)浓度为0.01mol·L~(-1)、离子交换温度为45°C、离子交换次数为3次、Cu的负载量为3.73%、反应空速为2800h~(-1)、无氧条件下,Cu-ZSM-5催化剂对NO分解率为79.9%。为提高Cu-ZSM-5催化剂的低温脱硝活性和抗氧性,论文通过掺杂Ag、Ce离子的方法对其进行改性,采用改进超声液相离子交换法制备了以H-ZSM-5分子筛原粉为载体、不含硅铝黏合剂的Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化剂,研究了不同反应条件下其脱硝活性的变化,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱和场发射扫描电镜等分析手段对其进行了表征。结果表明,在反应温度为663K、硅铝比为38、Ag~+浓度为0.04mol·L~(-1)、O_2浓度为5%条件下,Ag/Cu-ZSM-5催化剂对NO分解率为78.1%;在反应温度为623K、硅铝比为38、O_2浓度为5%条件下,Ce/Cu-ZSM-5催化剂对NO分解率为56.9%,表明Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化剂具有良好的抗氧性。相比Cu-ZSM-5催化剂,Ag/Cu-ZSM-5、Ce/Cu-ZSM-5催化剂对NO最佳分解温度分别降低了110K和150K,表明其具有良好的低温脱硝活性。论文创新点在于,结合超声化学方法制备了对高浓度NO具有理想分解活性的Cu-ZSM-5催化剂,并通过掺杂Ag、Ce等助剂离子的方法提高了其低温脱硝活性和抗氧性。
【图文】：

图 1-1 热力型 NO 含量随燃烧温度的变化速型 NO1 年，Fenimore 认为 Zeldovich 机理不能完整地解释稀薄火焰中同时通过实验结果发现，当使用碳氢化合物作燃料且燃料过附近会以极快速率生成 NO[9]。 Fenimore 反应机理，快速型 NO 的生成过程如图 1-2 所示。图 1-2 快速型 NO 生成过程

图 1-1 热力型 NO 含量随燃烧温度的变化型 NO，Fenimore 认为 Zeldovich 机理不能完整地解释稀薄火焰时通过实验结果发现，当使用碳氢化合物作燃料且燃料近会以极快速率生成 NO[9]。enimore 反应机理，，快速型 NO 的生成过程如图 1-2 所示
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X736.3;TQ426

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