含铁类水滑石催化高效液相氧化有机废水研究

发布时间：2020-06-13 13:53

【摘要】：纺织印染废水作为难降解的工业废水而备受环保部门的关注。印染废水具有色度高、污染物浓度高、COD值较高、可生化性差等特点,且其会危害人体及生物。传统的水处理技术难以满足对印染废水的处理要求。高级氧化技术(AOPs)是一类高效的水处理方法,其中传统的Fenton技术是通过Fe~(2+)与H_2O_2反应生成羟基自由基(?OH),?OH可无选择的氧化降解有机物,但其在反应过程中会产生铁泥,造成二次污染,且催化剂难以回收再利用。为了解决传统Fenton技术存在的上述问题,采用高催化活性、稳定性、可重复利用的固体催化剂构建非均相类Fenton体系,如负载型催化剂、铁矿型催化剂和铁化合物型催化剂,其中水滑石型催化剂和金属酸根型催化剂的改进更明显。因此,本文提出以镁铁水滑石(MgFe-LDH)和镁钴铁水滑石(MgCoFe-LDH)为催化剂构建非均相类Fenton体系。MgFe-LDH和MgCoFe-LDH制备方法简单,晶体纯度高,具有稳定的层状结构,且具有较好的催化活性。研究取得的主要成果如下:(1)采用共沉淀法制备了MgFe-LDHs。[Mg~(2+)]/[Fe~(3+)]为3:1的MgFe-LDH是晶相单一,晶体纯度较高,且催化活性较优的类水滑石,并构建了MgFe-LDH/Fenton体系,该体系降解亚甲基蓝(MB)的活性自由基为催化剂表面的?OH。最佳工艺条件:MB浓度为10 mg·L~(-1),pH为2.00,MgFe-LDH用量为0.50 g·L~(-1),H_2O_2浓度为0.50 mmol·L~(-1),20±2℃。该条件下反应1 h,MB降解率为97.26%,COD的去除率为58.09%,H_2O_2的利用率为205.55%。(2)确定了MgFe-LDH/Fenton体系的反应动力学方程。MB的降解符合拟一级反应动力学,最佳条件下反应速率常数为0.226 min~(-1),反应活化能为31.248 kJ·mol~(-1)。(3)提出了MgFe-LDH/Fenton体系的反应机理。H_2O_2吸附在MgFe-LDH表面,被催化分解产生?OH和?O_2,氧化降解MB。(4)采用共沉淀法制备了MgCoFe-LDHs,证明了[Mg~(2+)]/[Co~(2+)]/[Fe~(3+)]=2.0:1.0:1.0的MgCoFe-LDH为晶相单一和结晶度高的类水滑石,且其催化活性较高,并构建了MgCoFe-LDH/Fenton体系,该体系的适用pH值范围较MgFe-LDH/Fenton体系的宽,钴的加入促进了反应的进行。最佳工艺条件:MB浓度为10 mg·L~(-1),pH为2.50,MgCoFe-LDH用量为0.50 g·L~(-1),H_2O_2浓度为0.50 mmol·L~(-1),20±2℃。该条件下反应1 h,MB降解率为97.13%,COD的去除率为71.52%。反应活化能为25.634 kJ·mol~(-1)。(5)提出了MgCoFe-LDH/Fenton体系的反应机理。MgCoFe-LDH表面Fe~(3+)与Co~(2+)反应生成Fe~(2+),促进H_2O_2分解产生?OH,氧化降解MB。(6)明确了无机助剂对MgCoFe-LDH/Fenton体系降解MB的影响。加入NaCl、Na_2SO_4、Na_2CO_3、Na_2S_2O_3、CuSO_4、Na_2S会抑制MB降解,但升高Na_2S浓度会促进MB降解。
【图文】：

亚甲基蓝,分子结构式

可生化性差有机染料及表面艺水量大，污染物浓度高浆料、染料、艺水量小，污染物浓度低含有纤维屑、树脂、甲每加工 100 米的织物，所产生的废水量为 3～5 吨[蒽醌、苯胺类等化合物，且含有重金属离子，这些物癌变、畸形、基因突变等，水体富营养化或造成水资害，，研发高效处理印染废水的技术成为水处理技术刚果红（CR）作为目标污染物。红的性质为 C16H18ClN3S（如图 1.1 所示），是一种典型的阳。其水溶液呈蓝色，色度高，对环境的影响较大。

刚果红,分子结构式

图 1.2 刚果红的分子结构式Fig. 1.2 Chemical structure of CR处理技术水常用的处理技术有物理法、生物法和化学法[5,10,15水中的污染物进行分离和去除，一些情况下还会对膜分离、萃取等是常用的物理法[5,10]。用具有较大比表面积及表面活性的吸附剂[5]，通过氢除[11]。吸附法具有操作简单等特点[18]。活性炭、高分是目前常用的吸附剂[5,19]。孙德帅等[20]采用粉煤灰吸活性蓝 4 的脱色率分别达 60%～70%、90%以上、泡石吸附直接耐晒黑染料，其脱色率达 93.74%。但
【学位授予单位】：西安工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

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