聚丙烯腈基膜对亚甲基蓝的催化降解研究

发布时间：2020-06-11 04:33

【摘要】：目前,由于工业中的大规模应用,有机染料及其排放物已成为水的主要污染源之一。由于对光、热、化学、微生物稳定,染料很难用传统的污水处理法除去。对于传统的生物法,微生物易因有机染料的毒性作用导致处理效果不佳;对于物理法如:吸附、膜分离等只能实现染料相转移,还需要进一步的处理。芬顿氧化法可以将染料氧化成二氧化碳、水和其他无毒的小分子。但,在经典的均相芬顿氧化过程中必须保持pH在3左右,催化剂没有办法回收利用,并且有大量污泥需进一步处理。因此,本研究尝试将Fenton试剂、碳纳米管(CNTs)和聚丙烯腈(PAN)复合制备膜,将Fenton试剂和CNTs负载在PAN膜上,利用CNTs/PAN膜富集染料,Fenton试剂在膜中降解染料,改善了Fenton试剂和CNTs的回收问题,避免了废水处理过程中带来的二次污染。本论文制备了Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三种复合膜,对它们进行了XRD和FTIR表征。考察了三种具有吸附催化功能的复合膜催化H_2O_2降解偶氮染料亚甲基蓝(MB)的性能,并讨论了温度、催化剂含量、H_2O_2用量、复合膜用量、亚甲基蓝初始浓度、pH等因素对三种复合膜催化降解性能的影响。此外,考察了它们催化H_2O_2降解MB的循环使用性能。具体的研究内容和结果如下:(1)Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三种复合膜均能够有效地催化H_2O_2氧化降解偶氮染料亚甲基蓝。在考察温度范围内提高反应温度均能够提高催化效率,但三种复合膜对温度的敏感性不同,Cu_2O/CNTs/PAN膜在60℃时就表现出最佳的催化降解效果,γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜在70℃时表现出最佳的催化效果,而Fe_3O_4/CNTs/PAN膜在80℃时才能表现出最佳的催化效果。另外,增加催化剂含量、H_2O_2用量、复合膜用量、降低亚甲基蓝初始浓度也均能够在一定程度上提高三种膜对MB的催化降解效果和催化速率。(2)考察pH对三种复合膜催化效果的影响,发现在pH为3的酸性条件下,Fe_3O_4/CNTs/PAN和γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜对MB有最佳的催化效果,并且随着pH值的提高,Fe_3O_4/CNTs/PAN和γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜催化降解MB的效果逐渐降低。但,Cu_2O/CNTs/PAN膜在酸性和碱性环境中均对MB有很好的催化效果。(3)通过加入自由基捕获剂异丙醇和甲醇,初步探讨了Cu_2O/CNTs/PAN复合膜催化H_2O_2降解MB过程中产生的活性种。(4)通过Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三种复合膜催化H_2O_2降解MB的循环使用性能的研究可知,三种膜的循环使用性能为Cu_2O/CNTs/PANγ-Fe_2O_3/CNTs/PANFe_3O_4/CNTs/PAN。
【图文】：

天津大学硕士学位论文 射线衍射的测定 X 射线衍射仪(Rigaku Corporation D/MAX-2500)对的 Fe3O4Fe3O4纳米粒子的晶型特性进行测试，放射源为 Cu-Kα，衍°，扫描速度为 2°/min。e3O4/CNTs/PAN 膜对亚甲基蓝的催化降解实验选用偶氮染料—亚甲基蓝（MB）为目标有机污染物，其IN3S，是一种吩噻嗪盐。它的三水合物为深绿色、带青铜光和乙醇，，不溶于醚类和苯。它在空气中较稳定，在化学指示剂和药物等方面都有广泛应用。其分子结构如图 2-5 所示：

图 2-2 未酸化处理和经酸化处理的 CNTs 在水中分散状态图Fig. 2-2 Photo of CNTs untreated and treated by mixed acid in wa以看出为经酸化处理的CNTs在水中沉在底部，而经酸化数天后仍分散均匀。结果说明，经混酸处理后的 CNTss 在水中分散性提高。光谱结果分析Fe3O4/CNTs/PAN 膜波长范围为 4000 cm-1～500cm-1的以看到，Fe3O4/CNTs/PAN 膜在波长为 2243 cm-1处的 基团的伸缩振动峰，在波长为 1630 cm-1和 2930 cm-1基中的 C＝O 和-OH 的伸缩振动峰。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;O643.36

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