纳米零价铁协同过氧化钙修复六六六污染土壤研究

发布时间：2020-06-19 23:40

【摘要】：有机氯污染场地修复已成为当前研究热点之一,其中六六六(HCHs)因持久性、高毒性、难降解等特性受到广泛关注,遗留的污染场地带来较为严重的危害。因此,探索HCHs污染土壤修复方法及机理对有机氯污染场地修复有科学现实意义。本研究以α-HCH人工污染土壤为研究对象,采用化学法改性纳米零价铁(nZVI)结合过氧化钙(CaO_2)形成的类芬顿非均相体系降解土壤中的α-HCH,比较两种药剂单独和联合使用对土壤中α-HCH的降解效果以及对土壤质量的影响;利用曲拉通(TX-100)化学淋洗土壤中的α-HCH,采用nZVI/CaO_2处理α-HCH土壤洗脱液,得到最佳降解条件、动力学过程和降解产物,检测体系中离子转化情况,揭示α-HCH的降解机理和降解途径。取得以下主要结论:(1)通过化学还原法制备出改性nZVI,利用XRD检测方法对其进行定性表征,并通过TEM检测发现采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)改性的nZVI颗粒更加分散,粒径更小,对土壤α-HCH的脱氯效果较好。采用连续提取法对供试土壤中α-HCH进行形态分析。结果表明:α-HCH主要以吸附态和溶解态形式存在,nZVI/CaO_2联合处理效果最佳。nZVI、CaO_2单独处理或联合处理对土壤肥力有一定的负面作用。结果表明:不同处理影响大小依次为CaO_2单独处理、nZVI/CaO_2联合处理和nZVI单独处理。当CaO_2投加量为5%时,TOC降低0.206%,速效氮20.75%。(2)TX-100洗脱效果最佳,土壤α-HCH洗脱率随表面活性剂TX-100的浓度增大而增大,当TX-100药剂量达到40 g/L时,洗脱率达到86.98%,可有效洗脱洗脱土壤中的α-HCH。单因素实验研究nZVI和CaO_2单独处理和联合处理对土壤淋洗液中α-HCH降解效果。结果表明,当药剂投加量均为1g/L、降解时间为6 h、初始pH为7时,淋洗液中α-HCH的降解率可达到90%以上。响应面多因素实验研究nZVI/CaO_2联合处理对土壤淋洗液α-HCH及COD的降解效果及反应条件间的互作效应。结果表明:α-HCH降解率受CaO_2投加量显著影响,nZVI和CaO_2投加量对COD降解率作用显著且存在交互作用。当CaO_2投加0.75g/L,nZVI投加0.42g/L,pH为5.66,处理效果最佳,α-HCH降解率达到98.12%,COD的降解率达到42.01%。(3)采用猝灭剂实验鉴别降解过程中起主要作用的自由基,结果表明:nZVI/CaO_2联合降解土壤淋洗液中的α-HCH时,兼具氧化性和还原性的超氧自由基的贡献率显著大于羟基自由基。通过GC-MS检测中间产物,同步检测离子和pH的变化情况。结果表明:α-HCH主要降解产物为三氯苯和氯苯。推测α-HCH在nZVI/CaO_2反应体系中先还原为三氯苯,三氯苯和氯苯进一步无机矿化。
【学位授予单位】：常州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53;TB383.1
【图文】：

SDS-nZVI整体图(a)SDS-nZVI局部

局部图,脱氯,有机氯,降解效果

（a）PVP-nZVI 的局部图（b）PVP-nZVI 的整体图图 2-4 PVP-nZVI 的 TEMFig 2-4 TEM image of PVP-nZVI比较改性 nZVI 对有机氯的降解效果 2-5 所示，发现单独使用 nZVI 对有机氯的降解，PVP-nZVI 脱氯I 和 SDS-nZVI 降解速率明显较高，脱氯率高于 nZVI 和 SDS-nZV到 6 h时，PVP-nZVI 对有机氯的脱氯率达到 48.24%，SDS-nZV氯率达到 36.82%，而未改性 nZVI 对有机氯脱氯率仅为 29.04%。推断 PVP-nZVI 对有机氯降解效果最好。

【参考文献】