粉煤灰提铝废渣制备介孔硅材料的研究

发布时间：2020-05-24 17:04

【摘要】：粉煤灰是燃煤电厂产生的固体废弃物,年产量达到6亿吨左右,利用率仅~70%,大量堆存对土地、水和大气等造成严重的污染。粉煤灰中含有大量的Al_2O_3,从中提取氧化铝是其综合利用的重要途径之一。通过 粉煤灰预脱硅-Na_2CO_3活化-酸浸‖的技术工艺,可以使90%以上的Al_2O_3在酸中溶出,同时可将其中的SiO_2转化为高活性非晶相SiO_2,利于铝硅资源的同步转化利用,且通过预脱硅可提高粉煤灰中的铝硅比,使碳酸钠助剂的消耗量降低约20~50%,显示出良好的应用前景。本文针对该工艺过程中产生的提铝废渣,将其溶解于预脱硅液制备高模数水玻璃,并以此水玻璃为原料合成介孔分子筛SBA-15,并将其用于吸附重金属离子。主要研究内容及结果如下:(1)以不同硅源为原料,探讨了提铝废渣在低模数硅酸钠溶液中的溶解性能,研究了利用提铝废渣和预脱硅液可控制备高模数水玻璃的工艺;利用傅里叶红外光谱仪(FT-IR)和X射线衍射仪(XRD)等手段对不同含硅原料化学键和物相组成进行了分析。结果表明:含有无定形SiO_2的市售SiO_2和提铝废渣在低模数硅酸钠溶液中100 ~oC下的溶解率可达95%以上,而石英砂几乎不溶于硅酸钠溶液;提铝废渣与硅酸钠溶液于100 ~oC反应30min,可制得模数高于3的水玻璃。(2)以不同杂质含量的提铝废渣为硅源,研究杂质对提铝废渣在预脱硅液中的溶解性以及对制备的水玻璃模数和组成的影响;利用X射线衍射仪(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)等手段对提铝渣和水玻璃的物相和化学组成进行了分析。结果表明:提铝废渣中的Al_2O_3会与脱硅液中的Na~+和硅酸根离子生成沉淀,从而影响提铝废渣中的SiO_2在脱硅液中溶解率,当提铝废渣中的Al_2O_3含量低于0.1%时,基本不影响提铝废渣的溶解,可以制备得到模数高于3的水玻璃;提铝废渣中的Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO和TiO_2等杂质基本不溶于脱硅液,因而利用提铝废渣制备得到的高模数水玻璃中的杂质含量可以满足使用要求。(3)以脱硅液和提铝废渣制备的不同模数的水玻璃为原料,研究模数对SBA-15的影响;通过控制水玻璃的添加量,探讨SiO_2和模板剂P123的摩尔比(SiO_2/P123)对SBA-15有序性和结构的影响;分别以粉煤灰制备的水玻璃和市售纯水玻璃为原料,对比二者合成SBA-15的结构差异,并用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)对材料进行氨基改性,考察了SBA-15对重金属离子的吸附性能;采用X射线衍射仪(XRD)、物理吸附仪、透射电子显微镜(TEM)等手段对材料的结构进行分析。结果表明:水玻璃模数越大,合成的介孔材料越有序,比表面积增加,微孔比表面下降,孔体积和孔径均增加;当SiO_2/P123为40时,材料有序性较差,提高至58和80时,有序性显著增加,随着SiO_2/P123的增加,比表面积下降,微孔比表面增加,孔体积减小;以粉煤灰提铝废渣制备的SBA-15(FSBA-15)和市售水玻璃制备SBA-15的有序性及结构参数均相近,均呈规则的六方结构,且以粉煤灰提铝废渣制备的SBA-15中的Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO、TiO_2等杂质含量均低于0.2%;对二者进行氨基改性,吸附重金属离子,粉煤灰基水玻璃和纯水玻璃合成的SBA-15吸附重金属的效果几乎没有差别,Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附率均可达到90%以上;对Cr(Ⅵ)的吸附开展了动力学研究,二者的吸附过程均符合Langmuir等温线。
【图文】：

图 2.1 粉煤灰的 XRD 图表 2.2。表 2.2 实验试剂 化学式 规格 生产 NaOH A.R. 国药集团化学 Na2CO3A.R. 国药集团化学 HCl A.R. 北京钠 Na2SiO3·9H2O A.R. 天津大茂 SiO2A.R. 国药集团化学iO2SiO2A.R. 山西天一纳米铝废渣的制备硅-碳酸钠活化-盐酸酸浸”的工艺流程见图 2

原料 硅源的溶解率/%滤液的模数反应前 反应后Qtz 1.9 1.0 1.0C-US 99.6 1.0 3.1Al-R 97.4 1.0 3.0.2.2 提铝废渣可控制备高模数硅酸钠溶液的工艺优化为了优化利用提铝废渣用于制备高模数硅酸钠溶液的工艺，向 10 g 纯硅酸钠中添加 2.75 g 提铝废渣，考察反应温度和反应时间对提高模数的影响。不同反应温度对硅酸钠溶液模数的影响如图 2.3(a)所示，可以看出，随着温度高，硅酸钠溶液的模数逐渐增大，当温度达到 100 °C 以上时，模数均高于 3。反应时间对硅酸钠溶液模数的影响如图 2.3(b)所示，提铝渣和硅酸钠溶液反应速快，当反应时间高于30 min时，硅酸钠溶液的模数随着反应时间的变化不大，，30 m应即可达到平衡。
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X705;TQ424

【参考文献】

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本文编号：2678712