碳基超分子杂化材料的合成、表征及其对铯（Ⅰ）的吸附性能研究

发布时间：2020-06-08 14:59

【摘要】：高放废液中放射性核素铯的分离与富集是放射性废液处理中的亟待解决的关键问题之一。本文针对溶剂萃取法有机溶剂用量大、所用辅助试剂易辐照分解等不足,提出一种基于碳基超分子杂化材料的柱色谱萃取法。在该法中,使用肉眼可见的毫米级大孔介孔碳球作为载体材料,将烯基杯[4]芳烃-冠-6超分子识别材料与苯乙烯在碳球孔壁上进行聚合,首次制备出碳基超分子杂化材料(p-Calix[4]Crown6/MMCs)。通过合理设计合成路线,利用亲核取代、Williamson成醚反应和Inverse Friedel-Crafts反应等方法制备出两种带有烯基的杯[4]芳烃-冠-6化合物propenyCalix[4]Crown6和butenylCalix[4]Crown6。采用~1H NMR、元素分析等分析手段对其合成路线中各步产物进行了表征以确定其是否为目标产物。结果表明各步产物均为目标产物。采用反向乳液分散法和溶剂挥发诱导自组装,以间苯二酚和糠醛为原料制备出毫米级大孔介孔碳球。采用SEM、氮气吸附脱附法对其表面微观形貌与孔结构进行了表征。通过真空溶剂挥发法使两种烯基杯[4]芳烃-冠-6衍生物propenyCalix[4]Crown6、butenylCalix[4]Crown6分别与苯乙烯负载至碳球内并原位聚合。采用SEM、~1H NMR和氮气吸附脱附法对碳基超分子杂化材料p-Calix[4]Crown6/MMCs进行了结构表征。结果表明,propenyCalix[4]Crown6、butenylCalix[4]Crown6分别和苯乙烯成功在碳球孔壁负载并聚合。采用批实验法考察了硝酸浓度、接触时间、温度、共存离子和Cs(I)浓度对pCali x[4]Crown6/MMCs吸附Cs(I)的影响。以准一级、准二级动力学和颗粒内扩散模型描述了其吸附动力学过程。以Langmuir和Freundlich等温模型对其吸附等温线进行了描述。通过热力学函数拟合,得到了其吸附过程中的熵变(ΔS~o)、焓变(ΔH~o)和吉布斯自由能变(ΔG~o)。结果表明,p-propenyCalix[4]Crown6/MMCs和p-butenylCalix[4]Cro wn6/MMCs吸附的最佳硝酸浓度均为3 mol/L;平衡时间分别为160 min和140 min;在最佳硝酸浓度下,最大吸附容量分别为44.63 mg/g和52.01 mg/g;吸附等温过程均符合Langmuir等温吸附模型;吸附过程均为放热自发不可逆过程。以上结果表明,p-propenyCalix[4]Crown6/MMCs和p-butenylCalix[4]Crown6/MMCs可高效选择性吸附分离溶液中的铯,可为高放废液中铯的去除提供一定的理论和实验支持。
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O641.3;O647.3;X771

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本文编号：2703252