壳聚糖水凝胶对水中SMZ和BPA的吸附研究

发布时间：2020-06-27 23:00

【摘要】：近年来,新兴污染物(ECs)在水体中的频繁检出和其潜在的危害,已经对生态环境和人体健康构成了威胁。ECs在水中的浓度低、种类多、物理化学性质复杂多样,吸附是一种有效去除方法,具有操作简单、成本低、无副产物、可回收再生等优点。良好的吸附剂应该能够最大程度地吸附不同性质的ECs,这取决于吸附剂与吸附质之间的作用力,因此吸附剂的设计应基于此。传统的吸附材料存在接枝官能团步骤复杂、难控制或能耗高的缺陷,而高分子水凝胶的制备条件温和、易控制,可以有效解决这一问题。壳聚糖(CS)是成本低廉、来源广泛的环境友好材料,含有丰富的羟基和氨基,经功能化设计,可对ECs有很好的吸附潜力。本文选取两种典型的ECs(磺胺甲恶唑(SMZ)和双酚A(BPA))分别作为亲水性和疏水性ECs的代表,旨在制备高效的吸附剂用以同时吸附去除不同类型的ECs。为此,本文合成了两种基于壳聚糖的水凝胶吸附剂,对吸附剂进行了表征,对比研究了SMZ和BPA单独存在的吸附性能,并探究了SMZ和BPA同时存在时的吸附性能和模拟实际水体的吸附效果,最后对吸附剂进行解吸再生,探究其实际应用价值。主要研究结论如下:(1)以N?异丙基丙烯酰胺(NIPAM)和CS为功能材料制备了磁性PNIPAM/CS@Fe_3O_4互穿网络水凝胶。对SMZ和BPA的吸附量都在平衡pH=6时达到最大,但pH变化对两者的影响不相同;结合温度、共存阴离子对吸附量的影响得出水凝胶对SMZ的吸附作用力是静电引力和氢键,对BPA的吸附作用力是疏水作用力和氢键。吸附动力学表明吸附在5 min内就达到了90%,且符合准二级动力学模型。水凝胶对SMZ的吸附等温线在25、35、45℃下都符合Freundlich模型,说明发生了多层吸附;而对BPA的吸附在25℃下呈现S型,符合Slips模型,在35℃和45℃下符合Slips模型和Freundlich模型,并发现吸附作用力本身较弱,在升高温度和增加浓度的情况下可以得到提高。(2)PNIPAM/CS@Fe_3O_4互穿网络水凝胶应用于吸附SMZ和BPA共存的溶液,与单独吸附时的吸附性质相同,说明两者的吸附作用力不会相互干扰。水凝胶应用于模拟实际水的吸附,各种干扰物质抑制了SMZ的吸附,而对BPA的吸附没有影响。用甲醇对吸附剂进行再生,在5次吸附?脱附循环后,SMZ和BPA的吸附量分别为初始的55%和94%。(3)以粉末活性炭(PAC)和CS为功能材料,并加入聚乙烯醇(PVA)增强机械性能,合成PAC/CS/PVA水凝胶。水凝胶对SMZ和BPA的吸附量都在初始pH=4时达到最大值,结合温度、共存阴离子的影响推测SMZ的吸附作用力是静电引力、氢键和π-π作用,BPA的吸附作用力是疏水作用、π-π作用和氢键。吸附动力学符合准二级动力学模型;吸附等温线符合Langmuir模型,表明发生了单分子层吸附;吸附热力学表明吸附是自发、吸热的反应。(4)PAC/CS/PVA水凝胶应用于吸附SMZ和BPA共存的溶液,与单独吸附的吸附性质相近,说明吸附剂可以用于同时吸附亲水和疏水的多种有机污染物。水凝胶应用于模拟实际水的吸附,各种干扰物质对SMZ和BPA吸附的影响不相同,其混合液表现出对吸附有一定的抑制作用。用甲醇对吸附剂再生,在5次吸附?脱附循环后,SMZ和BPA的吸附量分别为初始的97%和113%,说明重复利用性能良好。
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703
【图文】：

路线图,路线图,研究技术

研究技术路线图

制备原理,加药管

华中科技大学硕士学位论文配备有机械搅拌、通气管、冷凝器和加药管。将 5 g FeCl2·4H2O、13.6 g FeCl3·6H2O溶于 200 ml 去离子水中，同时通氮气 15 分钟。将溶液加热至 70 ℃，在剧烈搅拌下迅速加入 110 ml 2 mol/L NaOH，使其反应 1 小时。然后将溶解有 14.8 g 二水合柠檬酸钠的水溶液从加药管中逐滴加入，反应 1 小时。用磁铁分离所制备的黑色磁性颗粒，用去离子水冲洗两次，最后分散在 200 ml 水中。（2）PNIPAM/CS@Fe3O4复合水凝胶的制备PNIPAM /CS@Fe3O4复合水凝胶的制备原理如图 2.1 所示。

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