络合剂调控磁铁矿催化类芬顿原位处理含水层介质中三氯乙烯的研究

发布时间：2020-06-30 22:11

【摘要】：地下水是人类赖以生存的淡水资源,随着工农业的快速发展,大量有机污染物进入地下水环境,导致地下水环境受到污染。三氯乙烯(TCE)是地下水环境中最常见的有机污染物之一,具有明显的“致癌、致畸、致突变”作用,进入地下水环境后对生态环境安全和人体健康带来严重危害。传统的水处理方法对TCE污染地下水的处理效果并不理想,因此,亟需开发有效的TCE污染地下水修复技术。本文通过柱实验的方法,研究了络合剂调控磁铁矿催化类Fenton反应降解含水层介质中TCE的效能与机理。首先在近中性pH条件下,向柱反应器C-1~C-3内投加了不同浓度的H_2O_2(1.0-100 mM),探究H_2O_2对TCE降解效果的影响。结果表明,随着H_2O_2投加量的增加,C-1~C-3出水中TCE的去除率均呈现逐渐增大的趋势。其次,研究了次氮基三乙酸(NTA)、s,s-乙二胺二琥珀酸(s,s-EDDS)、乙二胺四乙酸(EDTA)对磁铁矿催化类Fenton反应降解含水层介质中TCE的影响。结果表明,NTA调控磁铁矿催化类Fenton反应能够有效降解含水层介质中的TCE,而使用EDDS会对TCE的降解产生抑制作用。EDTA调控磁铁矿催化类Fenton反应对TCE的降解效果受磁铁矿含量的影响较大,磁铁矿含量较高(7 w.t.%)时,EDTA可以促进含水层介质中TCE的降解;但磁铁矿含量较低(0.5 w.t.%)时,EDTA则会抑制TCE的降解。通过改变进水流速的方式,本文进一步考察了水力停留时间(HRT)对原位处理过程中TCE去除率的影响。结果表明,当柱反应器的HRT由4 h提高到24 h,C-2和C-3中TCE的去除率均有所增加。并且,当HRT≥8 h时,C-2中TCE的去除率开始高于C-3,因此,当磁铁矿含量较低时,延长HRT能够提高TCE的降解率;而当磁铁矿含量较高时,延长HRT对TCE去除率增效不明显。此外,通过对比C-2和C-3柱反应器运行46-50天、67-69天、134-138天、181-200天以及228-232天期间TCE的去除率和H_2O_2的分解率,发现磁铁矿在砂柱反应器的长期运行过程中能够保持较好的稳定性和催化活性。而且,通过对TCE的降解产物进行检测,发现TCE主要被降解为甲酸和氯离子。通过批试验和柱实验的方法,进一步评估了铁离子络合体(Fe~(III)-L)催化均相类Fenton反应对含水层介质中TCE的降解效能。首先研究了H_2O_2投加量对TCE去除率的影响。结果表明,在Fe~(III)-NTA、Fe~(III)-EDDS以及Fe~(III)-EDTA体系中,增加H_2O_2的投加量(2.0-50 mM),TCE的去除率逐渐增大。其次,研究了Fe~(III)-L浓度对类Fenton反应降解含水层介质中TCE的影响。结果表明,随着Fe~(III)-L浓度由0.02 mM增大到0.2 mM,TCE的去除率得到有效地提升。另外,在H_2O_2浓度为10 mM和Fe~(III)-L浓度为0.10 mM的条件下,进一步研究了Mn~(2+)浓度对Fe~(III)-L催化类Fenton降解模拟地下水中TCE效果的影响。结果表明,在Fe~(III)-NTA、Fe~(III)-EDTA反应体系中,投加不同浓度的Mn~(2+)(0.02-0.2 mM),能够提高TCE的降解速率,但投加相同浓度范围的Mn~(2+)对Fe~(III)-EDDS反应体系中TCE的降解产生了抑制作用。该研究能够推动磁铁矿催化类Fenton反应技术的发展,研究结果为TCE污染地下水的原位修复提供科学依据和参考,具有重要的理论意义和实际应用价值。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;X52
【图文】：

研究路线

示意图,实物,反应器,示意图

图 2.1 柱反应器装置的示意图及实物图Fig.2.1. Schematic and physical diagram of the setup.（2）磁铁矿催化类 Fenton 反应柱实验装置的运行首先将氯化钙、硫酸镁、氯化钾和碳酸氢钠按照一定的摩尔比配制成供给溶液，

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