复式三维生物膜电极反应器处理含硝酸氮微污染地下水研究

发布时间：2020-06-12 16:28

【摘要】：由于工农业生产对地下水污染的加剧,很多地区地下水水质呈现硝酸氮和微量有机物同时超标的现象。为有效处理这种复合污染的地下水,本文以常见的苯酚作为地下水中微量有机物的代表成分,按照山东某地微污染地下水水质,人工配制了同时含硝酸氮和微量有机污染物的模拟污染地下水,利用自行构建的新型复式三维生物膜电极反应器(Three Dimentional Complex Biofilm Electrode Reactor,3D-CBER)进行处理研究。3D-CBER采用两层BER结构,阴极均采用不锈钢孔板,阳极由于去除硝酸氮和有机物的不同需要,在实验中分别采用了两种形式,形式一为两层阳极均为石墨板,相应的反应器称为同阳极复式三维生物膜电极反应器(3D-T-CBER);形式二为下部阳极为石墨板,上部阳极为镀二氧化钌的钛板,相应的反应器称为异阳极复式三维生物膜电极反应器(3D-Y-CBER),反应器内的颗粒电极均为果壳活性炭。为考察复式三维生物膜电极反应器对地下水中硝酸氮和微量有机物的去除过程,实验分别研究了两种反应器在接种氢自养反硝化菌前和接种后的去除效果,以比较分析由纯电化学作用条件下和电化学生物膜作用条件下对含硝酸氮微污染地下水去除效果及主要影响因素。实验的主要结论如下:(1)3D-T-CBER和3D-Y-CBER对地下水中硝酸氮和微量有机物均具有较高的同步去除效果。在最佳条件下,3D-T-CBER的硝酸氮去除率为89.22%,苯酚降解率为79.24%;3D-Y-CBER的硝酸氮去除率为79.27%,苯酚的降解率为90.29%。在保证出水硝酸氮的去除效果前提下,3D-Y-CBER较3D-T-CBER的微量有机物去除效果较好,是复式三维生物膜电极反应器的最佳形式。(2)3D-CBER的主要影响因素为水力停留时间(HRT)、电流强度、进水硝酸氮浓度和进水pH。实验结果显示随着HRT的延长,微污染水中硝酸氮和有机物(苯酚)的去除效果都相应提高。当HRT为12 h时,3D-T-CBER对硝酸氮的去除率达85.6%,对苯酚的降解率为74.64%;3D-Y-CBER对硝酸氮的去除率达81%,对苯酚的降解率达90%,表明3D-Y-CBER更有利于同时发挥阳极和阴极的电化学作用。电流强度的影响实验结果显示,当电流强度为40 mA时,3D-T-CBER对硝酸氮去除率达87.52%,苯酚降解率达75.27%;3D-Y-CBER对硝酸氮去除率达79%,苯酚降解率达90.64%,表明电流强度对阳极氧化效果具有更明显的促进作用。进水硝酸氮浓度也是一个主要影响因素,当进水硝酸氮浓度为20 mg/L时,3D-T-CBER对硝酸氮的去除率达86.61%;3D-Y-CBER对硝酸氮的去除率达82.1%。进水pH值对氢自养反硝化菌的活性和电极发生反应有较大影响,进水呈中性或弱碱性环境更有利于复式反应器对硝酸氮和苯酚的去除。(3)通过响应面实验得出,四个影响因素对3D-T-CBER和3D-Y-CBER中硝酸氮去除率的影响程度均为:电流强度HRT进水硝酸氮浓度进水pH;对苯酚降解率的影响程度均为:电流强度HRT进水pH进水硝酸氮浓度。3D-T-CBER去除微污染地下水中硝酸氮的最佳工况:HRT为10.88 h,电流强度为41.70 mA,进水pH为7.41,进水硝酸氮浓度为29.57 mg/L;去除苯酚的最佳工况:HRT为11.09 h,电流强度为35.38 mA,进水pH为7.06,进水硝酸氮浓度为28.35 mg/L。3D-Y-CBER去除硝酸氮的最佳工况:HRT为9.44 h,电流强度为39.68 mA,进水pH为7.11,进水硝酸氮浓度为21.61 mg/L;去除苯酚的最佳工况:HRT为10.98 h,电流强度为41.47 mA,进水pH为6.51,进水硝酸氮浓度为29.06 mg/L。研究结果显示,新构建的复式三维生物膜电极反应器可以同时去除地下水中的硝酸氮和微量有机物,且不会造成亚硝氮和氨氮在反应器内的过量积累,是一种高效的处理微污染地下水的新型反应器,为解决地下水中同时含有硝酸氮和微量有机物的复合型污染问题提供了一种解决途径。
【图文】：

示意图,硝酸盐,人体,示意图

1.1.1 地下水中硝酸氮的来源及危害硝酸氮污染是地下水中最普遍和最严重的一个问题，为地下水的主要污染物。硝酸氮污染主要来源于地表污废水和固体废弃物填埋场渗滤液的下渗以及化粪池或污水管道的渗漏和污水灌溉等人类活动，也包括大气沉降等自然现象[9]。当地下水中硝酸氮含量超标时，人体摄入后会在唾液、胃、肠道里经过硝酸氮还原菌的作用将硝酸氮还原为亚硝酸氮，而亚硝酸氮会与血液中血红蛋白结合形成高铁血红蛋白，当血液中高铁血红素含量超过 70%时[10]，，就会引起高铁血红蛋白症，严重时会威胁到人的生命健康。另外，如果人体长期摄入一定量的硝酸氮或亚硝酸氮，还会造成智力下降[11]，听觉和视觉的条件反射变得较迟钝[12]。此外，亚硝酸氮还会与人体内的含氮有机物如氰胺、酰胺发生反应，生成具有强化学稳定性的亚硝基化合物，这类化合物具有致畸、致癌的特性，会增加人体各种癌症疾病发生的几率[13-14]。下图 1-1 所示为硝酸盐在人体中的转化示意图。

电极反应,生物膜,结构示意图,硝酸氮

平板式反应器圆环式反应器多级式反应器循环式反应器图 3-1 常见三维生物膜电极反应器的结构示意图Figure 3-1 Schematic diagram of three-dimensional biofilm electrode reactor shape3.2 复式三维生物膜电极反应器的构建由 3.1 节可知，单级 3D-BER 在去除地下水硝酸氮的过程中，主要是利用阴极产氢，结合负载在阴极区的氢自养反硝化菌的生物作用来完成的，因此在以往3D-BER 结构设计中通常多考虑阴极的形状、面积和性能，阳极只起到构建电场和产生具有缓冲性碳酸根的作用，对其材质、结构以及氧化作用并没有加以考虑。Zhou 等[40]在利用 BER 处理含硝酸氮的地下水时，尝试采用了 Ti/PbO2的阳极，发现在去除硝酸氮的同时，对水中的有机物也有一定的去除效果。资料[41]则直接采用 BER 对有机污水进行了处理研究，得出了其应用可行性的结论，但此研究缺少了对硝酸氮的同步去除效果。针对实际受污染地下水中通常同时含有硝酸
【学位授予单位】：青岛理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X523

【参考文献】