石墨烯量子点的合成及其在食品与环境检测中的应用

发布时间：2020-06-15 02:33

【摘要】：近年来石墨烯量子点(GQDs)作为一种新型纳米材料,由于其分子尺寸、可调节的光致发光、优良的光稳定性、溶解性、高生物相容性、低细胞毒性等特点,引起了人们的广泛关注。本文以GQDs为能量供体,构建不同体系作为荧光探针应用到荧光生物成像、食品检测、环境检测等领域。本论文的主要内容有:1.综述了石墨烯量子点的性质、合成及应用以及鱼类新鲜度和锌离子的检测方法。2.基于石墨烯量子点与四(4-氨基苯基)卟啉(TAPP)的荧光共振能量转移体系,制备了一种具有高特异性及灵敏度的荧光生物传感器用于三甲胺(TMA)的定量检测。在最优的实验条件下,TMA的浓度范围在1.0×10~(-8)-1.0×10~(-3) mol/L内,TAPP和GQDs的荧光强度比值(I_(TAPP)/I_(GQDs))与TMA的浓度呈良好的线性关系,TMA的最低检出限可以达到3.25×10~(-9) mol/L。在实际样品检测中,TMA的回收率为104%-112%,相对标准偏差(RSD)小于3%(n=3)。因此,该检测方法可以用于检测实际鱼肉样品的新鲜度,且结果令人满意。3.GQDs改性并利用红外光谱(FI-IR)、拉曼光谱、透射电子显微镜(TEM)等方法对其结构进行表征。结果表明,GQDs呈单分散体系,具有绿色荧光和丰富的官能团。用改性的石墨烯量子点和水杨醛(SA)通过席夫碱反应制备一种新型荧光探针用于锌离子的定量检测。在最优的实验条件下,锌离子浓度在2.67×10~(-8)-1.30×10~(-4) mol/L的范围内,I/I_0(I指在锌离子存在时的GQDs的荧光强度,I_0指没有锌离子时的GQDs的荧光强度)与Zn~(2+)浓度呈良好的线性关系,最低检出限可以达到9.08×10~-99 mol/L。在实际样品检测中,锌离子的回收率达到98%-106%,RSD为0.9%-3.2%(n=3)。因此,该检测方法可以对实际水样中的锌离子进行定量检测,且结果令人满意。
【学位授予单位】：渤海大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X832;TS207.3;O657.3
【图文】：

碳纳米材料

平均尺寸约为 2.5 nm，呈现出不依赖于激发光的光致发光行为，最大激发/发射波长为 360/450 nm。硫掺杂的 GODs 极大地改善了量子点的电子和化学性质，可以将 S-GQD 作为传感探针定量检测 Ag+，该探针具有高灵敏度和高选择性。在 0.1-130.0 mol/L 的宽线性范围内，最低检测限为 30 nmol/L。简便的制备方法和所制备的 S-GQD 的高性能为其在荧光传感、生物成像和催化中的应用提供了很大的潜力。在 2018 年末，李娜娜等人[13]合成了一种五亚乙基六胺和组氨酸官能化的石墨烯量子点(PEHA-GQD-His)。将合成的PEHA-GQD-His作为荧光探针，利用荧光生物传感纳米平台与分子信标双循环扩增策略相结合，对微 RNA 分子进行检测。结果表明，所提出的生物传感纳米平台显示出对微 RNA 分子的超灵敏荧光响应。随着微 RNA-141 浓度的增加，其荧光在 1.0×10-18-1.0×10-12mol/L范围内成反比线性关系，检出限为 4.3×10-19mol/L。该分析方法已成功应用于人血清中微 RNA-141 的荧光检测。

二维材料,碳材料,维度

化和相关纳米领域的应用中受到限制[18]。石墨烯量子点(GQDs)是一种含单层或少层石墨烯的零维碳纳米结构，尺寸均匀，主要分布在 3-20 nm 范围内，由于石墨烯量子点的量子限制效应和边缘效应，其显示出独特的光学和电子性质以及物理化学性质，基于以上特征，石墨烯量子点受到了人们极大的关注，应用于细胞成像、光伏器件、光学和电子器件等多个领域[19]。并且 GQDs 在生物成像，生物传感和药物/基因传递等各种应用领域中非常有发展前景，因此，许多研究工作致力于 GQDs 的理论预测和实验合成。GQDs 与 GO 的分子结构类似，不仅在核心区保留了石墨烯骨架，而且还具有含氧功能。表面氧基团的存在使得 GQDs 成为一种有效的氧化剂和氧化还原反应(ORR)催化剂。但是，它们的氧化能力和表面上的基团羟基、环氧基和羧基等较少被注意到。而 GQDs 的电子结构可以通过突出的量子限制效应(QCE)和边缘效应得到显着改变，赋予它们新的物理性质，并广泛应用于光电子学和光子学[20-23]。

【参考文献】