光催化去除工业反渗透浓水中重金属类内分泌干扰物

发布时间：2020-06-20 22:38

【摘要】：反渗透技术广泛地应用于水质深度净化工序中,其原理是对溶液施加高于其渗透压的压力,使水分子透过半透膜,而溶液中的其他污染物质得到有效截留,水质达到深度净化。反渗透技术会产生约25~35%的浓水,反渗透浓水(Reverse Osmosis Concentrates,ROC)含盐量较高且含有多种新兴污染物,直接排放会对环境和人体健康不利,同时造成水资源的浪费和短缺。内分泌干扰物(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs)是新兴污染物的一种,其在生物体内具有蓄积性,其中重金属类EDCs不能被生物降解,对人类健康影响较大,如何有效去除反渗透浓水中重金属类EDCs、实现反渗透浓水深度净化与回用是现阶段的研究热点和重点。光催化技术工艺简单且易于控制,具有强氧化还原性,能够彻底降解污染物质,被认为是具有良好发展前景的环保新技术,在还原重金属类EDCs方面显示着独特的优势。本论文主要采用光催化技术对反渗透浓水中重金属类EDCs进行吸附、还原,从而达到去除的目的。二氧化钛(TiO_2)是目前研究最多和最广泛的催化剂,但TiO_2是宽禁带半导体,对可见光的利用率较低,在紫外光的激发下产生光生电子和空穴,二者极易重合,降低了光催化效率。针对此问题,本论文首先制备以氧化石墨烯(GO)为基底的TiO_2纳米复合材料,对影响光催化效率的因素如pH、GO在TiO_2/GO纳米复合材料中的含量、TiO_2/GO纳米复合材料的投加量等进行研究。紧接着制备氧化石墨烯量子点(GOQDs),并采用一步水热法制备三元异质结光催化剂(WO_3/TiO_2/GOQDs),考察pH、三氧化钨(WO_3)在WO_3/TiO_2/GOQDs中的含量、WO_3/TiO_2/GOQDs光催化剂的投加量等因素对光催化效率的影响。继续采用一步水热法制备三元异质结光催化剂(Ag/TiO_2/GOQDs),考察pH、银(Ag)在Ag/TiO_2/GOQDs中的含量、Ag/TiO_2/GOQDs光催化剂的投加量等因素对光催化效率的影响。通过XRD、FTIR、SEM、TEM、BET、Raman等表征方法对3种光催化剂的形貌、结构、性能进行表征,结果表明,制得的GO具有褶皱的片状结构,GOQDs粒径较为均匀、形状较为规则,GO、GOQDs表面的含氧基团增加了光催化剂在水中的分散性,锐钛矿相的TiO_2和正交晶型的WO_3能够增强光催化活性,Ag单质有利于捕获电子、降低光生载流子的复合率。TiO_2/GO纳米复合材料的光催化实验结果表明,当TiO_2/GO纳米复合材料中TiO_2:GO=15:8、pH为6、光催化剂投加量为150mg时,达到较高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))为0.3368,去除率为66.32%,C/C_0(Pb~(2+))为0.1104,去除率为88.96%;WO_3/TiO_2/GOQDs三元纳米复合材料的光催化实验结果表明,当WO_3/TiO_2/GOQDs三元纳米复合材料中WO_3的含量为0.4948g、pH为6、光催化剂投加量为150mg时,达到较高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))为0.1534,去除率为84.66%,C/C_0(Pb~(2+))为0.0923,去除率为90.77%;Ag/TiO_2/GOQDs三元纳米复合材料的光催化实验结果表明,当Ag/TiO_2/GOQDs三元纳米复合材料中硝酸银的含量为0.375g、pH为6、光催化剂投加量为150mg时达到了最高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))为0.1167,去除率为88.33%,C/C_0(Pb~(2+))为0.0978,去除率为90.22%。
【学位授予单位】：山东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703
【图文】：

了减少反渗透浓水对环境的危害，实现水资源的合理利用，对反渗物质的处理研究十分必要。本论文旨在对齐鲁石化胜利炼油厂净水装置产生的反渗透浓水进行处理，主要去除其中的重金属类 EDCs，理，实现反渗透浓水的无害化处理和开发应用。反渗透技术概述反渗透过程原理透是一种自发过程，如图 1.1（a）所示，左边的纯水和右边的盐水，半透膜允许水的通过阻止盐的通过。由于两侧的渗透压，纯水会透膜流向盐水方向，从而使盐水一侧液位升高，当达到渗透平衡时再变化，此时纯水向盐水侧透过的水量与盐水向纯水侧透过的水量相（b）所示）。反渗透是渗透的逆向过程，当在盐水侧施加大于渗透 P 时，盐水中的水透过半透膜向纯水侧流动，而杂质和盐分就会浓如图 1.1（c）所示）[2]，形成反渗透浓水。

图 1.2 内分泌干扰物传输途径示意图Fig.1.2 The transmission route of EDCs1.4 重金属类内分泌干扰物及其危害目前世界范围内对 EDCs 的种类尚无确定的结果，大约有 50~70 种，大致分为机化合物与重金属两大类。重金属类 EDCs 不能被生物降解，在水体中积累到一的程度就会对生态系统产生严重危害，并会通过食物链等方式影响到人类的自健康[12]，镉（Cd）和铅（Pb）是重金属类 EDCs 的重要组成部分，具有高稳定、难降解性、可蓄积性和致毒性，已引起世界各国的高度重视[13]，表 1.1 为 C Pb 对人体健康的影响[14-17]。表 1.1 Cd 和 Pb 对人体健康的影响Tab.1.1 Health consequences of Cd and Pb金属 毒性作用Cd造成肾功能衰竭、骨软化症、呼吸系统疾病、胃肠疾病、出生缺陷、贫血，能诱发关

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本文编号：2723065