钴氮共掺杂碳框架的构建及其可见光降解甲苯的性能研究

发布时间：2020-05-28 13:13

【摘要】：近年来,随着大气环境问题的日益严峻,挥发性有机污染物(VOCs)作为仅次于NO_x与SO_x的第三大气体污染物,受到世界各地的广泛关注。同时由于VOCs的毒害作用,其对人类以及生态环境均存在严重的威胁。因此针对VOCs的污染现状,各种控制技术也成为研究热点。相较于传统的VOCs控制技术,光催化氧化技术作为最有前景的绿色净化技术之一受到全世界的广泛研究。在传统光催化剂中,TiO_2作为应用最多、研究最广泛的光催化剂之一,有着廉价、无毒、稳定性好等优点,但同时也存在着带隙能较大(约为3.2 eV)、光生复合速率快、催化效率低等缺点。由于TiO_2带隙能较大,致使其只能利用约占整个太阳光谱4%左右的紫外光,对太阳能利用率低。因此,研究一种稳定的、活性较高的具有良好可见光响应的光催化剂是解决上述限制条件的关键点。本工作致力于开发新型的可见光诱导的光催化剂用于VOCs的净化,主要研究内容如下:(1)采用简单的溶剂法,将ZIF-67与多巴胺作为前驱体,利用多巴胺的自聚合作用成功合成了具有中空多孔结构的Co/N共掺杂的碳框架纳米粒子(Co/N-C)。通过运用一系列表征手段对催化材料进行分析测试可知:合成的Co/N-C催化剂完整的保留了ZIF-67的菱形十二面体形状,具有粒径均匀、中空多孔的特点;该催化剂成功运用一步法掺杂了Co、N两种元素,它们与C元素形成了Co-N-C活性位点;催化剂Co/N-C具有高的特异性比表面积,丰富的孔道结构,有利于其暴露更多的吸附及反应活性位点并吸附更多的目标污染物;催化剂的光吸收能力得到了很大的提高,并且由于禁带宽度较小,使其能够良好利用可见光。(2)将甲苯作为光催化降解的目标污染物,利用原位红外技术研究了催化剂Co/N-C在可见光下催化降解甲苯的活性及机理,结果表明:催化剂Co/N-C具有较高的吸附能力,能够在短时间内达到甲苯的吸附平衡;在可见光照射下,Co/N-C具有最高的光催化降解效率,即在反应6 h后,达到了78.9%甲苯的转化率;在光催化过程中,催化剂界面会经过一系列物种变化,并产生不同的活性氧物种,如:·OH、·OOH、·O_2~-,这些活性基团能够参与光催化反应,使甲苯逐渐转化为苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸,最后矿化为相对无害的CO_2和H_2O。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701

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