低负载量Pd和Rh三效催化剂的制备与性能

发布时间：2017-03-26 20:06

  本文关键词：低负载量Pd和Rh三效催化剂的制备与性能，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：三效催化技术(Three Way Catalytic Technology)是目前世界上控制汽车尾气污染的主流技术,可以同时消除HC、CO、NOx等汽车尾气污染物。贵金属催化剂是三效催化技术的核心,但贵金属资源稀缺且价格昂贵,如何以更低的贵金属负载量达到较好的催化活性,并具有良好的抗水热老化性能是目前贵金属催化剂的研究重点和目标。论文中介绍以EG-NaOH-(PVP)还原保护法制备贵金属Pd、Rh胶体纳米颗粒,以共沉淀法制备Ce-Zr、La-Zr、Y-Zr和La-Y-Zr氢氧化物,创新性地采用改进胶体沉积法,将贵金属胶体纳米颗粒分别负载到这些复合稀土氢氧化物上,经干燥焙烧等处理成功制备得到单Pd和单Rh催化剂。另外,采用分区布置技术将单Pd和单Rh催化剂分区布置得到Pd/Rh双贵金属分区催化剂。利用N2吸脱附测试、X射线粉末衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)等各种现代测试分析技术对制备的系列催化剂进行各种物性的表征以及性能的测试,包括了催化剂的比表面积、孔结构、相结构、金属分散度以及氧化还原性能、动态储氧性能和三效催化活性,探讨了PVP配比量、贵金属负载量、载体组成的不同以及水热老化对催化剂的影响。选用PVP/Pd(mol/mol)=1/1成功制备了Pd胶体纳米颗粒,并且该PVP配比量制备的单Pd催化剂性能更好;成功实现了单纯以Y-Zr为载体制备单Rh三效催化剂;单Pd系列催化剂最佳负载量为0.5 wt.%,单Rh系列催化剂最佳负载量为0.3 wt.%;以20vol.%的0.5Pd/CZ(前区)和80 vol.%的0.3RhYZ(后区)布置的Pd/Rh双贵金属分区催化剂具有比单Pd单Rh以及Pd/Rh机械混合催化剂更优异的三效性能。最终得到的低负载量Pd和Rh贵金属三效催化剂,具有良好的三效催化活性和水热稳定性,尤其是空燃比工作窗口的水热稳定性,达到了以更低贵金属负载量即具有较好催化活性以及良好抗水热老化性能的评价目标。另外,Pd/Rh双贵金属分区催化剂比单Pd、单Rh以及Pd/Rh机械混合催化剂具有更好的空燃比工作窗口水热稳定性。
【关键词】：三效催化剂 胶体沉积法 低负载量 空燃比工作窗口 水热稳定性
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X734.2;O643.36
【目录】：

• 摘要8-9
• Abstract9-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 汽车尾气污染与控制技术11-12
• 1.2 汽车尾气三效催化剂12-19
• 1.2.1 三效催化剂催化净化原理与空燃比特性12-13
• 1.2.2 三效催化剂组成与研究现状13-18
• 1.2.3 三效催化剂目前存在的问题18-19
• 1.3 贵金属三效催化剂的制备19-21
• 1.3.1 贵金属三效催化剂的传统制备方法19
• 1.3.2 单原子催化与胶体沉积法19-21
• 1.3.3 贵金属催化剂分区布置技术21
• 1.4 论文的研究内容及创新点21-23
• 第二章 实验原料仪器与实验方法23-31
• 2.1 实验试剂与气体23-24
• 2.2 实验仪器与设备24-26
• 2.3 催化剂的表征技术26-27
• 2.4 催化剂的性能测试技术27-29
• 2.4.1 氧化还原性能测试(H2-TPR)27
• 2.4.2 动态储氧性能测试(DOSC)27-28
• 2.4.3 三效催化活性测试(TWC)28-29
• 2.5 本章小节29-31
• 第三章 单Pd系列催化剂的制备表征与性能31-55
• 3.1 单Pd系列催化剂的制备31-33
• 3.1.1 铈锆氢氧化物(Ce-Zr-OH)的制备31
• 3.1.2 Pd胶体纳米颗粒的制备与负载31-33
• 3.1.3 Pd/CZ催化剂的制备与水热老化处理33
• 3.2 单Pd系列催化剂的物性表征及结果分析33-42
• 3.2.1 单Pd系列催化剂的XRD表征与物相分析结果33-34
• 3.2.2 单Pd系列催化剂的比表面积与孔径分布测试结果34-36
• 3.2.3 0.5Pd/CZ系列催化剂的HRTEM表征36-38
• 3.2.4 单Pd系列催化剂的金属分散度测试和ICP测试结果38-40
• 3.2.5 0.1Pd/CZ系列催化剂的XAFS表征40-42
• 3.3 单Pd系列催化剂的性能测试结果与讨论42-54
• 3.3.1 单Pd系列催化剂的氧化还原性能42-44
• 3.3.2 单Pd系列催化剂的动态储氧性能44-49
• 3.3.3 单Pd系列催化剂的三效催化活性49-54
• 3.4 本章小结54-55
• 第四章 单Rh系列催化剂的制备表征与性能55-79
• 4.1 单Rh系列催化剂的制备55-56
• 4.1.1 Rh/LZ系列催化剂的制备55-56
• 4.1.2 0.3Rh/YZ和 0.3Rh/LYZ催化剂的制备56
• 4.2 单Rh系列催化剂的物性表征及结果分析56-68
• 4.2.1 单Rh系列催化剂的XRD表征与物相分析结果56-59
• 4.2.2 单Rh系列催化剂的比表面积与孔径分布测试结果59-62
• 4.2.3 0.3Rh/YZ系列催化剂的HRTEM表征62-63
• 4.2.4 单Rh系列催化剂的金属分散度测试和ICP测试结果63-65
• 4.2.5 Rh/LZ系列催化剂的XAFS表征65-68
• 4.3 单Rh系列催化剂的性能测试结果与讨论68-78
• 4.3.1 0.3Rh/YZ系列催化剂的氧化还原性能68-69
• 4.3.2 0.3Rh/YZ系列催化剂的动态储氧性能69-73
• 4.3.3 单Rh系列催化剂的三效催化活性73-78
• 4.4 本章小结78-79
• 第五章 Pd/Rh分区催化剂及其三效性能79-87
• 5.1 Pd/Rh分区催化剂的三效性能测试及结果79-80
• 5.2 Pd/Rh机械混合催化剂的三效性能以及结果与讨论80-85
• 5.3 本章小结85-87
• 第六章 结论与展望87-89
• 6.1 主要结论87-88
• 6.2 后续工作与展望88-89
• 参考文献89-97
• 致谢97-99
• 附录99

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